Direct observation of vortex liquid droplets in the iron pnictide superconductor CaKAs$_4$Fe$_4$ at $0.5T$_c$

走査型トンネル顕微鏡を用いて、研究者らは鉄系超伝導体CaKAs$_4$Fe$_4$において、温度が$T_c$のわずか0.5倍という極低温においても局在化したボルテックス・リキッド・ドロップレットを観察し、局所的な散逸の開始が、マクロな融解転移が通常検出される臨界温度よりもかなり低い温度で起こることを明らかにした。

要約

超伝導体を、電子と呼ばれる小さな粒子がエネルギーを失うことなく滑るように動く、摩擦のない魔法のダンスフロアとして想像してみてください。通常、このダンスフロアは完璧です。しかし、もし磁場（強い風がフロアを吹き抜けるようなもの）を導入すると、電子の流れの中に小さな渦が発生します。科学者たちはこれを**ボルテックス（渦）**と呼んでいます。

理想的な世界では、これらの渦は整然とした硬い格子状に並びます。これは「ボルテックス・ソリッド（渦の固体）」と呼ばれます。これらの渦がその場に固定されている限り、超伝導体は完璧な状態を維持します。しかし、もしこれらが揺れたり、滑ったり、混沌とした状態へと溶け出したりすると、超伝導体はエネルギーを失い始めます（散逸）。

以下に、この論文が発見したことを分かりやすく説明します。

1. 「溶ける」ことへの驚き

長い間、科学者たちは、これらのボルテックス（渦）が溶けて混沌とした状態になるのは、材料が超伝導性を完全に失う直前（臨界温度、$T_c$ と呼ばれる点）に限られると考えてきました。それはまるで、氷が水たまりに変わる直前になって初めて溶け始めると考えているようなものです。

しかし、研究者たちは、走査型トンネル顕微鏡（STM）という超強力な顕微鏡を使用して、特定の鉄系超伝導体である CaKFe$_4$As$_4$ を観察しました。この顕微鏡は、個々の渦を見ることができるほど非常に敏感なカメラのようなものです。

発見： 彼らは、これらの渦が最後（臨界点）まで待ってから溶け始めるのではないことを発見しました。材料がまだ非常に冷たい状態（最大温度の半分程度の温度）であっても、小さく孤立した混沌の島々が現れていたのです。彼らはこれを**「ボルテックス・リキッド・ドロップレット（渦の液滴）」**と呼んでいます。

2. 比喩：熱いパッチのある凍った湖

凍った湖（超伝導体）の上に、氷の彫刻（ボルテックス）が覆われている様子を想像してみてください。

• 旧来の見解： 湖全体が凍ったまま、太陽が非常に熱くなって初めて、氷が一気に水に変わると考えるでしょう。
• 新しい見解： 研究者たちは、寒い日であっても、氷の彫刻のすぐ隣に小さな水たまり（「ドロップレット」）ができ始めていることを見つけました。これらの水たまりの中では、氷の彫刻が激しく揺れ動き、滑っていますが、湖の他の部分は依然として凍ったままなのです。

これらの「水たまり」は、熱エネルギーが強すぎて、渦を固定している「ピン（留め具）」を外してしまい、周囲の材料が依然として固体の挙動を示している間でも、局所的に渦を動かしてしまう領域です。

3. なぜ動くのか？（ピン留め問題）

なぜ一部の渦は静止しており、他の渦は液体のドロップレットになるのでしょうか？ それは**「ピン留め（pinning）」**に関係しています。

材料をデコボコした道路だと考えてください。ボルテックスは、結晶の欠陥（窪み）に引っかかることを好みます。

• 深い窪み： もしボルテックスが深い窪みに落ちれば、それは固定されます。これは「ボルテックス・ソリッド」です。
• 浅い窪み： もしボルテックスが平坦な場所や浅い隆起の上にいる場合、熱によって自由になります。そして、それは跳ね回るように動き始め、「ボルテックス・リキッド・ドロップレット」を作り出します。

研究者たちは、熱に対してボルテックスを保持する「窪み」が十分に強くない特定の場所で、これらのドロップレットが形成されることを発見しました。彼らは個々のボルテックスを時間を追って追跡し、あるものは短距離を跳ね回っている一方で、あるものは数時間もの間、その場に留まっている様子さえも観察しました。

4. 「完璧な」状態が意味するもの

ここでの大きな教訓は、「完璧な」超伝導状態は、私たちが考えていたほど均一ではないということです。

• マクロな視点： 標準的な計器で材料全体を見ると、「水たまり」があまりに小さく散らばっているため、電気はそれらの周りを流れることができ（小石の周りを流れる水のよう）、材料は完璧な超伝導体に見えます。
• ミクロな視点： しかし、ズームアップしてみると、材料は実際には「凍った固体」と「液体の混沌」が混ざり合った状態であることが分かります。つまり、「完璧な」状態が存在する温度範囲は、以前の想定よりもずっと狭いのです。

まとめ

この論文は、この特定の超伝導体において、「凍った」状態から「液体」の状態への転移は、熱くなった時に一度に起こる単一のイベントではないことを示しています。代わりに、それは乱雑で局所的なプロセスです。凍ったピン留めされた渦の海の中に、混沌として動いている小さな渦の島々が現れるのです。これは、超伝導体の「完璧な」状態が、材料の構造における微細で局所的な不完全さに大きく依存しており、私たちが考えていたよりもはるかに壊れやすく、複雑であることを教えてくれます。

