Interface-Specific In Situ Photoluminescence Resolves Depth-Dependent Crystallization in Solution-Processed Metal Halide Perovskites
यह अध्ययन समाधान-प्रसंस्कृत (solution-processed) मेटल हैलाइड पेरोव्स्काइट्स में ऊर्ध्वाधर क्रिस्टलीकरण विषमता (vertical crystallization heterogeneity) को प्रकट करने के लिए एक इंटरफ़ेस-विशिष्ट इन सीटू फोटोल्यूमिनेसेंस प्लेटफॉर्म का उपयोग करता है, जो यह प्रदर्शित करता है कि एकदिशीय क्रिस्टल विकास और उच्च-गुणवत्ता वाली पतली फिल्मों को प्राप्त करने के लिए दबे हुए इंटरफ़ेस न्यूक्लिएशन (buried-interface nucleation) को दबाना आवश्यक है।
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कल्पना कीजिए एक ऐसी दुनिया की जहाँ सूर्य की ऊर्जा को एक ऐसे पदार्थ द्वारा पकड़ा जा सके जिसे बनाना सस्ता हो, जिसे स्याही की तरह प्रिंट करना आसान हो, और जो प्रकाश को बिजली में बदलने में अविश्वसनीय रूप से कुशल हो। यह मेटल हैलाइड पेरोव्स्काइट्स (metal halide perovskites) का वादा है, जो क्रिस्टल का एक वर्ग है जिसने पिछले एक दशक में सौर सेल अनुसंधान में क्रांति ला दी है। इन सामग्रियों को काम करने के योग्य बनाने के लिए, वैज्ञानिक अपने रासायनिक अवयवों को एक तरल में घोलते हैं और मिश्रण को एक पतली, गीली फिल्म में फैलाने के लिए उसे तेजी से घुमाते हैं। जैसे ही तरल वाष्पित होता है, घुले हुए अवयव ठोस क्रिस्टल बनाने के लिए आपस में जुड़ जाते हैं। अंतिम सौर सेल की गुणवत्ता पूरी तरह से इस बात पर निर्भर करती है कि ये क्रिस्टल कैसे बढ़ते हैं: उन्हें बड़ा, एकसमान और अंतराल रहित होना चाहिए। वर्षों से, शोधकर्ता जानते थे कि यह क्रिस्टल निर्माण समय और रसायन विज्ञान का एक नाजुक नृत्य है, लेकिन वे गीली फिल्म के सूखने के दौरान वास्तव में अंदर क्या हो रहा है, इसे देखने के लिए संघर्ष कर रहे थे। वे शुरुआत और अंत को देख सकते थे, लेकिन मध्य की प्रक्रिया एक 'ब्लैक बॉक्स' बनी रही, विशेष रूप से इस संबंध में कि क्या क्रिस्टल पहले फिल्म के ऊपरी हिस्से में बने या नीचे के हिस्से में जहाँ वे कांच को छूते हैं।
हांगकांग सिटी यूनिवर्सिटी और नानजिंग यूनिवर्सिटी ऑफ साइंस एंड टेक्नोलॉजी के शोधकर्ताओं की एक टीम ने आखिरकार उस ब्लैक बॉक्स को खोल दिया है। उन्होंने एक विशेष दृश्य प्रणाली बनाई है जो आँखों के एक जोड़े की तरह कार्य करती है, जो गीली फिल्म की ऊपरी सतह और दबी हुई निचली सतह दोनों से एक साथ क्रिस्टल निर्माण प्रक्रिया को देखने में सक्षम है। घूमती हुई फिल्म पर एक विशिष्ट प्रकार का प्रकाश डालकर और बनने वाले क्रिस्टल द्वारा उत्सर्जित होने वाली हल्की चमक, या फोटोल्यूमिनेसेंस (photoluminescence) को मापकर, वे सटीक रूप से ट्रैक कर सके कि क्रिस्टल कब और कहाँ दिखाई दिए। इस पद्धति ने उन्हें वास्तविक समय में सामग्री के अदृश्य जन्म को देखने की अनुमति दी, जिससे यह खुलासा हुआ कि इन फिल्मों के बनने की कहानी पहले की तुलना में बहुत अधिक जटिल और स्तरित है।
जब शोधकर्ताओं ने डाइमिथाइलफॉर्मामाइड (dimethylformamide) नामक विलायक से बनी एक सामान्य प्रकार की पेरोव्स्काइट फिल्म के निर्माण को देखा, तो उन्होंने क्रिस्टल के व्यवहार में एक स्पष्ट ऊर्ध्वाधर विभाजन पाया। स्पिनिंग प्रक्रिया के शुरुआती क्षणों में, क्रिस्टल बनने से पहले, फिल्म के निचले हिस्से में—जो कांच को छू रहा था—के रासायनिक अवयव, ऊपरी हिस्से के अवयवों की तुलना में बहुत तेजी से एक संरचित मध्यवर्ती अवस्था में व्यवस्थित होने लगे। यह निचला स्तर मूल रूप से पहले जाग गया, जिससे क्रिस्टल के बीज बनाने की शुरुआत हुई। हालाँकि, एक बार जब वे बीज दिखाई दिए, तो कहानी बदल गई। ऊपरी सतह के पास के क्रिस्टल निचले हिस्से की तुलना में बहुत अधिक तेजी से बढ़ने और आपस में जुड़ने लगे। ऐसा इसलिए हुआ क्योंकि ऊपरी सतह पर तरल तेजी से वाष्पित हुआ, जिससे अवयव करीब आ गए और उन्हें बढ़ते क्रिस्टल के साथ अधिक गति से जुड़ने की अनुमति मिली। परिणाम स्वरूप एक ऐसी फिल्म बनी जहाँ नीचे से प्रक्रिया शुरू हुई, लेकिन ऊपर से इसे समाप्त किया गया, जिससे आकार और संरचना में एक बेमेल स्थिति पैदा हुई जो अंतिम सौर सेल को कमजोर कर सकती है।
