Modulation of the Nernst Thermoelectrics by Regulating the Anomalous Hall and Nernst Angles

技術要約：異常ホール角および異常ネルト角の制御によるネルト熱電能の変調

問題提起
磁性Weyl半金属は、顕著な固有ベリー曲率に起因して大きな異常ネルト伝導度（ANC）を示すが、ネルト熱電性能を最適化するための実験的な戦略は依然として限定的である。Co3Sn2S2のような材料において相当に大きなANCが報告されているものの、化学的チューニングを通じてこれらの値を増強するメカニズムは完全には解明されていない。さらに、外因的な散乱効果が異常ホール伝導度（AHC）に影響を与えることは知られているが、これらの系におけるANCへの具体的な影響や、異なる輸送角間の相互作用についてはさらなる調査が必要である。

研究手法
本研究は、磁性Weyl半金属であるCo3Sn2S2に焦点を当て、特に鉄（Fe）ドーピングがその横方向の熱電特性に及ぼす影響を調査している。

• 試料作製: 高温のPbおよびSn混合フラックス法を用いて、Feドーピング量（x）が0, 0.05, 0.10, 0.15, 0.20であるCo3-xFexSn2S2単結晶を作製した。
• 輸送特性測定: 2 Kから室温までの範囲で、包括的な電気的および熱電的測定を行った。これには、縦方向抵抗率（$\rho_{xx}$）、ホール抵抗率（$\rho_{yx}$）、ゼーベック係数（$S_{xx}$）、およびネルト信号（$S_{yx}$）が含まれる。
• データ解析: 測定されたパラメータを用い、関係式 $\alpha_{yx}^A = (S_{yx}^A \rho_{xx} - S_{xx} \rho_{yx}^A) / (\rho_{xx}^2 + \rho_{yx}^{A2})$ を通じて、異常ネルト伝導度（$\alpha_{yx}^A$）を算出した。本研究では、$\alpha_{yx}^A$ を異常ホール角（$\tan \theta_H^A$）と異常ネルト角（$\tan \theta_N^A$）を含む構成項に分解した。
• 理論比較: 実験結果を、固有成分と外因成分を区別するために、密度汎関数理論（DFT）計算およびTian-Ye-Jin（TYJ）モデルと比較した。$\alpha_{yx}^A/T$ の温度依存性は、$T \ln T$ スケーリング則に対して分析された。

主な貢献および結果

1. ANCの大幅な増強: 本研究は、Fe含有量を $x = 0.15$ まで増加させることで、最大ANCが未添加のCo3Sn2S2の1.59 A m$^{-1}$ K$^{-1}$ から2.9 A m$^{-1}$ K$^{-1}$ へと82.4%向上することを示している。
2. 角度制御による最適化メカニズム: 中心的な知見は、ANCの大きさは異常ネルト角とホール角の和（$\tan \theta_H^A + \tan \theta_N^A$）に直接関連しているということである。
   • 未添加のCo3Sn2S2では、これら2つの角度は逆の符号を持ち、キャンセル効果が生じることで全ANCが抑制される。
   • Feドーピングは異常ネルト角（$\tan \theta_N^A$）の符号変化を誘起し、負から正へとシフトさせるが、異常ホール角（$\tan \theta_H^A$）は正のまま維持される。
   • この整列により、2つの項が互いに打ち消し合うのではなく、協調して作用することで、全伝導度が大幅に増大する。
3. 固有の起源と化学ポテンシャルのチューニング:
   • 本研究は、すべての試料において40–140 Kの範囲で $\alpha_{yx}^A/T$ が強固な $T \ln T$ スケーリング則に従うことを特定しており、これは他の磁性トポロジカル材料に見られる固有のベリー曲率の寄与と一致している。
   • DFT計算およびモットの関係式を用いた解析により、Feによるホール注入が化学ポテンシャルを低下させることが示された。このシフトにより、化学ポテンシャルがWeylノードおよびvan Hove特異点に対して相対的に移動し、ネルト信号へのベリー曲率の寄与の符号反転を引き起こす。
   • AHCでは、Feドーピング量の増加に伴い外因的な寄与が支配的になるのに対し、本系におけるANCは主に固有のトポロジカルバンドに由来することが確認された。
4. 一般的な適用可能性: 様々な磁性トポロジカル材料（MnBi, Fe3GeTe2など）の解析は、$\tan \theta_H^A$ と $\tan \theta_N^A$ のキャンセルが共通の特徴であることを示唆している。本研究は、これらの角度を同じ符号にするように調整することが、幅広いクラスの材料においてネルト熱電性能を最適化するための実行可能なスキームであることを提案している。

意義
本論文の主要な貢献は、異常ホール角とネルト角の符号を制御することによってネルト熱電性能を最適化する実用的な手法を特定したことにある。化学的ドーピングによって異常ネルト角を固有の性質として調整し、異常ホール角と一致させられることを示すことで、本研究はこれらの系でしばしば観察される「ソンダイマー・キャンセル（Sondheimer cancellation）」を克服するための具体的な経路を提示している。さらに、本研究は、AHCと比較して小さな化学ポテンシャルのシフトに対して固有のANCが頑健であることを踏まえ、ネルト効果測定がトポロジカルバンド構造やベリー曲率のプローブとして有用であることを再確認している。これらの知見は、材料科学者が磁性Weyl半金属の横方向熱電性能を向上させるための理論的および実験的な枠組みを提供するものである。