Immobilization of simulated An4+ in radioactive sludge using waste electronic sealing glass via microwave sintering: Mechanism and performance
Cette étude démontre que le frittage par micro-ondes de verre de scellage électronique de déchets immobilise efficacement les substituts d'actinides tétravalents (CeO₂) dans les boues radioactives, identifiant les limites de charge et les températures de frittage optimales qui garantissent une durabilité chimique élevée et une faible porosité tout en empêant la formation de CeO₂ cristallin.
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L'énergie nucléaire offre un moyen puissant de générer de l'électricité, mais elle laisse derrière elle un héritage difficile : les déchets radioactifs. Une partie de ces déchets est un mélange épais, semblable à une boue, qui contient des éléments dangereux pouvant rester nocifs pendant des milliers d'années. Pour garder ce matériau en sécurité, les scientifiques doivent le piéger à l'intérieur d'un bloc solide qui ne s'effritera pas et ne fuira pas, même lorsqu'il sera enfoui profondément sous terre pendant des siècles. Le verre est depuis longtemps le matériau de choix pour cette tâche car il est naturellement robuste et peut emprisonner des atomes dans sa structure. Cependant, fabriquer un verre capable de contenir une grande quantité de déchets sans se désagréger est un équilibre délicat. Si trop de déchets sont ajoutés, le verre devient instable, se fissure ou permet aux éléments radioactifs de s'échapper. Le défi consiste à trouver le point exact où le verre peut encore contenir les déchets en toute sécurité, une limite qui varie selon la manière dont le verre est fabriqué et selon sa composition.
Une équipe de chercheurs de l'Université de Shenzhen et de l'Université de la Chine du Sud a récemment abordé ce problème en transformant un autre type de déchet en une solution. Ils ont pris du verre de scellage électronique usagé, un sous-produit de l'industrie électronique riche en zinc et en bore, et l'ont utilisé pour piéger une version simulée de boue radioactive. Au lieu de faire fondre le mélange dans un four traditionnel, ils ont utilisé un four à micro-ondes pour chauffer rapidement le matériau à des températures comprises entre 1100 et 1300 degrés Celsius. Ce processus, appelé frittage par micro-ondes, est plus rapide et plus économe en énergie que les méthodes conventionnelles. Les scientifiques ont ajouté une substance appelée oxyde de cérium au mélange pour remplacer les dangereux actinides tétravalents présents dans les vrais déchets radioactifs. En observant comment le cérium se comportait à l'intérieur du verre sous différentes conditions, ils ont cherché à découvrir la recette parfaite pour emprisonner les déchets en toute sécurité.
Les chercheurs ont découvert que la quantité de déchets que le verre pouvait contenir dépendait fortement de la température utilisée lors du processus de chauffage. À une température plus basse de 1100 degrés Celsius, le verre ne pouvait absorber qu'environ 5 % de l'oxyde de cérium avant de rejeter l'excès. S'ils augmentaient la quantité, le matériau supplémentaire ne se dissolvait pas dans le verre mais formait plutôt de minuscules cristaux séparés d'oxyde de cérium pur. Lorsqu'ils ont porté la température à 1200 degrés, le verre est devenu plus accommodant, contenant jusqu'à 9 % de l'additif. À la température la plus élevée de 1300 degrés, le verre pouvait contenir près de 14 % avant d'atteindre sa limite. Cela suggère qu'un chauffage plus intense aide les atomes à se mélanger plus soigneusement, permettant au verre d'accepter une charge de déchets plus importante sans briser sa structure.
À l'intérieur du verre, les atomes se comportent comme un réseau complexe de chaînes. Lorsque les chercheurs ont ajouté de petites quantités de déchets, les atomes de cérium se sont répartis uniformément, s'insérant dans les interstices de ce réseau. Cependant, une fois qu'ils ont franchi la limite spécifique pour chaque température, le verre s'est saturé. Le cérium excédentaire ne pouvait plus trouver de place dans le réseau et commençait à s'agglutiner, formant des îlots cristallins distincts au sein du bloc solide. L'équipe a utilisé des microscopes puissants pour observer clairement cette transition. Dans les échantillons qui restaient dans les limites de sécurité, le matériau ressemblait à une feuille lisse et uniforme. Dans les échantillons ayant dépassé les limites, on pouvait voir des régions cristallines brillantes où le cérium s'était rassemblé, entourées par la matrice vitreuse. Cette séparation est un signal d'alarme critique, car elle indique que le matériau n'est plus une unité solide unique, mais un mélange de différentes phases qui pourraient être moins stables avec le temps.
La composition chimique du verre changeait également à mesure que la quantité de déchets augmentait. Les chercheurs ont observé que le réseau interne du verre devenait moins connecté, ou « dépolymérisé », à mesure que la quantité de cérium augmentait. Cela signifie que les longues chaînes d'atomes qui confèrent sa force au verre étaient brisées par les atomes de déchets entrants. Curieusement, le chauffage du matériau à des températures plus élevées aidait à préserver certaines de ces connexions, même lorsque la charge de déchets était élevée. Cette résilience structurelle est vitale car un réseau plus connecté est plus apte à retenir les atomes radioactifs et à empêcher leur fuite. Les scientifiques ont également noté que les atomes de cérium existaient sous deux formes différentes, ou états de valence, à l'intérieur du verre. L'équilibre entre ces formes variait en fonction de la température et de la quantité de déchets, influençant davantage la capacité du verre à contenir le matériau.
Pour tester si le verre garderait réellement les déchets en sécurité, les chercheurs ont soumis les échantillons à un test de lixiviation rigoureux. Ils ont broyé les blocs solides en une poudre fine et les ont trempés dans de l'eau chaude pendant plus d'un mois, simulant les conditions d'un environnement humide. Ils ont mesuré la quantité de cérium qui s'échappait dans l'eau au fil du temps. Les résultats étaient prometteurs : le taux de fuite du cérium était extrêmement bas, se situant entre un dix-millième et un millionième de gramme par mètre carré par jour. Plus important encore, la fuite ralentissait avec le temps. Dans les échantillons où les déchets étaient maintenus dans les limites de sécurité, le cérium était verrouillé si étroitement que l'eau mettait beaucoup de temps à l'atteindre. Dans les échantillons où la limite était dépassée, le cérium s'échappait plus rapidement et plus tôt parce que les cristaux séparés étaient plus exposés à l'eau. Cela a confirmé qu'il est essentiel de respecter les limites de charge spécifiques pour la sécurité à long terme.
Les propriétés physiques des blocs finaux ont également raconté une histoire importante. Les chercheurs ont mesuré la densité du verre et le nombre de minuscules poches d'air, ou pores, qui restaient à l'intérieur. Ils ont constaté que le verre était le plus dense et présentait le moins de pores juste au moment où il atteignait sa capacité maximale de rétention des déchets. Si l'on ajoutait trop de déchets au-delà de ce point, le matériau devenait plus poreux et moins dense, ce qui pourrait faciliter la pénétration de l'eau et le transport des éléments radioactifs. Cette découverte renforce l'idée qu'il existe un « point idéal » pour le mélange des déchets et du verre. L'étude conclut que l'utilisation de verre électronique usagé est une voie viable pour immobiliser la boue radioactive, à condition que la température et la quantité de déchets soient soigneusement adaptées. En trouvant le bon équilibre, il est possible de créer un bloc solide et durable qui piège en toute sécurité des matériaux dangereux, transformant ainsi une forme de déchet en un bouclier contre une autre.
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