शोधकर्ताओं ने तब परीक्षण किया कि एक सामान्य विनिर्माण तकनीक का उपयोग करने पर क्या होता है: घूमती हुई फिल्म पर एक दूसरा तरल, जिसे एंटी-सॉल्वेंट (anti-solvent) कहा जाता है, टपकाना। यह चरण क्रिस्टल को तुरंत और समान रूप से बनने के लिए मजबूर करने के लिए डिज़ाइन किया गया है। साधारण फिल्मों में, यह तकनीक बहुत अधिक प्रभावी रही। एंटी-सॉल्वेंट ने पूरी फिल्म की मोटाई में, ऊपर से नीचे तक, एक साथ क्रिस्टल निर्माण के विस्फोट को ट्रिगर कर दिया। कुछ बड़े क्रिस्टल के धीरे-धीरे बढ़ने के बजाय, फिल्म हर जगह एक साथ बनने वाले हजारों छोटे क्रिस्टलों से भर गई। ये छोटे क्रिस्टल बड़े होने से पहले ही आपस में टकरा गए, जिससे पीछे एक ऐसी फिल्म रह गई जो छोटे, स्टैक्ड दानों और खाली स्थानों से भरी हुई थी, जो ऊर्जा पकड़ने के लिए आदर्श नहीं है।
इसे हल करने के लिए, टीम ने एक अलग रासायनिक योज्य (additive), डाइमिथाइल सल्फोक्साइड (dimethyl sulfoxide) पेश किया, जो बेहतर फिल्में बनाने के लिए जाना जाता है। जब उन्होंने अपनी विशेष आँखों से इस संशोधित फिल्म को देखा, तो उन्होंने एक पूरी तरह से अलग कहानी देखी। योज्य ने एक स्टेबलाइजर (stabilizer) के रूप में कार्य किया, जिससे फिल्म के निचले हिस्से के अवयव लंबे समय तक एक शांत, असंगठित अवस्था में रहे। जब एंटी-सॉल्वेंट डाला गया, तो इसने केवल ऊपरी सतह पर क्रिस्टल निर्माण को ट्रिगर किया, जबकि निचला हिस्सा शांत और स्थिर रहा। इसने एक नियंत्रित वातावरण बनाया जहाँ क्रिस्टल एक एकल, एकीकृत दिशा में ऊपर से नीचे की ओर बढ़ सके, बजाय इसके कि वे नीचे बनने वाले नए क्रिस्टलों के विरुद्ध लड़ें। परिणाम एक ऐसी फिल्म थी जिसमें बड़े, चिकने क्रिस्टल थे जो बिना किसी अंतराल या ऊर्ध्वाधर स्टैकिंग के पूरी तरह से जुड़े हुए थे।
टीम ने फॉर्मामिडिनियम (formamidinium) से बना एक अलग प्रकार का पेरोव्स्काइट भी देखा, जो उच्च-प्रदर्शन वाले सौर सेल के लिए और भी अधिक आशाजनक है लेकिन स्थिर करने में कठिन है। उन्होंने पाया कि यह सामग्री फिर से अलग व्यवहार करती है। योजकों के बिना, क्रिस्टल पहले ऊपर बनते हैं और फिर नीचे की ओर बढ़ते हैं, लेकिन यह प्रक्रिया अव्यवस्थित और धीमी थी। जब उन्होंने विशिष्ट रासायनिक सहायकों को जोड़ा, तो वे नीचे के अवांछित क्रिस्टल चरणों के निर्माण को दबाने में सफल रहे, जिससे यह सुनिश्चित हुआ कि विकास निर्देशित और एकसमान बना रहे। हर मामले में, एक उच्च-गुणवत्ता वाली फिल्म की कुंजी केवल क्रिस्टल को उगाने में नहीं थी, बल्कि नीचे के रासायनिक वातावरण को सावधानीपूर्वक प्रबंधित करने में थी ताकि वह ऊपर हो रहे विकास के विरुद्ध न जाए।
यह कार्य इन सामग्रियों के निर्माण की समझ को बदल देता है। यह दिखाता है कि फिल्म का निचला हिस्सा केवल एक निष्क्रिय सतह नहीं है, बल्कि एक सक्रिय भागीदार है जो या तो पूर्ण क्रिस्टल बनाने में मदद कर सकता है या बाधा डाल सकता है। इस दबे हुए इंटरफेस पर रसायन विज्ञान को नियंत्रित करके, वैज्ञानिक क्रिस्टल को एक एकल, व्यवस्थित दिशा में बढ़ने के लिए निर्देशित कर सकते हैं, जिससे कुशल सौर सेल के लिए आवश्यक बड़े, दोष-रहित ढांचे बन सकें। एक साथ दोनों तरफ से इस प्रक्रिया को देखने की क्षमता भविष्य के सुधारों के लिए एक स्पष्ट मानचित्र प्रदान करती है, जो यह सुझाव देती है कि बेहतर सौर ऊर्जा का रहस्य फिल्म के सूखने के दौरान उसकी छिपी हुई परतों में महारत हासिल करने में निहित है।
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