Variable Charge State, Magnetic Excitations, and Kondo Effect of Sm/g/Ir(111)
低温走査型トンネル顕微鏡を用いた本研究は、グラフェン/Ir(111)上の個々のSm原子が、4f電子充填を保持したSm基底状態を裏付ける明確な磁気励起および大きなゼーマン分裂を伴う新規な近藤共鳴を示す、可逆的な可変電荷状態を呈することを明らかにしている。
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より小さな空間により多くの情報を蓄えようとする探求の中で、科学者たちは長い間、究極の限界である「単一原子」に目を向けてきました。もし、表面上のわずか一つの原子のスペースを占めるほど極小の磁気スイッチを実現できれば、現在の技術が達成できるものを遥かに凌駕するデータストレージ密度が可能になります。しかし、単一の原子が信頼できる磁気スイッチとして機能するためには、その電気的な電荷に大きく依存する特定の磁気特性を備えていなければなりません。原子は単なる固体の球体ではありません。それらは電子の複雑な系であり、保持している電子の数が、どのようにスピンし、隣接する原子とどのように相互作用するかを決定します。科学者は表面上の原子がどこに位置するかを特定することはしばしばできますが、それらの原子が正確にいくつの電子を持っているのか、そして、原子が孤立している場合や密集している場合にそれらの電子がどのように振る舞うのかを解明することは、依然として困難な課題です。この繊細なバランスを理解することは、単一原子磁石というアイデアを現実のものにするために極めて重要です。
研究チームは、グラフェンのシート（その下にイリジウムの結晶がある）の上に置かれた希土類元素サマリウムの個々の原子を研究することで、大きな一歩を踏み出しました。絶対零度に近い温度で個々の原子を見たり測定したりできる強力な顕微鏡を用いて、科学者たちは、これらのサマリウム原子が2つの異なる電気的状態を持ち、それらの間を切り替えることができることを発見しました。原子の状態は、隣接する原子がどれだけ近いかによって決まります。サマリウム原子が単独で存在する場合、それはある挙動を示し、測定において磁気的な活動を示しません。しかし、別のサマリウム原子から約1.5ナノメートルの距離まで近づけると、原子は新しい不安定な状態に入ります。この状態では、原子は顕微鏡のチップによって生成される電場に対して敏感になります。チップが原子の上を漂う際、この電場が原子を2つの電荷状態の間で前後に反転させることができます。この反転は、顕微鏡の画像に目に見えるリング状のパターンを作り出し、研究者の目の前で原子がその電気的な個性を変えている直接的な証拠となります。
研究者たちは、この電荷状態を切り替える能力が単なる好奇心の対象ではなく、原子の磁気的なポテンシャルを解き放つ鍵であることを発見しました。このスイッチング挙動を示すほど隣接原子に近い原子のみが、明確な磁気励起を示します。これらの励起は、原子の内部電子が再配置されるときに起こる、微小なエネルギーの跳躍のようなものです。チームはこれらの跳躍を特定のエネルギーレベルで測定し、35および54ミリ電子ボルトにおける2つの顕著なステップと、約165ミリ電子ボルト付近のより高いエネルギーのステップを見出しました。これらの測定値を真空中のサマリウム原子に関する既知のデータと比較することで、科学者たちは、表面上の原子が下の材料に対して電子を1つ失っており、磁性を帯びるための特定の電子構成を持っていると結論付けました。この構成は稀少かつ価値のあるものであり、原子に大きな磁気応答を与えます。この性質は、安定したメモリビットとして機能するために不可な要素です。
おそらく最も驚くべき発見は、コンド効果として知られる現象の観察でした。この効果は、磁性原子がその下にある材料の電子と非常に強く相互作用し、原子の周囲に一時的な集団的な雲を形成するときに起こります。本研究において、研究者たちは電子が通常自由に流れるエネルギーレベルにおいて、鋭いピークを観察しました。これは強い相互作用を示しています。磁場を印加すると、このピークは2つに分裂しました。この挙動により、原子が磁場に対してどの程度強く反応するかを表す「g因子」と呼ばれる特定の数値を算出することができました。得られた値は非常に大きく、サマリウム原子が表面に位置しながらも、強力な磁気的特性を保持していることを裏付けています。この大きな応答は、これらの原子が将来の磁気ストレージデバイスの優れた候補であることを示唆しています。
この研究はまた、原子間の距離がその振る舞いにどのように影響するかを明らかにしました。顕微鏡のチップを用いて個々の原子を注意深く近づけることで、チームは、原子が互いに臨界距離内にあったときにのみ、磁気ステップと電荷スイッチングのリングが現れることを示しました。もし原子が離れすぎていると、原子は静かで非磁性的です。もし近ければ、原子は目覚め、相互作用を開始します。研究者たちは、原子が表面上の異なる場所に単に移動したことが変化の原因であるという考えを否定しました。彼らが見た同心円状のリングは、物理的な移動によって引き起こされるにはあまりにも完璧に中心に位置していました。むしろ、これらの変化は純粋に電気的なものであり、原子と周囲の電場の相互作用によって駆動されていました。この研究は、将来の超高密度ストレージシステムの構築に不可欠な要件である、単一原子の電荷と磁気状態を制御する方法についての明確な展望を提供しています。
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