Machine Learning Classification for Irradiated Material Gamma Ray Spectra

Résumé technique : Classification par apprentissage automatique des spectres gamma de matériaux irradiés

Énoncé du problème
L'identification précise et rapide de matières nucléaires irradiées est un défi critique pour la sécurité nucléaire, la surveillance environnementale et la vérification des garanties. L'analyse traditionnelle des rayons gamma repose sur des méthodes de recherche de pics nécessitant l'intervention d'experts, un étalonnage d'efficacité précis et un temps considérable, échouant souvent à exploiter toute la forme spectrale des données. Bien que les avancées récentes de l'apprentissage automatique (ML) soient prometteuses pour la spectroscopie automatisée, la littérature existante se concentre principalement sur l'identification d'isotopes uniques ou repose sur des ensembles de données simulées qui manquent de la complexité des mesures expérimentales réelles. De plus, la classification des matrices environnementales activées par neutrons thermiques, dont les caractéristiques spectrales évoluent continuellement avec le temps de refroidissement post-irradiation, demeure une lacune non traitée dans la littérature de la spectroscopie par ML. Cette étude répond au besoin d'un pipeline de ML robuste et généralisable capable de gérer des temps d'acquisition variables, des résolutions de détecteurs et une évolution spectrale dynamique dans des ensembles de données expérimentaux.

Méthodologie
L'étude évalue un pipeline complet de classification par ML appliqué à des spectres gamma expérimentaux collectés dans deux installations : le Georgia Institute of Technology et l'Université du Texas à Austin (UT Austin). L'ensemble de données comprend des sources à isotope unique (133Ba, 60Co, 137Cs, 152Eu, 22Na) et des matrices environnementales certifiées par le NIST (charbon, sol, feuilles de tomate, oxyde d'uranium naturel) irradiées au réacteur TRIGA de l'UT Austin. Les mesures ont été acquises simultanément à l'aide de trois types de détecteurs : Iodure de Sodium (NaI(Tl)), Tellurure de Cadmium et Zinc (CZT) et Germanium de Haute Pureté (HPGe).

La méthodologie emploie un pipeline de prétraitement rigoureux en cinq étapes, conçu pour créer une représentation spectrale indépendante du détecteur et physiquement significative :

1. Normalisation des coups par seconde (CPS) : Convertit les comptes bruts en taux de comptage pour tenir compte des temps d'acquisition variables.
2. Interpolation : Rééchantillonne les spectres sur une grille d'énergie commune de 3001 points (0–3000 keV) pour unifier les comptes de canaux entre les détecteurs.
3. Normalisation par l'aire totale : Divise par l'aire intégrée pour se concentrer sur la forme spectrale plutôt que sur l'intensité absolue.
4. Transformation Log1p : Comprime la plage dynamique entre les pics photoélectriques et le continuum Compton, gérant les canaux à zéro compte sans produire d'infini négatif.
5. Augmentation par bruit de Poisson : Appliquée aux comptes entiers bruts avant le prétraitement pour augmenter la taille effective de l'ensemble d'entraînement tout en préservant les statistiques de comptage correctes.

La réduction de dimensionnalité est effectuée par Analyse en Composantes Principales (PCA), conservant suffisamment de composantes pour expliquer 95 % de la variance (résultant en 4 composantes pour les isotopes uniques et 4 à 13 pour les échantillons irradiés). Trois classificateurs sont évalués selon une stratégie de validation croisée "Leave-One-Out" (LOO-CV) : Forêt Aléatoire (RF), Machine à Vecteurs de Support (SVM) avec un noyau RBF, et k-Plus Proches Voisins (KNN).

Principales contributions
Ce travail se distingue de la littérature existante par trois contributions majeures :

1. Validation expérimentale sur des matrices complexes : Contra-irement aux études antérieures reposant sur des simulations ou des tâches d'isotope unique, ce travail évalue la classification sur des spectres entièrement expérimentaux de matrices environnementales activées par neutrons, sans aucune donnée simulée dans le pipeline.
2. Gestion de l'évolution temporelle : Il traite la classification de spectres qui changent continuellement avec le temps de refroidissement post-irradiation, une dynamique qui n'avait pas été abordée auparavant dans la littérature de la spectroscopie par ML.
3. Augmentation par le détecteur et physiquement motivée : L'étude permet une comparaison directe des détecteurs CZT, HPGe et NaI en utilisant des pipelines identiques. De plus, elle applique l'augmentation par bruit de Poisson aux comptes bruts plutôt qu'aux caractéristiques traitées, préservant ainsi les statistiques physiques du processus de mesure.

Résultats

• Sources à isotope unique : Les trois classificateurs (RF, SVM, KNN) ont atteint une précision observée parfaite (1,000) pour tous les types de détecteurs, validant la capacité du pipeline à distinguer des pics photoélectriques bien résolus.
• Échantillons irradiés complexes :
  • Détecteurs NaI et CZT : Les trois classificateurs ont atteint une précision parfaite (1,000) et un coefficient de corrélation de Matthews (MCC) de 1,000 sur les échantillons irradiés complexes.
  • Détecteur HPGe : RF et KNN ont atteint une précision parfaite (1,000). Le SVM a obtenu une précision de 0,974, avec une seule erreur de classification d'un spectre de feuille de tomate acquis près de 2 000 minutes post-irradiation. Cette erreur s'est produite car la composante de courte durée de vie 24Na s'est désintégrée, faisant que la forme spectrale ressemblait au bruit de fond ; la frontière basée sur la marge du SVM était moins tolérante à cette dérive que l'ensemble (RF) ou les voisins (KNN).
• Fiabilité statistique : Les intervalles de confiance Clopper-Pearson à 95 % indiquent que, bien que l'exactitude observée soit élevée, la véritable précision de la population pourrait être plausiblement plus faible (par exemple, des limites inférieures autour de 0,86–0,90) en raison de la petite taille de l'échantillon (5 à 8 spectres par classe).
• Confiance de prédiction : L'analyse de la confiance de prédiction a révélé une divergence entre l'exactitude et la fiabilité. Par exemple, les mesures CZT d'oxyde d'uranium avec des temps de comptage courts (5 minutes) ont été classées correctement mais avec une faible confiance moyenne (0,642), suggérant que bien que la prédiction soit correcte, elle était instable et susceptible de perturbation.

Signification et affirmations
Les auteurs présentent ce travail comme une preuve de concept validée plutôt que comme un benchmark de performance définitif. L'étude établit un pipeline de base de prétraitement et de classification généralisable pour les ensembles de données de spectroscopie gamma expérimentaux caractérisés par des nombres de canaux, des temps d'acquisition et des historiques post-irradiation variables.

Le papier affirme modestement que les résultats démontrent la viabilité du pipeline à des fins de preuve de concept. La convergence de trois algorithmes indépendants (RF, SVM, KNN) vers des résultats similaires soutient l'affirmation que la performance observée reflète une réelle séparation des classes d'échantillons plutôt que des artefacts dus à la petite taille du jeu de données. Les auteurs notent explicitement que le pipeline a été entraîné et testé de manière indépendante par type de détecteur ; la généralisation entre détecteurs (entraînement sur un détecteur, test sur un autre) n'a pas été évaluée et reste une question ouverte. Ce travail sert de étape fondamentale vers des tâches d'identification plus complexes, telles que les spectres de produits de fission post-détonation, où les fenêtres de mesure sont plus courtes et l'identification est critique.