Reaction kinetics and microstructural evolution of alkali-activated electric arc furnace slag
本研究は、ナトリウムおよびカリウム系活性剤の化学が、アルカリ活性化電気炉スラグの反応速度論、微細構造の進化、および機械的性能をどのように支配するかを解明しており、ナトリウム系は高い初期反応性と強度をもたらす一方で、カリウム系は持続的な発達を提供すること、そして単純な空隙率を超えて、細孔の連結性とゲルの組織化が極めて重要な役割を果たすことを明らかにしている。
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製鉄プロセスでは、電気炉スラグとして知られる大量の廃棄物が残されます。数十年にわたり、この材料は鋼鉄製造の副産物であり、多くの場合、埋め立て地に送られるか、低価値な用途に使用されてきました。しかし、カルシウム、鉄、およびガラス質のケイ酸塩を豊富に含むこのスラグを、セメントを必要としない建設用バインダーへと変容させることが極めて有用であると、科学者たちは以前から疑っていました。このアイデアは、この産業廃棄物を化学溶液と混合し、反応を引き起こすことで、固形粒子を硬い石のような材料へと変えるというものです。アルカリ活性化として知られるこのプロセスは、廃棄物をリサイクルすると同時に、従来のセメント生産に伴う膨大な炭素足跡を削減する方法を提供します。課題は、この変容が正確にどのように起こるのかを理解することにあり、特に、出発原料が一般的なセメントの成分とは異なる挙動を示す鉄を多く含んでいる場合にその傾向があります。
カタルーニャポリテクニカ大学の研究チームは、この変容の詳細なマッピングを試みました。彼らは電気炉スラグの微細な粒子を取り出し、ナトリウムまたはカリウムを含むさまざまな液体溶液と混合しました。これらの液体の化学組成を慎重に調整することで、一連のペーストとモルタルを作成し、どの組み合わせが最もよく硬化するか、そして内部構造が時間の経過とともにどのように変化するかを観察しました。彼らの目的は、単に最終的なブロックがいかに強固になるかを測定することだけではなく、目に見えないプロセス、すなわち、反応がどれほど速く始まり、材料を結合させる微視的なゲルがどのように進化し、それらの変化が材料の耐水性や乾燥時の収縮にどのように影響するかを観察することでした。
研究者たちは、使用する化学溶液の種類が反応の初期段階において劇的な違いをもたらすことを発見しました。ナトリウムで活性化された混合物は、反応が速く、最初の数日間で熱を発生させ、急速に強度を得る傾向がありました。対照的に、カリウムで活性化された混合物は、反応がより緩やかであり、強度を高めるまでに時間を要しましたが、数ヶ月間にわたって着実に発達し続けました。ある特定のナトリウムベースの混合物は、より高濃度の化学物質を使用しており、わずか7日間で17.23メガパスカルの圧縮強度に達しました。一方、同様の化学組成を持つカリウムベースの混合物は、7日間で12.83メガパスカルに達しました。しかし、物語はここで終わりませんでした。120日間の経過後、反応の遅い混合物が先行するグループに追いつき、場合によっては、30メガパスカルを超える強度に達することもありました。これは、素早い立ち上がりも印象的ではあるものの、より緩やかで持続的な反応が、より緻密で耐久性の高い最終製品につながることを示唆していました。
なぜこのようなことが起こるのかを理解するために、チームは赤外光の吸収を測定する技術を用いて材料の内部を調査しました。この技術は、原子を結合させている化学結合を明らかにします。彼らは、ゲル内の主要な化学結合が時間の経過とともに徐々に位置を移動し、より低い周波数へとシフトしていく様子を観察しました。このシフトは、ゲルが形成された後にただ静止しているのではなく、数ヶ月にわたって、より秩序化され複雑な構造へと絶えず再編成されていることを示していました。この内部の再編成こそが、材料の性能の鍵でした。研究者たちは、材料の強度と耐久性が、単に内部に存在する空隙（ポア）の数によるものではないことを発見しました。2つのサンプルが全く同じ量の開孔率を持っていたとしても、一方は他方よりもはるかに強く、水の浸透に対して優れた抵抗力を示すことがありました。
その違いは、それらの細孔がどのように接続されているかにありました。最も優れた性能を示した材料は、イオンを捕捉し水の動きを遅らせるように、より複雑にねじれた、ナビゲートするのが困難な細孔ネットワークを持っていました。この構造的な精緻化は、赤外線スキャンで見られた化学的な再編成と直接結びついていました。ゲルのネットワークがより精緻で均質になるにつれて、たとえ空隙の総量に大きな変化がなくても、材料はより強固になり、透過性が低くなりました。この知見は、強度が単に「穴を埋めること」に関するものではなく、むしろ「穴の周囲に固体構造がどのように配置されているか」に関するものであるという一般的な仮説に異を唱えるものです。
また、本研究では、スラグの重量の3分の1以上を占める高い鉄含有量についても検討されました。研究者たちは、現在のツールでは鉄原子がメインのゲル構造の一部になっていることを直接証明することはできませんでしたが、鉄が材料の長期的な進化において役割を果たしている可能性があると指摘しました。鉄の存在は、ゲルが時間の経過とともにどのように組織化されるかに影響を与え、これら鉄に富むバインダーの独特な特性に寄与している可能性があります。研究者たちは、この材料の挙動は、単純な乾燥や硬化現象ではなく、連続的なゲル形成と構造精緻化のプロセスによって支配されていると結論付けました。この洞察は、なぜ特定の混合物がより優れた性能を示すのかを説明する助けとなり、これらの持続可能な建設資材の長期的な安定性が、その微視的な構成要素の微妙かつ継続的な再編成に依存していることを示唆しています。
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