Controlled Crystallization of Lead-Free Cs3Bi2I9 Perovskite Nanocrystals via Continuous- Flow Ligand-Assisted Re-precipitation
本研究は、連続フロー配位子補助再沈殿法による鉛フリーCs3Bi2I9ペロブスカイトナノ結晶の制御された合成を実証しており、その結果、1.8 eVのバンドギャップを持つ薄膜と0.5%の光電変換効率を達成する太陽電池デバイスが得られた。
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太陽エネルギー技術は長らく、太陽光を捉えて驚異的な効率で電気に変換することができる結晶である、ペロブスカイトと呼ばれる一連の材料に依存してきました。これらの材料の伝統的なバージョンには、環境や健康へのリスクをもたらす毒性の高い金属である鉛が含まれていることが多く、その広範な利用を制限しています。科学者たちは、高い性能を維持しながら危険性を排除した、より安全な代替品を求めてきました。有望な候補の一つは、化粧品から消火器に至るまであらゆるものに含まれる一般的な金属であるビスマスと、ヨウ素およびセシウムを組み合わせた化合物です。Cs3Bi2I9として知られるこの鉛フリーの材料は、安定しており無毒ですが、太陽電池に適した高品質の薄膜を製造する方法を見つけるのが困難でした。課題は、微細な結晶がどのように形成されるかを制御することにあります。もし結晶が成長しすぎたり、不均一に成長したりすると、その結果としてできる太陽電池は電気を効率的に移動させることができなくなります。
マレーシアの太陽エネルギー研究研究所の研究者たちは、材料の混合方法を変えることで、この製造上のパズルを解決しようと取り組みました。標準的なビーカーの中で化学物質を混ぜて放置する代わりに、彼らは連続フローリアクターを使用しました。これは、液体前駆体を狭いチャネルを通して押し出し、精密な条件下で混合・反応させるシステムです。チームは、単一の変数、すなわち混合物がこのチャネル内に滞在する時間である「滞留時間」に焦点を当てました。彼らは、反応の長さが最終的な結晶にどのように影響するかを確認するために、3つの異なる時間をテストしました。このタイミングを調整することで、結晶をより大きく、より均一に、そして内部の欠陥を少なく成長させ、それによって光を捉え、電荷を輸送するために不可避な要素を実現することを目指しました。
結果は、時間が確かに決定的な要因であることを示しました。混合物がリアクター内をわずか20秒間流れたとき、得られた結晶は小さく、不規則で、塊になっていました。これらの短い反応時間は、原子が秩序ある構造へと配列するための十分な機会を与えませんでした。研究者が時間を40秒に増やすと、結晶は改善し始め、より均一になりました。しかし、最良の結果が得られたのは、混合物を60秒間流させたときでした。この持続時間において、結晶は明確に定義されたシート状の構造へと成長し、短い時間で作られたものよりも大幅に大きく、より完璧に配置されました。チームは、強力な顕微鏡による観察と、結晶の内部秩序を明らかにする技術であるX線回折を用いることで、これを確認しました。60秒間のサンプルは、電気エネルギーを捕捉したり失わせたりする可能性のある欠陥が最も少なく、最も高いレベルの構造的秩序を示しました。
この構造的な改善は、材料が太陽電池へと形を変えた際の性能に直接反映されました。研究者たちは、これらの結晶を他の材料の層の間に挟み込み、電流が流れる経路を作ることで、小さなデバイスを構築しました。60秒間の結晶から作られたセルが最も優れた性能を示し、0.73ボルトの電圧と5.9 × 10⁻² mA cm⁻²の電流密度を生成しました。太陽光を電気に変換する全体の効率は0.50パーセントと控えめではありましたが、これは、電圧の上昇とともに電流密度が急速に低下した、より速い20秒間のプロセスで作られたセルと比較すると、大きな改善でした。この挙動は、不十分な結晶化と高い欠陥密度による、不適切な電荷輸送と高い再結合損失を反映していました。また、60秒間のデバイスは、セルがどれほど効果的に電力を供給できるかの指標であるフィルファクターにおいても、77.6パーセントという非常に高い値を示しました。これは、ゆっくりとした制御された成長によって、材料が高品質な薄膜を形成し、電気をよりスムーズに移動させることができたことを示しています。
この研究では、これらの新しい結晶が熱に対してどの程度の安定性を持っているかも調査されました。熱分析を用いた研究者たちの発見によれば、この材料は分解が始まる約450度まで安定性を保っていました。この高い熱安定性は、はるかに低い温度で劣化する他のタイプの太陽材料に対する大きな利点であり、これらのビスマスベースの結晶が、通常の動作中や製造中に発生する熱に耐えうる可能性を示唆しています。チームは、化学物質がフローリアクター内で反応する時間を制御することは、鉛フリーの太陽材料の品質を調整するための強力な方法であると結論付けました。効率の数値はまだ家庭の電力を賄える段階ではありませんが、この研究は明確な道筋を示しています。つまり、プロセスを十分に遅らせることで、科学者たちは、次世代の太陽エネルギーに必要な高品質な構造を形成するように、これらの安全な鉛フリーの結晶を導き出すことができるのです。
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