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Enhanced and robust superconductivity in La0.8Sr0.2NiO2 membranes compressed up to 210 GPa

本研究は、自立膜状のLa0.8Sr0.2NiO2における超伝導が210 GPaに至る超高圧下でも堅牢に維持されることを実証しており、高Tc酸化物超伝導体においては前例のない現象である、74.5 Kでピークに達するドーム状の転移温度の進化を示している。

原著者： Liling Sun, Shu Cai, Yuqing Tian, Shengjun Yan, Jinyu Zhao, Bo Hao, Jianfeng Zhang, Shuaihang Sun, Yang Ding, Qi Wu, Ho-Kwang Mao, Ivan Božović, Yuefeng Nie

公開日 2026-08-06

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CC BY 4.0

原著者： Liling Sun, Shu Cai, Yuqing Tian, Shengjun Yan, Jinyu Zhao, Bo Hao, Jianfeng Zhang, Shuaihang Sun, Yang Ding, Qi Wu, Ho-Kwang Mao, Ivan Božović, Yuefeng Nie

原論文は CC BY 4.0 (https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) でライセンスされています。 ✨ これは以下の論文のAI生成解説です。著者が執筆または承認したものではありません。技術的な正確性については原論文を参照してください。免責事項の全文を読む

電気が抵抗なく、まるで幽霊が壁をすり抜けるように、何にもぶつかることなく流れる世界を想像してみてください。この魔法のような状態は超伝導と呼ばれ、より高速なコンピュータ、強力な磁石、そして電力を無駄にしないエネルギーグリッドを構築しようとしている科学者たちにとっての聖杯です。数十年にわたり、この世界のチャンピオンは銅と酸素からなる材料（銅酸化物と呼ばれます）でした。しかし最近、銅の代わりにニッケルを用いた材料のファミリーという、新たな挑戦者がリングに登場しました。これらの「ニッケル酸化物」は、その銅の親戚によく似た姿と性質を持ち、超伝導がどのように機能するかという謎を解くための新鮮な手がかりを提供しています。

しかし、一つ問題があります。これらの材料を真にテストするには、惑星の深部にあるような凄まじい圧力をかけて押しつぶす必要があります。通常、これらの材料は厚くて硬い裏打ち材（基板）に貼り付けられており、その強すぎる圧力によって基板が壊れたり、邪魔になったりします。それは、ゴムバンドの強度をテストしようとしているのに、まだ重い木のブロックにテープで貼り付けられたままの状態で行うようなものです。この問題を回避するために、研究者たちは最近、これらの材料を裏打ち材から剥がし、自由に圧縮できる極小の「自立膜（フリースタンディング・メンブレン）」を作る方法を学びました。大きな疑問は、もしこのニッケル膜をどんどん強く押しつぶしていった場合、超伝導の性質は向上し続けるのか、それとも最終的に限界を迎えて屈してしまうのか、ということです。

この論文は、特定のニッケル材料（La0.8Sr0.2NiO2）で作られた自立膜を、利用可能な最も強力な圧力装置で押しつぶした際に何が起こったかという物語を伝えています。彼らは圧力を驚異的な210 GPa（地球の大気の210万倍の圧力！）まで高めました。結果は驚くべきものであり、極めて堅牢でした。材料が屈するどころか、圧力を高めるにつれて、超伝導能力はむしろ強まったのです。

以下が彼らの発見です：

上昇： 通常の大気圧において、この材料は約16 K（非常に冷たいマイナス257℃）で超伝導を開始しました。押しつぶしていくにつれて、この温度は上昇し続けました。146 GPaに達したとき、材料はピーク温度である74.5 Kで超伝導状態にありました。
ピークと下降： そのピークに達した後、さらに強く押しつぶしていくと、温度はゆっくりと下降し始めました。しかし、210 GPaという極限の圧力においても、材料は依然として非常に印象的な57.4 Kで超伝導状態を維持していました。
比較： これは記録的なレベルのタフさです。他の多くの高温超伝導体（有名な銅ベースのものなど）は、圧力が一定以上に高くなると（多くの場合20〜40 GPa付近）、超伝導の能力を失ったり機能しなくなったりします。しかし、このニッケル膜は、210 GPaに至るまで力強く持ちこたえました。

研究者たちは、これが単なる測定上のアーティファクト（誤差）ではないことを確認するために、チェックも行いました。彼らは、超伝導の「オンセット（開始点）」が単にぼやけたり広がったりしているのではなく、魔法が起きている実際の温度が真に上昇していることを確認しました。また、別の元素（ネオジム）を用いた同様のニッケル材料と比較したところ、ネオジムの方はより早くピークに達して上昇が止まりましたが、どちらの材料も、周囲の原子ではなくニッケルの層こそが真の主役であることを示していました。

要約すると、この研究は、これらのニッケル膜における超伝導が極めてタフであることを示しています。それは極限の圧力に耐えるだけでなく、その下で繁栄し、この種の材料で見られた中でかつてないほど高い温度に達します。これは、これらの材料をより良く機能させるための秘密が、いかにそれらを押しつぶすかにある可能性を示唆しており、想像しうる最も過酷な条件下での量子材料の振る舞いを理解するための、新たなフロンティアを切り拓いています。

