Inverse-Designed High-Q/V Silicon Nitride Photonic Crystal Cavities for Second- and Third-Harmonic Generation

技術要約：逆設計による高Q/V値シリコン窒化物フォトニック結晶共振器

問題提起
シリコン窒化物（SiN）は、CMOS互換性、低光損失、および可視光から通信波長までの広い透明窓を持つことから、集積フォトニクスにおける多才なプラットフォームである。シリコンとは異なり、SiNは通信波長において二光子吸収が無視できるため、非線形アプリケーションのための高い光強度を実現できる。しかし、SiNの大きな制限の一つは、その屈折率が比較的低い（約2.0）ことである。空気との屈インデックス差が小さいことは光の閉じ込めを弱め、高い品質係数（$Q$）と小さなモード体積（$V$）を同時に実現するフォトニック結晶（PhC）共振器の実現を困難にしている。欠陥周囲の空気孔を微小に摂動させる従来の決定論的な最適化手法では、化学量論的なSiNにおいて超高$Q$値のPhC共振器を実現するには不十分であることが証明されている。

手法
従来の設計の限界を克服するために、著者らは逆設計アプローチを用いて、二次元SiN PhC共振器の最適化を行った。

• 設計戦略: 最適化は$L6/5$共振器の幾何学的構造を対象とした（これは、穴を除去し、追加の穴を挿入することによって形成される欠陥であり、具体的には$L(x+1)/Lx$構造である）。初期幾何学構造が選択された理由は、異なる開始構造が異なる局所最適解に収束する可能性があり、$L6/5$構造が標準的な$L3$や$L4/3$設計よりも優れた$Q/V$比を提供すると期待されたためである。
• 最適化アルゴリズム: 著者らは、勾配情報や大規模な学習データセットを必要としない（機械学習や自動微分法とは異なり）、微分不可能な最適化手法である並列シンプlexアルゴリズム（PSA）を利用した。最適化パラメータは、共振器周囲の54個の空気孔の位置で構成された。
• シミュレーションパラメータ: シミュレーションでは、膜厚342 nm、格子定数686 nm、屈折率2.0のエアブリッジ構造を仮定した。計算コストを削減するために鏡面対称性を課した。
• 作製: デバイスは、シリコン基板上にプラズマ強化化学気相蒸着（PECVD）によって堆積された425 nm厚のSiN薄膜上に作製された。パターンは電子ビームリソグラフィによって定義され、誘導結合プラズマ（ICP）を用いてエッチングされた。エアブリッジ構造は、水酸化カリウム（KOH）による湿式エッチングを用いてシリコン基板を選択的にアンダーカットすることで形成された。ウェットエッチング中の薄層化を補償するために初期厚を425 nmに増やしており、最終的なデバイス厚は約350 nmとなっている。

主要な結果

• 高Q/V比: 逆設計された共振器は、約$0.96(\lambda/n)^3$のモード体積に対し、$4.4 \times 10^5$の品質係数をシミュレーションで達成した。
• 実験的実証: 作製されたデバイスの実験的特性評価により、約80,000（$8.0 \times 10^4$）の品質係数が得られた。著者らは、これが、近い化学量論的なSiN 2D PhC共振器として報告されている中で最高の$Q$係数であると述べている。実験的な$Q$係数は、様々な導波路結合構成においてシミュレーションと極めて良好な一致を示した。
• 非線形光学生成: 強力な光閉じ込め（$Q/V$）により、同一の共振器から**第三高調波発生（THG）と第二高調波発生（SHG）**の両方が観察された：
  • THG: フェムト秒パルスレーザーを用いて基本共振器モードを共鳴励起した際に観察された。THGは、高次モード（著しく低い$Q/V$を持つ）を励起した場合には観察されなかった。これは、この効果が高基本モードの電場増強に依存していることを裏付けている。これは、本共振器が固有の三次の非線形プロセスに有用であることを示している。
  • SHG: 非晶質SiNは中心対称を持つ材料であり、バルクの$\chi^{(2)}$が無視できるにもかかわらず、SHGが観察された。著者らは、これを空気–SiN界面における対称性の破れに起因する有効な表面二次感受率（$\chi_s^{(2)}$）によるものと考えている。PhCの空気孔の周囲における光電場の強力な局在化が、バルクに対する表面非線形応答を増強し、SHGを観測可能にしている。
• 堅牢性: 非線形効果は複数の作製されたデバイスにわたって再現性よく観察され、その性能が個別のデバイスの異常ではなく、最適化された設計に由来することを裏付けた。

意義および主張
本論文は、この研究が逆設計SiN PhC共振器を、非線形および量子フォトニクスのための有望なプラットフォームとして確立するものであると主張している。主な意義は、逆設計が、SiNのような低屈折率材料に固有の光閉じ込めの制限を効果的に克服できることを示した点にある。

著者らが強調する主な貢献は以下の通りである：

1. 屈折率の制限の克服: シリシコンに富む組成やナノビーム構造に頼ることなく、化学量論的なSiNにおいて高$Q/V$共振器が達成可能であることを証明した。これらは、統合がより困難な手法である。
2. デュアル非線形能力: 極限的な電場局在化により、単一の共振器がバルクの三次非線形（THG）と表面誘起の二次非線形（SHG）の両方をサポートできるという実験的証拠を提供した。
3. プラットフォームの汎用性: 実証されたプラットフォームは、幅広い機能材料（例：GaN、ZnO、ダイヤモンド、希土類イオン、2D材料）と互換性があり、波長変換、増強された光・物質相互作用、および量子フォトニクスのための将来的なヘテロ集積を示唆している。

著者らは、具体的な用途については控えめな姿勢を保ち、結果を特定の商業システムへの即時展開を主張するものではなく、効率的な非線形フォトニクスおよび集積デバイスに向けた基礎的なステップとして位置づけている。本研究は、逆設計が高性能なSiNナノ共振器への実用的な経路であるという概念実証として機能している。