Low magnon damping of a EuSe film down to millikelvin temperatures

技術要約：ミリケルビン温度域におけるEuSe薄膜の低マグノン減衰

問題提起
量子マグノニクスの急速な進展により、既存の材料であるイットリウム鉄ガーネット（YIG）や強磁性金属の機能を備えつつ、ミリケルビン温度でも低マグノン損失を維持できる磁性材料に対する決定的な需要が生じている。伝導電子による損失を避けるために絶縁性磁石が好ましいが、現在の材料基盤は限定的である。最も低い磁気減衰を持つことが知られているYIGは、通常、ガドリニウム・ガリウム・ガーネット（GGG）上に成長される。しかし、GGGは常磁性体であり、低温での大きな磁化率がYIG薄膜におけるマグノン損失を1 K以下で最大1桁増加させる不均一なストレイフィールドを発生させる。ジアマグネティック（反磁性）基板を用いることでこのメカニズムを排除できるが、そのような基板と適合し、かつYIGよりも優れた特性を持つ絶縁性磁石は、現在不足している。ユーロピウムカルコゲナイド（EuO, EuS, EuSe, EuTe）は、その磁性半導体としての性質、高いスピンモーメント（$7 \mu_B$）、および無視できるほど小さい軌道角運動量（$L=0$）から、理論的には弱いスピン軌道相互作用と固有の減衰を示唆しており、有望な候補である。しかし、特に薄膜形態において、かつ量子実験に関連する温度域（1 K以下）におけるEuSeのマグノン減衰については、これまでほとんど探求されてこなかった。

手法
著者らは、分子線エピタキシー法を用いて、ジアマグネティックなBaF$_2$(111)基板上に成長させたメタ磁性EuSeの240 nm厚のエピタキシャル薄膜を特性評価している。本研究では、10 Kから30 mKの温度範囲において、主に2つの特性評価技術を用いている。

1. 磁気測定： 1.8 Kから10 Kの間で、物理特性測定システム（PPMS）を用いた振動試料型磁力計（VSM）を実施し、メタ磁性転移と飽和磁化をマッピングした。
2. 広帯域強磁性共鳴（FMR）： コプレーナ導波路形状を用いてFMR分光を行った。測定はPPMS（15–70 GHz, 1.8–10 K）および希釈冷凍機内の超伝導ベクトルマグネット（最大67.7 GHz, 30 mK–1.8 K）を用いて行われた。複素透過係数（$S_{21}$）を、面内静磁場を掃引しながら記録した。

データ解析では、透過波形を複素ロレンツ関数でフィッティングすることで、共鳴磁場（$B_{res}$）と負荷フルウェイト半値幅（$\Delta B_L$）を抽出した。固有の線幅（$\Delta B$）は、透過ディップの深さに基づいて放射結合の寄与を補正することで導出された。共鳴データは、面内磁化された薄膜に対するキッテル方程式を用いて、有効磁化（$M_{eff}$）および磁気回転比（$\gamma$）を決定するために解析された。

主な結果

• 磁性相と磁化： 薄膜はEuSe特有のメタ磁性挙動を示す。ネール温度（$T_N \approx 4.6$ K）以下では、低磁場において反強磁性（AFM）状態からフェリ磁性（FiM）状態へ、そして最終的に0.25 T以下の電場において電場に整列した強磁性（FM）状態へと転移する。1.8 Kおよび2.5 Tにおいて、飽和磁化は997 kA/mに達し、これは理論的なスピンのみの理論値の約91%である。FMRフィッティングから得られたミリケルビン温度における有効磁化（$M_{eff}$）は1108 kA/mであり、これはEu$^{2+}$イオンの完全なスピンのみのモーメントと一致している。
• 線幅の挙動： 固有のFMR線幅（$\Delta B$）は、ギルバート減衰型の強磁性体とは異なる挙動を示す。周波数に対して線幅が増加するのではなく、周波数および磁場が増加するにつれて減少する。30 mKにおいて、線幅は20 GHzでの24 mTから67.7 GHzでの5.45 mTへと低下した。
• 温度依存性： 750 mK以下では、高周波数における線幅は温度に依存しなくなる。$T_N$以上では、低周波数において線幅が著しく増加するが、周波数の増加とともに減少し続け、これは電場に偏極したパラマグノンと一致している。
• 減衰パラメータ： 30 mK、68 GHz、1.8 Tにおいて、線幅は5.5 mTに達した。この値は2 nsのマグノン寿命（$\tau$）に対応する。全線幅がギルバート減衰に起因すると仮定すると、有効減衰パラメータ（$\alpha_{eff}$）は$1.1 \times 10^{-3}$となり、著者らはこれを上限値として特定している。残留線幅は外因的な要因に起因するため、実際のギルバート減衰はこれより低いと考えられる。

意義および主張
本論文は、ジアマグネティックなBaF$_2$基板上に成長させたエピタキシャルEuSe薄膜が、バルク単結晶と同等の低マグノン減衰を30 mKまで維持していることを確立している。これは、パラマグネティックな基板上のYIG薄膜と比較して、同様の温度で有意に低い。この材料は、以下のユニークな特性を併せ持つ：

1. 低損失： 2 nsのマグノン寿命と、$1.1 \times 10^{-3}$というギルバート減衰の上限値。
2. ゼロ磁場状態： $T_N$以下では外部磁場がない場合、EuSeは反強磁性であり、正味の磁気モーメントやストレイフィールドを持たないため、超伝導素子との適合性が高い。
3. チューナブル性： 磁気秩序は、0.25 T以下の磁場を用いて反強磁性、フェリ磁性、および強磁性相の間で切り替えが可能である。
4. 高飽和磁化： 飽和磁化は、低温におけるYIGの5倍以上である。

著者らは、EuSeおよび広範なユーロピウムカルコゲナイドファミリーが、ハイブリッド量子システムおよび量子マグノニクス応用への有望なプラットフォームであると結論付けている。彼らは、残存する広がりは外因的なもの（おそらく不純物や格子欠陥による）であると指摘し、YIGの発展の歴史と同様に、さらなる材料精製を行うことで損失をさらに低減できる可能性を示唆している。本研究は特定の量子デバイスの実証を主張するものではなく、むしろEuSeを将来の量子マグノニクスおよびスピントロニクス応用のための多用途なプラットフォームとして特定するものである。