Interfacial contact topology governing molten iron–slag dripping in coke-packed beds under hydrogen-enriched blast furnace conditions

技術要約：水素 enriched 高炉条件下における、コークス充填層内の溶融鉄・スラグの滴下を支配する界面接触トポロジー

問題提起
鉄鋼業界は、炭素排出量を削減するために、水素還元高炉への移行を進めている。水素が還元速度や相変態に及ぼす影響は十分に文書化されているが、変化するこれらの条件下において、溶融鉄とスラグの結合流が下部のコークス充填層をどのように通過するかについては、十分に定量化されていない。水素含有量が増加する環境では、鉄含有物質の還元度合いが変化し、それによってスラグ中のFeO含有量、鉄とスラグの体積比、および融液の物理的性質（粘度、密度、表面張力、界面張力）が変化する。これまでの研究では、スラグ組成や液体供給条件を固定したものが多く、還元依存的な性質の変化が、スラグの排水メカニズムを「粘性制御レジーム」から「界面接触形態および液保持量（ホールドアップ）支配レジーム」へとシフトさせる可能性を考慮できていなかった。

手法
本研究では、三次元多相平滑粒子水力学（SPH）シミュレーションを用い、不規則な形状のコークス粒子を含む充填層内における、溶融鉄およびFeO–CaO–SiO₂–Al₂O₃–MgOスラグの滴下挙動をモデル化した。

• 物理的性質の推定： 熱力学的計算（FactSageを使用）を用いて、3つの還元度（$R = 0.70, 0.90, 1.00$）および温度（1300–1500 °C）に基づくスラグ組成と液相分率を決定した。主要な特性である密度、粘度、表面張力、および鉄–スラグ界面張力は、これらの変数関数として推定した。特筆すべき点として、スラグの性質変化による影響を単離するため、溶融鉄の性質は一定に保たれた。
• シミュレーション設定： コークス層は平均粒子径0.0237 mとしてモデル化した。溶融相は上部入口から間欠的に供給された。ガス相は、流体力学的および界面の影響を分離するため、空のボイドとして扱われた。
• 分析指標： 相のホールドアップ、重心滴下速度、見かけの接触面積（鉄、スラグ、コークス、およびボイド間の接触）、および鉄–スラグ混合指数を定量化した。また、2つの相の相対的な滴下速度を支配する記述子を特定するために、回帰分析を行った。

主な結果

1. 滴下挙動の二重レジーム： シミュレーションにより、スラグ排水を支配する2つの明確なレジームが明らかになった。
   • 粘性制御レジーム ($R = 1.00$)： 完全還元条件下では、スラグ粘度は高かった（750–5500 mPa·s）。このレジームでは、温度上昇が粘度を低下させ、スラグの滴下速度を直接的に増加させた。鉄とスラグの相は、高い界面張力により空間的に分離した状態を維持した。
   • 形態制御レジーム ($R = 0.70, 0.90$)： 低還元条件下では、スラグ粘度は低く（$\le 110$ mPa·s）、スラグ体積分率が高かった。直感に反して、低粘度が必ずしも速い滴下をもたらすわけではなかった。$R=0.70$ かつ 1500 °C において、スラグは最も低い粘度を示したが、見かけの滴下速度は最も遅かった。これは、広範なスラグ–コークス接触に起因しており、低粘度のスラグが垂直方向に排水されるのではなく、コークス表面に広がったり、細孔ネットワーク内に保持されたりしたためである。
2. 界面トポロジーの役割： スラグ粘度、界面張力、および体積比のみを用いた回帰モデルでは、鉄に対するスラグの速度比を予測できなかった（$R^2 = 0.148$）。しかし、スラグ–コークス接触面積と鉄–コークス接触面積の比を組み込むことで、モデルの精度は大幅に向上した（$R^2 = 0.943$）。これは、低粘度かつスラグが豊富な条件下では、融液とコークスの幾何学的な接触状態が排水挙動の主要な決定要因であることを示している。
3. 鉄–スラグ混合： 還元度が増加するにつれて、特定の鉄–スラグ接触面積および混合指数は減少した。低還元度（$R=0.70, 0.90$）では、スラグ分率が大きいため、より高い鉄–スラグ接触が促進された。一方で、完全還元条件（$R=1.00$）では、明確に相分離した流動構造が見られた。興味深いことに、$R=0.70$ かつ 1500 °C では、高い流動性にもかかわらず混合指数が著しく低下した。これは、流動性の向上が、溶融鉄との接触維持ではなく、コークス表面への広がりを促進したことを示唆している。

意義および主張
本論文は、界面接触トポロジーが、低炭素高炉運転における融液の排水および反応領域に重要な影響を与えることを主張している。主な貢献は、特に水素添加条件下で還元度が変化する場合において、スラグの滴下挙動を粘度だけで説明することはできないことを示した点にある。

• 本研究は、低粘度かつスラグが豊富なレジームにおいて、見かけの滴下速度は粘性抵抗のみではなく、スラグとコークス層の形態学的相互作用（具体的にはスラグ–コークス接触面積）によって支配されることを確立した。
• 本研究は、還元度、スラグの性質、液相分率、および界面接触形態を結びつける枠組みを提供した。
• 著者らは、水素添加高炉における滴下領域の浸透性と液保持量を評価するには、スラグ粘度のみに頼るのではなく、複合的な記述子（スラグ–コークス接触面積や鉄–スラグ混合など）を用いる必要があると結論付けている。

限界事項
著者らはいくつかの限界事項を述べている。第一に、滴下速度は真の断面積フラックスではなく、重心運動に基づく「見かけの移動速度」であること。第二に、接触面積は真の曲線界面ではなく、立方体セルを用いて近似されていること。第三に、コークス–液体間の濡れ性が非濡れ条件（接触角180°）として簡略化されていること。第四に、溶融鉄の性質が一定と仮定されていることである。今後の課題として、溶融鉄の表面張力、濡れ性の変化、および固相分の影響を検討することが提案されている。