技術要約：210 GPaまで圧縮されたLa₀.₈Sr₀.₂NiO₂膜における強化された堅牢な超伝導

問題提起
無限層ニッケル酸塩薄膜における超伝導の発見は、銅酸化物系との顕著な類似性を伴いながら、非従来型酸化物超伝導体の研究における新たな領域を確立した。しかし、極限条件下での探索を阻んできた決定的な実験的制限が存在する。すなわち、厚い基板（通常は約500 µm）の存在により、試料孔の高さが一般に50 µm未満に制限されるダイヤモンドアンビルセル（DAC）内での測定が困難であったことである。近年の研究では、自立型のNd₀.₈₅Sr₀.₁₅NiO₂膜を用いることでこの問題を回避し、91.5 GPaまで飽和することなく $T_{c,onset}$ が線形に増加することを明らかにしたが、より高圧下におけるニッケル酸塩の挙動に関する根本的な疑問は依然として残されていた。具体的には、100 GPaを超えても超伝導が持続するのか、あるいは $T_{c,onset}$ が上昇し続けるのか、そして自立型無限層ニッケル酸塩の圧力応答が、高圧下で超伝導が抑制される傾向にある他の高温超伝導酸化物と比較してどのようであるかは不明であった。

手法
これらの問いに対処するため、著者らはSrTiO₃緩衝層を用いたトポタクティック還元プロセスにより、自立型La₀.₈Sr₀.₂NiO₂膜を合成した。合成には、水溶性のSr₄Al₂O₇犠牲層を用いてLa₀.₈Sr₀.₂NiO₃ペロブスカイト膜を成長させた後、CaH₂による還元を行い、無限層相を形成する工程が含まれる。膜は犠牲層をエッチングすることで化学的に剥離され、柔軟なポリマー支持体と高精度マイクロマニピュレータを用いてダイヤモンドアンビル上に転写された。

高圧電気抵抗測定は、50 µmから110 µmのキュレットを備えたダイヤモンドアンビルセル内で、3つの異なる膜試料（S#1, S#2, S#3）に対して行われた。圧力は最大210 GPaまで印加された。測定には、膜表面に直接パターン形成された金電極を用いた四端子法が採用された。真の超伝導性の向上と転移の広がりを区別するため、著者らは $T_{c,onset}$ の判定基準として、0.5%抵抗降下（ $T_{c,99.5\% R}$ ）と二直線交差法（ $T_{c,2 line}$ ）の2つの基準を用いて温度依存抵抗（ $R(T)$ ）を解析した。さらに、抵抗の微分（$dR/dT $）を用いて中間転移温度（$ T_{cm}$）を決定した。80 GPaで圧縮された試料に対し、超伝導の抑制を特性評価し上部臨界磁場（ $H_{c2}$ ）を決定するために、最大7 Tまでの磁場掃引が行われた。

主な結果
本研究は、自立型La₀.₈Sr₀.₂NiO₂膜における超伝導が、これまでこの種の材料では未踏であった超高圧領域である210 GPaまで持続することを実証している。超伝導転移開始温度（ $T_{c,onset}$ ）の圧力による進化は、明確な「ドーム状」の挙動を示す：

圧力範囲 0–146 GPa: $T_{c,onset}$ は常圧の約16 Kから、146 GPaでのピークである74.5 Kまで連続的に増加する。初期の増加（60 GPa以下）は、0.62 K/GPaの傾きを持つほぼ線形な挙動を示す。
圧力範囲 146–210 GPa: ピークを超えると、 $T_{c,onset}$ は緩やかに減少するが、極めて堅牢に維持される。210 GPaにおいても、転移開始は依然として57.4 Kで観察される。
検証: $dR/dT $曲線の解析により、$ T_{c,onset} $の上昇が真の超伝導性の強化を反映していることが確認された。これは、中間温度（$ T_{cm}$）も（15 GPaでの13 Kから147 GPaでの57 Kへと）大幅に上昇しているためである。80 GPaでの磁場測定は、超伝導の系統的な抑制を確認し、それが真の超伝導状態であることを裏付けた。

自立型Nd₀.₈₅Sr₀.₁₅NiO₂膜との比較分析によれば、両材料とも60 GPa以下では線形な $T_c$ 増強を示すものの、高圧下での挙動は分岐する。Nd₀.₈₅Sr₀.₁₅NiO₂は91.5 GPaで約74 Kのピークに達したが、La₀.₈Sr₀.₂NiO₂はより高い圧力である146 GPaで同様のピーク（~74.5 K）に達し、210 GPaまで超伝導を維持した。対照的に、銅酸化物（Bi-2212, PLCCO）や他のニッケル酸塩（RP相La₃Ni₂O₇）を含む他の高温超伝導酸化物系は、通常、100 GPaよりも十分に低い圧力で超伝導の単調な抑制または消失を示す。

意義および主張
著者らは、本研究が、超高圧下における酸化物超伝導系における前例のない超伝導の堅牢性を実証したと主張している。210 GPa（2 Mbar）までの超伝導の持続は、高 $T_c$ セラミック超伝導体に見られる典型的な脆弱性に挑戦するものである。これらの結果は、無限層ニッケル酸塩における超伝導ペアリングの強さが、格子定数の違いにかかわらず、La系とNd系の間でピーク $T_c$ が類似していることから、f軌道磁気モーメントではなくNiO₂面によって支配されていることを示唆している。

本研究は、自立型の無限層ニッケル酸塩の圧力応答が、他の高温超伝導酸化物ファミリーとは異なることを確立した。これら他のファミリーは、同様の条件下では一般に超伝導が抑制される。210 GPaまで圧力窓を広げることで、本研究はニッケル酸塩における超伝導の限界に関する重要なデータを提供しており、運動エネルギーと軌道重なり（Ni 3dおよびO 2p）の増強が、有効なクーロン反発が減少する状況においても、直ちに超伝導状態を破壊しないことを示している。本研究は、極限条件下における複雑な酸化物の新たな量子現象を解き明かすための、自立膜技術の可能性を強調するものである。

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