技術概要

技術要約：CaKFe$_4$As$_4$における渦液滴（Vortex Liquid Droplets）の直接観察

問題提起
第二種超伝導体では、磁場が量子化された渦（ボルテックス）として材料内に浸透する。渦は通常、欠陥によってピン留めされた秩序だった格子（渦固体）を形成するが、熱揺らぎによって無秩序で移動性の高い状態（渦液体）への相転移が誘発され、エネルギー散逸が生じる。マクロな実験や空間平均的な手法により、この融解転移は一般に臨界温度（$T_c$）の極めて近くで起こることが確立されている。しかし、臨界温度よりも著しく低い温度において、個々の渦のスケールで渦固体が熱揺らぎに対してどのように応答するかは依然として不明である。具体的には、中間温度領域における局所的な散逸の発生や、固体相と液体相の空間的な共存については、十分に特徴付けられていない。

手法
著者らは、走査型トンネル顕微鏡（STM）を用いて、最大14 Tの磁場下における鉄系超伝導体CaKFe$_4$As$_4$（$T_c \approx 35$ K）中の個々の超伝導渦を直接可視化した。この材料は、比較的高い$T_c$、小さなコヒーレンス長（$\xi < 2$ nm）、およびCaFe$_2$As$_2$とKFe$_2$As$_2$の層が混在する明確なピン留めランドスケープを持つことから選択された。

実験アプローチは以下の通りである：

1. ゼロバイアス・コンダクタンス・マッピング： フェルミ準位における局所状態密度（LDOS）に比例する、ゼロバイアスでのトンネルコンダクタンスのマッピング。渦コアは、超伝導バルクと比較して高いLDOS（常伝導状態）を示す。
2. 温度および磁場の変化： 10 Kから30 K（$\approx 0.85 T_c$まで）の温度範囲、および2 Tから14 Tの磁場範囲での測定。
3. 時間分解トラッキング： 固定された温度および磁場の下で、約150分間にわたって連続的なコンダクタンスマップを取得し、渦の軌跡を追跡して熱誘起の移動性を測定。
4. 相の識別： 「渦固体」（個々の渦が分解可能）、「渦液体液滴（Vortex liquid droplets）」（渦が強く揺らぎ、融合したパッチとして見える局所領域）、および「全域的な渦液体」（視野全体に広がる状態）を区別。

主な貢献と結果
本研究は、マクロな融解転移温度よりもはるかに低い温度において、局所的な渦の融解が起こるという直接的な実空間の証拠を提示している：

• 渦液体液滴の観察： 著者らは、熱励起によって渦が強く揺らぐ「渦液体液滴」と呼ばれる局所領域を特定した。これらの液滴は、個々の渦が分解可能な周囲の無秩序な渦固体とは異なり、個々の渦がより大きなパッチへと融合した領域として現れる。
• 低温での発生： これらの液体液滴は、10 Tの磁場において、$0.5 T_c$（15 K）という低い温度でも観察された。これは、マクロな測定で通常観察される融解転移温度よりも大幅に低い。
• 相の共存： 結果は、同一試料内で固体および液体渦相が共存する広いクロスオーバー領域が存在することを示している。この転移は一様ではなく、むしろ熱揺らぎが増大する領域で局所的に融解が開始される。
• 渦の移動性とピン留め： 時間経過に伴う渦の軌跡を追跡することで、渦の移動性が磁場と局所的なピン留めランドスケープに強く依存することを見出した。
  • 低磁場（例：2 T）では、渦は顕著な移動性を示し、渦間距離を大きく超える距離を移動する。
  • 中間磁場（約8–10 T）では、移動性は最小限となり、渦は大部分がピン留めされた状態となる。
  • 累積された渦の移動距離は、Dew-Hughesのピン留めモデル（$\propto h^p(1-h)^q$）と一致する磁場依存性を示しており、これはピン留め機構が点欠陥のみではなく、表面的な相互作用（おそらく混在層によるもの）によって支配されていることを示唆している。
• マクロなデータとの相関： 局所的な液滴の観察は、相図における渦液体相の領域を$0.5 T_c$まで拡張するものであり、これは通常$T_c$の極めて近くまで固体相が支配的であるとするマクロな相図とは対照的である。

意義と主張
本論文は、超伝導体における渦の融解は一様でグローバルな転移ではなく、局所的なピン留めポテンシャルランドスケープと強く結びついたプロセスであると主張している。本研究の主要な意義は以下の通りである：

1. 局所的な散逸の発生： 第二種超伝導体における局所的な散逸の発生は、$T_c$よりもかなり低い温度で起こる。これは、渦固体が$T_c$付近まで安定しているという見解に疑問を投げかけるものである。
2. 臨界電流への影響： 液滴の存在は、マクロな電圧降下がゼロである（高い臨界電流密度を持つ）試料であっても、局所的な散逸がパーコレーション経路を通じて発生している可能性を示唆している。これは、マイクロメートルサイズの試料やナノ構造化された超伝導体において、液滴の形成が性能に大きな影響を与える可能性があるため、特に重要である。
3. ピン留めランドスケープの複雑性： 本研究は、熱揺らぎと複雑なピン留めランドスケープ（線状欠陥と点欠陥の両方を含む）との相互作用が、液滴の形成を支配していることを強調している。$T_c$から遠い領域であっても、熱揺らぎが増大する領域で優先的に液滴が形成されるという観察は、機能的な超伝導デバイスにおいて、渦のピン留めを強化することの根本的な重要性を裏付けている。

著者らは、得られたデータが固体相と液体相の幅広い共存領域を明らかにしていると結論付けており、これは、マクロな実験から推測されるものよりも、実際の無散逸超伝導相の温度範囲がはるかに狭いことを示している。