Influence of chemical ordering on magnetocrystalline anisotropy and magnetoelastic properties in Weyl magnetic semimetal Co2MnGa thin films

技術要約：Co2MnGa 磁性 Weyl 半金属薄膜における化学的秩序が磁気結晶異方性および磁気弾性特性に及ぼす影響

問題提起
磁性 Weyl 半金属である Co2MnGa (CMG) は、トポロジカルな性質や大きな異常ホール効果およびノーベルト効果を示すため、スピントロニクスやスピンカロリトニクスへの応用候補となっている。しかし、薄膜におけるこれらの特性の発現は、化学的秩序の程度（無秩序な A2 相から部分的に秩序化した B2 相、および完全に秩序化した L21 相まで）に大きく依存する。これまでの研究では、化学的秩序と Weyl 半金属的特徴および磁気特性との関連性が示されてきたが、CMG 薄膜における化学的秩序、磁気結晶異方性（MCA）、および磁気弾性特性の間の具体的な相関関係については未解明である。実用的なアプリケーションでは歪みによる修飾が伴うことが多く、また薄膜の特性はバルク材料とは大きく異なる可能性があるため、これらの関係を理解することは、膜性能を最適化する上で極めて重要である。

手法
本研究では、MgO (001) 基板上に成長させた 75 nm 厚のエピタキシャル Co2MnGa 薄膜を用いた。化学的秩序の程度を変化させるために、試料を 30 Denominations の温度（300 °C、400 °C、500 °C）でアニールした。構造評価により、これらの温度が A2 相（300 °C）、B2 相（400 °C）、および約 23% の L21 相を含む混合相（500 °C）が支配的な試料をもたらすことが確認された。

調査には主に 2 つの磁気特性評価技術を用いた：

1. 強磁性共鳴 (FMR): 面内および面外の両方向における共鳴磁場の角度依存性を測定することにより、磁気結晶異方性定数 ($K_1$ および $K_p$) を決定するために使用した。
2. 歪み変調強磁性共鳴 (SMFMR): 異方的な磁気弾性特性を測定するために使用した。この手法では、石英ロッドを介して薄膜に周期的な歪みを加え、その結果生じる FMR 共鳴磁場のシフトを測定した。これにより、磁気弾性定数 ($b_1, b_2$) および磁気歪み定数 ($\lambda_{100}, \lambda_{111}$) の算出が可能となった。

結果は、トポロジカルな性質の影響を分離するために、先行研究のある非トポロジカルなハイスラー合金（Co2FexMn1-xSi 系）と比較された。

主な結果

• 化学的秩序と相進化: 500 °C でのアニールにより、B2 相とともに高度に秩序化した L21 相（体積分率 約 23%）の導入に成功した。一方で、より低い温度では A2 または主に B2 の構造となった。
• 磁気結晶異方性 (MCA):
  • 立方晶 MCA 定数 ($K_1$) は、L21 相の出現と相関して符号の反転と大きさの増加を示した。A2/B2 相（30 된 300 °C および 400 °C でアニールされた試料）では、$K_1$ は負（$\approx -0.4 \times 10^4$ erg/cm³）であり、容易軸は [110] 方向であった。L21 相を含む 500 °C の試料では、$K_1$ は正（$2.2 \times 10^4$ erg/cm³）となり、容易軸は [100] 方向へとシフトした。
  • 垂直異方性定数 ($K_p$) はすべての試料で負（$10^5$ erg/cm³ のオーダー）であり、面内磁化を優先させたが、最も顕著な変化は B2 相の形成時に見られた。
• 磁気弾性特性:
  • L21 相を含む試料（500 °C）において、磁気弾性特性における「巨大な異方性」が観察された。磁気弾性定数 $b_1$ と $b_2$ は、ほぼ 2 桁の差を示した（$b_1 \approx -1.43 \times 10^7$ erg/cm³ 対 $b_2 \approx -2 \times 10^5$ erg/cm³）。
  • これにより、算出された磁気歪み定数の間に massive な格差が生じた（$\lambda_{100} = 7.7 \times 10^{-6}$ および $\lambda_{111} = 0.05 \times 10^{-6}$）。
  • 対照的に、A2 または B2 相のみを持つ試料では、$b_1$ と $b_2$ の間の異方性は比較的弱かった。
• 非トポロジカル系との比較: 類似の結晶構造と秩序度を持ちながら Weyl 半金属の性質を持たない Co2MnSi と比較したところ、L21 秩序化した Co2MnGa は、磁気弾性定数において特有の巨大な異方性を示した。Co2MnSi では、$b_1$ と $b_2$ はほぼ等しかった。このことは、L21 相の CMG のトポロジカルな性質がこの異方性に寄与している可能性を示唆しているが、著者らは、非トポロジカル系における組成変化（例：Co2FexMn1-xSi における Fe 置換）も異方性を誘起し得る点に注意を促している。

意義および主張
本論文は、化学的秩序の程度が Co2MnGa 薄膜の磁気的および磁気弾性的挙動を決定する極めて重要な要因であることを主張している。具体的には、L21 秩序相の出現は以下の事項と直接相関している：

1. 立方晶磁気結晶異方性定数の大きさの著しい増加、および容易磁化軸の変化。
2. $b_1$ と $b_2$ の定数の劇的な差を特徴とする、磁気弾性特性における「巨大な異方性」の出現。

著者らは、L21 秩序化した Co2MnGa 合金のバンド構造が、磁化の結晶方向および歪みテンソルの向きの両方に非常に敏感であると示唆している。彼らは、Co2MnSi と比較して観察されたこの特有の巨大な異方性が Weyl 半金属のトポロジカルな性質に関連している可能性を提案しているが、この仮説はさらなる理論的検証（例：歪み下でのバンド構造計算）を必要としており、本研究のみでは決定的に証明されたものではないと明記している。本研究は、潜在的なデバイス応用におけるハイスラー合金薄膜の性能をチューニングする上で、化学的秩序を制御することの重要性を強調している。