🔬 physics

First production of the medical radionuclide 103Pd from 99Tc and determination of the 99Tc(7Li,3n)103Pd nuclear reaction cross-sections between 20 and 34 MeV

本論文は、 $^{99}\text{Tc}(^{7}\text{Li},3\text{n})^{103}\text{Pd}$ 反応による医療用放射性核種 $^{103}\text{Pd}$ の初の製造を報告し、20から34 MeVの間におけるこの過程の初の測定断面積を提示し、30 MeVで最大収量となることを特定している。

原著者： Andreas Dragoun, Michael Weinert, Anna Bohn, Bernd Neumaier, Johannes Ermert, Erik Strub

公開日 2026-07-13

📖 1 分で読めます☕ さくっと読める

CC BY 4.0

原著者： Andreas Dragoun, Michael Weinert, Anna Bohn, Bernd Neumaier, Johannes Ermert, Erik Strub

原論文は CC BY 4.0 (https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) でライセンスされています。 ✨ これは以下の論文のAI生成解説です。著者が執筆または承認したものではありません。技術的な正確性については原論文を参照してください。免責事項の全文を読む

巨大で、わずかに放射性を持つレゴブロックのようなテクネチウム99を想像してみてください。通常、科学者たちはこれを核廃棄物として扱い、非常に長い間（約21万年間！）残り続けるため、「廃棄物」の箱の中にしまっておくものとして扱います。しかし、もし特定の種類のハンマーでこのブロックを叩き壊すことで、全く新しい、超便利な道具に変えることができたらどうでしょう？これこそが、ケルン大学とGSIの科学者チームが行ったことです。

彼らは、この手法を用いて、医療用ラジオヌクレチドであるパラジウム103を初めて作成することに成功しました。パラジウム103を、医師が周囲の健康な組織を傷つけることなく、小さな腫瘍（体内の他の部分に広がっているようなもの）を撃ち抜くために使用できる、小さな「内部スポットライト」だと考えてください。これは、非常に短い距離しか移動しない「オージェ・メイトナー電子」と呼ばれる目に見えない小さな「矢」を放つため、精密攻撃に最適なのです。

大きな実験：「スマッシュ・アンド・メジャー（叩いて測る）」ゲーム

これを実現するために、科学者たちは高速の大砲を製作しました。彼らはテクネチウム99のブロックを取り、それをケーキにアイシングを塗るように、薄い金のシートの上にコーティングしました。そして、リチウム7イオン（小さくて重い粒子）のビームをテクネチウムに向けて発射しました。彼らはただ一度撃ったのではありません。ターゲットに対して、20 MeVから34 MeVまでの異なる速度で何度も射撃を試みました。

動いている標的に水風船を投げる場面を想像してみてください。もし優しすぎる投げ方をすれば、跳ね返ってしまいます。もし強く投げすぎれば、予想外の形で爆発してしまいます。科学者たちは、テクネチウムをパラジウム103に変えつつ、周囲をめちゃくちゃにしないための「ゴルディロックス（絶妙な）」速度を見つけ出したいと考えました。

結果：スイートスポットの発見

彼らは、HORUSと呼ばれる、14個の高精度な「目」を備えた巨大で超敏感なカメラシステムを使用しました。これは、ビームがターゲットに当たっている「最中」に何が起きているかを観察するためのものです。後で何が残ったかを確認するのではなく、新しいパラジウム103の原子が誕生した瞬間に放つ光（ガンマ線）を捉えたのです。

判明したことは以下の通りです：

完璧な速度： この反応は、リチウムビームが30 MeVで動いている時に最もよく機能しました。この速度において、パラジウム103の生成量が最大になりました。
数値： このピーク速度において、「断面積」（反応が起こる確率を意味する専門用語）は374±63 mbに達しました。
低下： 速度を上げて32 MeVまで押し上げると、生成量は高いまま維持されましたが、変動し始めました。しかし、速度を34 MeVまで高めると、事態は混乱しました。科学者たちは、この高い速度では、本来望んでいたものとは異なる、望ましくない生成物（パラジウム102）を作り始めることに気づきました。このため、彼らは34 MeVでのデータポイントは、この別の反応によって「汚染」されている可能性があるため、主要な目的の純粋な測定値としてはカウントすべきではないと示唆しています。

