Modulation of the Nernst Thermoelectrics by Regulating the Anomalous Hall and Nernst Angles

Sintesi Tecnica: Modulazione della Termoelettrica di Nernst attraverso la Regolazione degli Angoli di Hall Anomalo e di Nernst

Definizione del Problema
Sebbene i semimetalli di Weyl magnetici esibiscano una grande conducibilità Nernst anomala (ANC) dovuta alla significativa curvatura di Berry intrinseca, le strategie sperimentali per ottimizzare le prestazioni termoelettriche di Nernst rimangono limitate. Sebbene siano stati riportati valori sostanziali di ANC in materiali come Co3Sn2S2, i meccanismi per potenziare tali valori attraverso la regolazione chimica non sono ancora pienamente compresi. Inoltre, sebbene gli effetti di scattering estrinseco siano noti per influenzare la conducibilità Hall anomala (AHC), il loro impatto specifico sulla ANC e l'interazione tra i diversi angoli di trasporto in questi sistemi richiedono ulteriori indagini.

Metodologia
Lo studio si concentra sul semimetallo di Weyl magnetico Co3Sn2S2, investigando specificamente gli effetti del drogaggio con ferro (Fe) sulle sue proprietà termoelettriche trasversali.

• Preparazione del Campione: Singoli cristalli di Co3-xFexSn2S2 sono stati coltivati utilizzando un metodo a flusso misto di Pb e Sn ad alta temperatura con livelli di drogaggio di Fe (x) pari a 0, 0.05, 0.10, 0.15 e 0.20.
• Misure di Trasporto: Sono state condotte misurazioni elettriche e termoelettriche complete tra 2 K e la temperatura ambiente. Queste includevano la resistività longitudinale ($\rho_{xx}$), la resistività Hall ($\rho_{yx}$), il coefficiente Seebeck ($S_{xx}$) e il segnale Nernst ($S_{yx}$).
• Analisi dei Dati: La conducibilità Nernst anomala ($\alpha_{yx}^A$) è stata calcolata tramite i parametri misurati attraverso la relazione $\alpha_{yx}^A = (S_{yx}^A \rho_{xx} - S_{xx} \rho_{yx}^A) / (\rho_{xx}^2 + \rho_{yx}^{A2})$. Lo studio ha inoltre decomposto $\alpha_{yx}^A$ in termini costituenti che coinvolgono l'angolo Hall anomalo ($\tan \theta_H^A$) e l'angolo Nernst anomalo ($\tan \theta_N^A$).
• Confronto Teorico: I risultati sperimentali sono stati confrontati con calcoli di Teoria del Funzionale della Densità (DFT) e con il modello di Tian-Ye-Jin (TYJ) per distinguere tra contributi intrinseci ed estrinseci. La dipendenza dalla temperatura di $\alpha_{yx}^A/T$ è stata analizzata rispetto a una legge di scala $T \ln T$.

Contributi Chiave e Risultati

1. Significativo Potenziamento della ANC: Lo studio dimostra che l'aumento del contenuto di Fe a $x = 0.15$ potenzia la ANC massima dell'82,4%, passando da 1,59 A m$^{-1}$ K$^{-1}$ (pristino) a 2,9 A m$^{-1}$ K$^{-1}$.
2. Meccanismo di Ottimizzazione tramite Regolazione degli Angoli: Un risultato centrale è che l'entità della ANC è direttamente correlata alla somma degli angoli Nernst e Hall anomali ($\tan \theta_H^A + \tan \theta_N^A$).
   • Nel Co3Sn2S2 pristino, questi due angoli possiedono segni opposti, portando a un effetto di cancellazione che sopprime la totale ANC.
   • Il drogaggio con Fe induce un cambio di segno nell'angolo Nernst anomalo ($\tan \theta_N^A$), spostandolo da negativo a positivo, mentre l'angolo Hall anomalo ($\tan \theta_H^A$) rimane positivo.
   • Questo allineamento permette ai due termini di agire in sinergia anziché cancellarsi, potenziando significativamente la conducibilità totale.
3. Origine Intrinseca e Regolazione del Potenziale Chimico:
   • Lo studio identifica una robusta legge di scala $T \ln T$ per $\alpha_{yx}^A/T$ nell'intervallo 40–140 K per tutti i campioni, coerente con i contributi della curvatura di Berry intrinseca presenti in altri materiali topologici magnetici.
   • Il confronto con i calcoli DFT e l'analisi della relazione di Mott indica che il drogaggio con lacune (hole) tramite Fe abbassa il potenziale chimico. Questo spostamento muove il potenziale chimico rispetto ai nodi di Weyl e alle singolarità di van Hove, causando l'inversione di segno del contributo della curvatura di Berry al segnale Nernst.
   • A differenza della AHC, dove i contributi estrinseci diventano dominanti con l'aumentare del drogaggio di Fe, la ANC in questo sistema è confermata essere derivata principalmente da bande topologiche intrinseche.
4. Applicabilità Generale: L'analisi di vari materiali topologici magnetici (es. MnBi, Fe3GeTe2) suggerisce che la cancellazione di $\tan \theta_H^A$ e $\tan \theta_N^A$ sia una caratteristica comune. Lo studio propone che la regolazione di questi angoli affinché condividano lo stesso segno sia uno schema percorribile per ottimizzare le termoelettriche di Nernst in una vasta classe di materiali.

Significato
L'articolo sostiene che il suo contributo primario sia l'identificazione di un metodo pratico per ottimizzare le termoelettriche di Nernst regolando i segni degli angoli Hall e Nernst anomali. Dimostrando che il drogaggio chimico può intrinsecamente sintonizzare l'angolo Nernst anomalo per allinearlo con l'angolo Hall anomalo, la ricerca offre una via specifica per superare la "cancellazione di Sondheimer" spesso osservata in questi sistemi. Inoltre, il lavoro rafforza l'utilità delle misurazioni dell'effetto Nernst come sonda per le strutture a bande topologiche e la curvatura di Berry, particolarmente data la robustezza della ANC intrinseca rispetto ai piccoli spostamenti del potenziale chimico rispetto alla AHC. Le conclusioni forniscono un quadro teorico e sperimentale per i ricercatori sui materiali per potenziare le prestazioni termoelettriche trasversali dei semimetalli di Weyl magnetici.