Influence of chemical ordering on magnetocrystalline anisotropy and magnetoelastic properties in Weyl magnetic semimetal Co2MnGa thin films

기술 요약: Co2MnGa 웨일 자성 반금속 박막에서 화학적 질서도가 결정자기 이방성 및 자기탄성 특성에 미치는 영향

문제 제기
자성 웨일 반금속인 Co2MnGa (CMG)는 위상적 특성과 거대한 이상 홀 효과(anomalous Hall effect) 및 널트 효과(Nernst effect)를 나타내어 스핀트로닉스 및 스핀 칼로리트로닉스 응용 분야의 유망한 후보 물질이다. 그러나 이러한 특성을 구현하는 것은 화학적 질서도(무질서한 A2부터 부분적으로 정렬된 B2, 그리고 완전히 정렬된 L21 상까지)에 크게 의존한다. 기존 연구들이 화학적 질서도와 웨일 반금속 특성 및 자기적 특성의 출현을 연결 지은 바 있으나, CMG 박막에서 화학적 질서도, 결정자기 이방성(MCA), 그리고 자기탄성 특성 사이의 구체적인 상관관계는 아직 탐구되지 않았다. 이러한 관계를 이해하는 것은 박막의 성능을 최적화하는 데 매우 중요한데, 특히 실제 응용 분야에서는 변형(strain)에 의한 수정이 빈번히 발생하며, 박막의 특성이 벌크 재료와 크게 다를 수 있기 때문이다.

연구 방법
본 연구에서는 MgO (001) 기판 위에 성장시킨 75 nm 두께의 에피택셜 Co2MnGa 박막을 사용하였으며, (기생 상 형성을 방지하기 위해 산화 처리된) 2 nm 두 절의 Al 층으로 캡핑하였다. 화학적 질서도를 변화시키기 위해, 샘플들을 세 가지 서로 다른 온도(300 °C, 400 °C, 500 °C)에서 어닐링하였다. 구조적 특성 분석 결과, 이 온도들은 각각 A2 상(300 °C), B2 상(400 °C), 그리고 약 23%의 정렬된 L21 상을 포함하는 혼합물(500 °C)이 지배적인 샘플을 생성함을 확인하였다.

본 연구는 두 가지 주요 자기 특성 분석 기술을 활용하였다:

1. 강자성 공명 (FMR): 인플레인(in-plane) 및 아웃오브플레인(out-of-plane) 방향 모두에서 공명 자기장의 각도 의존성을 측정하여 결정자기 이방성 상수($K_1$ 및 $K_p$)를 결정하는 데 사용되었다.
2. 변형 변조 강자성 공명 (SMFMR): 이 기술은 비등방적 자기탄성 특성을 측정하는 데 사용되었다. 이 과정에는 쿼츠 로드를 통해 박막에 주기적인 변형을 가하고 그에 따른 FMR 공명 자기장의 변화를 측정하는 과정이 포함되었다. 이를 통해 자기탄성 상수($b_1, b_2$)와 자기왜곡 상수($\lambda_{100}, \lambda_{111}$)를 계산할 수 있었다.

결과는 위상적 특성이 없는 헤스러 합금인 Co2FexMn1-xSi 시스템과 비교되어, 위상적 특성의 영향을 분리해 내었다.

주요 결과

• 화학적 질서 및 상 진화: 500 °C에서의 어닐링은 B2 상과 함께 고도로 정렬된 L21 상(약 23% 부피 분율)을 성공적으로 도입한 반면, 더 낮은 온도에서는 A2 또는 주로 B2 구조를 나타냈다.
• 결정자기 이방성 (MCA):
  • 입방 결정 자기 이방성 상수($K_1$)는 L21 상의 출현과 상관관계가 있는 부호 역전 및 크기 증가를 보였다. A2/B2 상(300 °C 및 400 °C 어닐링) 샘플의 경우 $K_1$은 음수($\approx -0.4 \times 10^4$ erg/cm³)였으며, 이는 [110] 방향을 용이축(easy axis)으로 함을 의미한다. L21을 포함하는 500 °C 샘플의 경우, $K_1$은 양수($2.2 \times 10^4$ erg/cm³)가 되어 용이축이 [100]으로 이동하였다.
  • 수직 이방성 상수($K_p$)는 모든 샘플에서 음수(order of $10^5$ erg/cm³)를 유지하며 인플레인 자화를 선호하였고, 가장 유의미한 변화는 B2 상의 형성 시 발생하였다.
• 자기탄성 특성:
  • L21 상을 포함하는 샘플(500 °C)에서 자기탄성 특성의 "거대 이방성(giant anisotropy)"이 관찰되었다. 자기탄성 상수 $b_1$과 $b_2$는 거의 두 자릿수 차이를 보였다 ($b_1 \approx -1.43 \times 10^7$ erg/cm³ vs. $b_2 \approx -2 \times 10^5$ erg/cm³).
  • 이는 계산된 자기왜곡 상수 사이의 거대한 격차를 초래했다: $\lambda_{100} = 7.7 \times 10^{-6}$ 및 $\lambda_{111} = 0.05 \times 10^{-6}$.
  • 대조적으로, A2 또는 B2 상만을 가진 샘플들은 $b_1$과 $b_2$ 사이의 상대적으로 약한 이방성을 보였다.
• 비위상적 시스템과의 비교: 유사한 결정 구조와 질서도를 가졌으나 웨일 반금속 특성이 없는 Co2MnSi와 비교했을 때, L21 정렬된 Co2MnGa는 자기탄성 상수의 독특한 거대 이방성을 나타냈다. Co2MnSi의 경우 $b_1$과 $b_2$가 거의 동일했다. 이는 L21 정렬된 CMG의 위상적 성질이 이 이방성에 역할을 할 수 있음을 시사하지만, 저자들은 비위상적 시스템(예: Co2FexMn1-xSi에서의 Fe 치환)의 조성 변화 또한 이방성을 유발할 수 있다는 점을 언급하였다.

의의 및 주장
본 논문은 화학적 질서도가 Co2MnGa 박막의 자기적 및 자기탄성적 거동을 결정하는 핵심 요소라고 주장한다. 구체적으로, L21 정렬 상의 출현은 다음 사항과 직접적으로 상관되어 있다:

1. 입방 결정자기 이방성 상수의 크기 증가 및 용이 자화축의 변화.
2. $b_1$과 $b_2$ 상수 사이의 극적인 차이로 특징지어지는 자기탄성 특성의 "거대 이방성" 출현.

저자들은 L21 정렬된 Co2MnGa 합금의 밴드 구조가 자화의 결정 방향과 변형 텐서(strain tensor)의 방향 모두에 매우 민-감하다고 제안한다. CMG가 Co2MnSi에 비해 보여주는 특유의 거대 이방성이 웨일 반금속의 위상적 성질과 연관될 수 있다고 제안하면서도, 이 가설은 추가적인 이론적 검증(예: 변형 하에서의 밴드 구조 계산)이 필요하며 본 연구만으로는 확정적으로 증명된 것이 아니라고 명시적으로 밝히고 있다. 이 연구는 잠재적인 소자 응용을 위한 헤스러 합금 박막의 성능을 조절하는 데 있어 화학적 질서도를 제어하는 것의 중요성을 강조한다.