（専門用語を使わずに）なぜこれが重要なのか

通常、パラジウム103を作ることは、複雑な化学浴を使って、混ざり合った砂と岩のバケツの中から特定の砂粒を分離しようとするようなものです。しかし、科学者たちはテクネチウム（水中で負の磁石のように振る舞う）からスタートしてパラジウム（正の磁石のように振る舞う）に到達するため、理論的には、磁石を使ってプラスチックの山から鉄粉を引き抜くように、新しい薬を元のターゲット材料から非常に簡単に分離することができます。

彼らが「行わなかったこと」（そして否定したこと）

この論文が「行わなかった」ことを知っておくことは重要です。彼らは、この特定の実験においてパラジウムをテクネチウムから化学的に分離したわけではありません。彼らは単に、それを作れることを証明したのです。また、反応があらゆる速度で完璧に機能するという考えを彼らは否定しました。彼らは、速度を上げすぎること（34 MeVのような）が、結果を台無しにする競合反応を導入することを明確に述べています。

彼らはどの程度確信しているのか？

科学者たちは、自分たちの測定に非常に自信を持っています。彼らは単に推測したりコンピュータ・シミュレーションを行ったりしたのではなく、実際にターゲットを構築し、ビームを発射し、粒子を数えました。彼らは、テクネチウム層の厚さを極めて精密に（約0.63±3 μm）測定し、ラザフォード後方散乱法という方法を用いて数学的なチェックを行いました。彼らは30 MeVでのピークについては確信していますが、34 MeVのデータについては慎重であり、それが望ましくない副作用反応の寄与を含んでいる可能性が高いと示唆しています。

要するに、この論文は、リチウムビームを適切な速度で当てることで、核廃棄物を命を救う医療ツールに変えられることを証明しています。これは、がんの治療を助ける可能性のある薬を作るための新しいレシピであり、科学者たちは、完璧に焼き上げるためにオーブンの温度をどれくらいにする必要があるかを正確に描き出したのです。

技術要約： $^{99}\text{Tc}$ からの医療用放射性核種 $^{103}\text{Pd}$ の初生産および断面積の決定

問題提起
放射性核種パラジウム103（ $^{103}\text{Pd}$ ）は、特に小腫瘍や前立腺腔内照射におけるオージェ・メイトナー電子を利用した放射線治療の候補である。現在、 $^{103}\text{Pd}$ は天然銀（ $\text{natAg}$ ）またはロジウム103（ $^{103}\text{Rh}$ ）への陽子照射によって製造されているが、これらの手法には複雑な化学分離を伴う。対照的に、テクネチウム99（ $^{99}\text{Tc}$ ）は、使用済み核燃料からの長寿命廃棄物であるが、放射性廃棄物量を削減できる可能性があるにもかかわらず、標的材料としてほとんど利用されていない。これまでの研究では、 $^{99}\text{Tc}$ に対する中性子誘起反応や高エネルギー陽子相互作用が探索されてきたが、より重い入射粒子であるリチウム7（ $^{7}\text{Li}$ ）を用いた荷電粒子誘起反応に関する実験データは文献に存在しない。さらに、 $^{103}\text{Pd}$ のガンマ線強度が低いため、従来の照射後分光法による放射能の定量化は困難である。

方法論
本研究では、 $^{99}\text{Tc}(^{7}\text{Li}, 3\text{n})^{103}\text{Pd}$ 反応による $^{103}\text{Pd}$ の生成を初めて調査した。実験アプローチは、主に以下の3つの段階で構成される。

