The Interacting Energy Bands of Magic Angle Twisted Bilayer Graphene Revealed by the Quantum Twisting Microscope

技術要約：量子ツイスト顕微鏡によって明らかにされた、マジックアングル二層グラフェンの相互作用エネルギーバンド

問題の所在
マジックアングル二層グラフェン（MATBG）は、相関量子相を研究するためのパラダイマティックな系として浮上しているが、その電子状態の本質に関する根本的なパズルが未解決のまま残されている。実験的観察は、対照的な二重性を示している。圧縮率および分光測定は、遍歴（非局在）電子に特徴的なディラック様圧縮状態のカスケードを示す一方で、エントロピー測定は、ほぼすべての電子が局在したローカルモーメントとして振る舞うことを示唆する巨大な磁気エントロピーを示している。トポロジカル重い電子（Topological Heavy Fermion）およびモット半金属（Mott Semimetal）モデルを含む理論的枠組みは、この二重性が、同一のフラットバンド内の異なる運動量空間領域において電子が占有することから生じると提案している。すなわち、ブリルアンゾーンの大部分では局在した「f電子」として振る舞い、$\Gamma$点付近では非局在化した「c電子」として振る舞うというものである。しかし、これらの相互作用するバンドを解像できる高分解能の運動量空間プローブの欠如が、この仮説の直接的な検証を妨げてきた。

手法
これに対処するため、著者らは量子ツイスト顕微鏡（QTM）を用い、$T = 4$ KにおけるMATBGの運動量分解トンネル分光測定を実施した。実験セットアップは、QTMチップ上の単層グラフェン（MLG）プローブが、バイアスがかかった二層WSe$_2$障壁を介して、バックゲート付きの二層グラフェン（TBG）試料へとトンネルする構成となっている。

• 運動量マッピング: QTMチップを試料に対して連続的に回転させることで（$\theta_{Q_T}$）、MLGプローブのディラック点は運動量空間内で弧を描く。この軌跡は、TBGのミニブリルアンゾーンの$K$点（$K_T$および$K_B$）を横切り、隣接するゾーンの$\Gamma$点に接近し、実質的に$\Gamma - K_T - M - K_B - \Gamma$の軌跡に沿ったエネルギーバンドをマッピングする。
• 分光法: 微分トンネルコンダクタンス（$dI/dV$）を、バイアス電圧（$V_b$）および回転角の関数として測定する。ピーク位置はエネルギー分散を明らかにし、ピーク振幅はスペクトル重みおよび波動関数の性質に関する情報を提供する。
• 試料の変動: 本研究では、マジックアングルよりわずかに大きい角度（$\theta_{TBG} = 1.2^\circ$）を持つTBG試料と、マジックアングルそのもの（$\theta_{TBG} = 1.1^\circ$）を比較し、キャリア密度（充填率 $\nu$）を $-4$から$+4.6$ まで系統的に変化させている。

主な結果

1. 非マジックアングル領域 ($\theta_{TBG} = 1.2^\circ$): マジックアングルから離れると、測定されたエネルギーバンドは単粒子的なビストリツァー・マクドナルド（BM）モデルに密接に従う。バンドは$K_T$および$K_B$においてディラック点を示し、繰り込まれたフェルミ速度を持ち、$\Gamma$点で最大バンド幅に達する。これは非相互作用理論と一致している。
2. マジックアングル領域 ($\theta_{TBG} = 1.1^\circ$): マジックアングルでは、相互作用がバンドを劇的に再形成する。
   • 二重の性質: バンドは極めて平坦であり、運動量空間の大部分（$K_T$および$K_B$付近）でギャップ（~35 meV）を持つ、「重いf電子」の挙動を示す。対照的に、$\Gamma$点付近では、バンドは依然として分散的かつギャップレスであり、「軽いc電子」の挙動と一致する。
   • スペクトル重み: フラットバンドのトンネル振幅は$K_T$から$K_B$にかけて著しく減少し、一方で$\Gamma$点付近では急激な増加が見られる。スペクトル重みの解析により、サブ格子投影比（$w_0/w_1$）は0.6であり、以前に受け入れられていた値である0.8から逸脱していることが示唆される。
3. 充填依存の進化:
   • バンドの繰り込み: ドーピングに伴い、フラットバンドは「ハートリー駆動による引き伸ばし（Hartree-driven stretching）」を起こす。バンドは領域の大部分で平坦なままであるが、$\Gamma$点付近の領域は大幅に拡大する（$\nu = \pm 4$ で最大~54 meVの幅）。
   • モット様カスケード: モメンタムがフラットバンドに対応する場所（例：$K_T$）では、システムは電子カスケードを示す。充填が増加するにつれ、非干渉的な高エネルギーバンドがフェルミ準位に向かってシフトし、鋭くなり、フェルミ準位を横切り、新たな非干渉的バンドに置き換わる。この挙動は、重く局在した電子の特徴である。
   • ディラック・リバイバル: $\Gamma$点における挙動は独特である。カスケードは観察されず、代わりに分散的バンドがドーピングとともにシフトする。決定的なことに、$\Gamma$点における化学ポテンタルは、特定の充填（例：$\nu \approx 0.6$）で方向を反転させる「ウィグル（揺らぎ）」を示す。この反転は、$K_T$におけるフラットなf電子バンドへの充填の開始と相関しており、これは遍歴c電子から局在化したf電子への電荷移動を示している。このメカニズムは、以前観察されていた「ディラック・リバイバル」を、異なるフレーバー対称性の間の競争ではなく、c電子とf電子の間の競争として説明するものである。
4. 説明のつかない励起: 著者らは、フェルミ準位に対して $\Delta E \approx \pm 15$ meV の持続的な低エネルギー励起を特定した。この特徴は、バンドのフラット（f電子）セクターにのみ現れ、充填に依存せず、現在の理論モデルでは捉えられていない。これは新しい自由度の存在を示唆している。

意義と主張
本論文は、MATBGにおける電子の二重な性質に関する長年の謎を解決したと主張している。相互作用するエネルギーバンドを直接イメージングすることにより、著者らは、局在化した挙動と遍歴的な挙動の共存が、同一のトポロジカル・フラットバンドの異なる運動量空間特性から生じることを実証した。すなわち、電子はミニブリルアンゾーンの大部分では重く局在したf電子として振る舞い、$\Gamma$点付近では軽く非局在化したc電子として振る舞う。

本研究は、トポロジカル重い電子およびモット半金属の枠組みを支持する直接的な実験的証拠を提供している。また、相互作用によるバンド幅の繰り込み、モット様カスケード、およびディラック・リバイバルの背後にあるメカニズムが、ハートリーポテンシャルによって駆動されるこれら2つの電子セクター間の電荷の再分配の結果であることを解明した。さらに、本研究は、従来の技術ではアクセス不可能であった量子材料の、高分解能分光研究のための強力なツールとしてQTMを確立すると同時に、MATBGの相関および超伝導相を理解する上で極めて重要となる可能性のある、未解明の低エネルギー励起の存在を浮き彫りにした。