標的調製： 金箔（直径15 mm）上に過テクネチウム酸アンモニウムを電気分解によって堆積させることで、 $^{99}\text{Tc}$ の薄膜を作製した。電解液は、 $^{99}\text{Tc}$ 原液と硫酸アンモニウムを含む酸性条件（pH 1）とした。水素の生成を抑制するためにペルチェ冷却を用い、 $-0.85\text{ V}$ で60分間堆積を行った。
標的特性評価： $^{99}\text{Tc}$ 層の厚さは、7 MeVの $^{9}\text{Be}$ イオンビームを用いたラザフォード後方散乱分光法（RBS）を用いて決定した。SIMNRAソフトウェアを用いた解析では、標的を（ $\text{Tc}$ on $\text{Au}$ の）二層系としてモデル化し、平均面密度 $4.45 \times 10^{18} \text{ atoms/cm}^2$ ( $0.63 \pm 0.03\ \mu\text{m}$ ) を得た。
照射および測定： 照射は、ケルン大学の10 MV FN-タンデム加速器を用い、エネルギー範囲20～34 MeV、電流5–10 nAの $^{7}\text{Li}^{3+}$ $^{7} Li^{3 +}$ ビームで行われた。実験には、5つの角度（35°, 45°, 90°, 135°, 145°）に配置された14基の高純度ゲルマニウム（HPGe）検出器からなるHORUS $\gamma$ $γ$ 線分光計を使用した。
- インビーム分光法： 照射後の低いガンマ線強度による制限を克服するため、照射中（in-beam）に励起された $^{103}\text{Pd}$ 核から放出される即発 $\gamma$ 線を測定した。
- バックグラウンド減算： バックグラウンド $\gamma$ 線を測定するために別途金標的を照射し、そのスペクトルを $\text{Tc/Au}$ 標的のスペクトルから減算した。
- データ解析： 断面積は、即発 $\gamma$ 線ピーク（具体的には 243.96, 531.97, 718.02 keV の遷移）、検出器効率、およびビームフラックスに基づいて計算された。角度分布は4次多項式でフィッティングし、全立体角にわたって積分することで全断面積を導出した。

主な貢献および結果

初の実験データ： 本研究は、 $^{99}\text{Tc}(^{7}\text{Li}, 3\text{n})^{103}\text{Pd}$ 反応に関する初の実験的な断面積測定を提供するものである。
励起関数： 励起関数は20 MeVから34 MeVの間で測定された。反応断面積はビームエネルギーとともに増加し、30 MeVにおいて最大 $374 \pm 63\ \text{mb}$ に達した。
高エネルギー挙動： 30 MeVを超えるエネルギーでは、断面積は減少し始める。著者らは、34 MeVにおけるデータ点は、特定の $^{103}\text{Pd}$ 線が消失し、 $^{102}\text{Pd}$ のガンマ線との重複の可能性があることから、競合する $^{99}\text{Tc}(^{7}\text{Li}, 4\text{n})^{102}\text{Pd}$ 反応チャネルの寄与が含まれている可能性が高いと指摘している。
定量化手法： 本研究は、 $^{103}\text{Pd}$ 生成量を定量化するために、弱いガンマ線放出によって阻害される照射後計数法を回避し、インビーム $\gamma$ 線分光法を用いることの妥当性を実証した。

意義および主張
著者らは、この製造経路について2つの主要な利点を主張している。

廃棄物の利用： 本手法は、現在は長寿命放射性廃棄物とみなされている核分裂由来の $^{99}\text{Tc}$ を利用する経路を提供し、廃棄物削減戦略に貢献する。
簡素な化学： $^{99}\text{Tc}$ 標的からの $^{103}\text{Pd}$ の化学分離は、理論的に単純である。酸化条件下では、テクネチウムはアニオン（ $\text{TcO}_4^-$ ）として存在する一方、パラジウムはカチオン（ $\text{Pd}^{2+}$ ）として存在する。この電荷の違いにより、銀やロジウム標的で必要とされるより複雑な分離とは異なり、カチオン交換クロマトグラフィーによる単純な分離が可能となる。

結論として、高電流の $^{7}\text{Li}$ ビームを供給できる加速器の必要性が現在の制限ではあるものの、 $^{99}\text{Tc}(^{7}\text{Li}, 3\text{n})^{103}\text{Pd}$ 反応は、医療用 $^{103}\text{Pd}$ を製造するための実行可能かつ化学的に有利な代替手段である。

関連論文