Influence of chemical ordering on magnetocrystalline anisotropy and magnetoelastic properties in Weyl magnetic semimetal Co2MnGa thin films

Technische Samenvatting: Invloed van Chemische Ordening op Magnetokristallijne Anisotropie en Magnetoelastische Eigenschappen in Co2MnGa Weyl Magnetische Halfmetaal Dunne Films

Probleemstelling
Het magnetische Weyl-halfmetaal Co2MnGa (CMG) vertoont topologische eigenschappen en grote anomale Hall- en Nernst-effecten, waardoor het een kandidaat is voor spintronische en spin-caloritronische toepassingen. De realisatie van deze eigenschappen in dunne films is echter sterk afhankelijk van de mate van chemische ordening (variërend van gedisordeerde A2 tot gedeeltelijk geordende B2 en volledig geordende L21-fasen). Hoewel eerdere studies de link hebben gelegd tussen chemische ordening en de opkomst van Weyl-halfmetale kenmerken en magnetische eigenschappen, blijft de specifieke correlatie tussen chemische ordening, magnetokristallijne anisotropie (MCA) en magnetoelastische eigenschappen in CMG-dunne films nog onverkend. Het begrijpen van deze relaties is cruciaal voor het optimaliseren van de prestaties van films, met name omdat praktische toepassingen vaak betrokken zijn bij door spanning (strain) geïnduceerde modificaties en omdat de eigenschappen van dunne films aanzienlijk kunnen verschillen van bulkmaterialen.

Methodologie
De studie maakte gebruik van 75 nm dikke epitaxiale Co2MnGa dunne films gegroeid op MgO (001)-substraten en afgedekt met een 2 nm Al-laag (geoxideerd om parasitaire fasevorming te voorkomen). Om variërende graden van chemische ordening te induceren, werden monsters gegroeid bij drie verschillende temperaturen: 300 °C, 400 °C en 500 °C. Structurele karakterisering bevestigde dat deze temperaturen monsters opleverden die gedomineerd werden door de A2-fase (300 °C), de B2-fase (400 °C) en een mengsel bevattende ongeveer 23% van de geordende L21-fase (500 °C).

De onderzoeksmethode maakte gebruik van twee primaire magnetische karakteriseringstechnieken:

1. Ferromagnetische Resonantie (FMR): Gebruikt om magnetokristallijne anisotropieconstanten ($K_1$ en $K_p$) te bepalen door de hoekafhankelijkheid van het resonantieveld te meten in zowel in-plane als out-of-plane richtingen.
2. Strain-Modulated Ferromagnetic Resonance (SMFMR): Gebruikt om anisotrope magnetoelastische eigenschappen te meten. Deze techniek hield in dat er periodieke spanning werd uitgeoefend op de films via een kwartszuist en het resulterende verschuivingen in het FMR-resonantieveld werd gemeten. Dit maakte de berekening van de magnetoelastische constanten ($b_1, b_2$) en magnetostrictieconstanten ($\lambda_{100}, \lambda_{111}$) mogelijk.

De resultaten werden vergeleken met eerder bestudeerde niet-topologische Heusler-legeringen, specifell het Co2FexMn1-xSi-systeem, om de invloed van topologische eigenschappen te isoleren.

Belangrijkste Resultaten

• Chemische Ordening en Fase-evolutie: Annealing bij 500 °C introduceerde succesvol de hoog geordende L21-fase (ongeveer 23% volumefractie) naast de B2-fase, terwijl lagere temperaturen resulteerden in A2- of voornamelijk B2-structuren.
• Magnetokristallijne Anisotropie (MCA):
  • De kubische MCA-constante ($K_1$) vertoonde een tekenomkering en een toename in magnitude gecorreleerd met de verschijning van de L21-fase. Voor monsters geanneald bij 300 °C en 400 °C (A2/B2-fasen) was $K_1$ negatief ($\approx -0,4 \times 10^4$ erg/cm³), wat duidt op een gemakkelijke as langs [110]. Voor het 500 °C monster (bevattende L21) werd $K_1$ positief ($2,2 \times 10^4$ erg/cm³), waardoor de gemakkelijke as verschoof naar [100].
  • De loodrechte anisotropieconstante ($K_p$) bleef negatief (orde van $10^5$ erg/cm³) voor alle monsters, wat in-plane magnetisatie bevoordeelt, waarbij de meest significante verandering optrad bij de vorming van de B2-fase.
• Magnetoelastische Eigenschappen:
  • Een "reusachtige anisotropie" in magnetoelastische eigenschappen werd specifiek waargenomen in het monster dat de L21-fase bevat (500 °C). De magnetoelastische constanten $b_1$ en $b_2$ verschilden met bijna twee ordes van grootte ($b_1 \approx -1,43 \times 10^7$ erg/cm³ versus $b_2 \approx -2 \times 10^5$ erg/cm³).
  • Dit resulteerde in een enorme discrepantie tussen de berekende magnetostrictieconstanten: $\lambda_{100} = 7,7 \times 10^{-6}$ en $\lambda_{111} = 0,05 \times 10^{-6}$.
  • In tegenstelling hiertoe vertoonden monsters met enkel A2- of B2-fasen een relatief zwakke anisotropie tussen $b_1$ en $b_2$.
• Vergelijking met Niet-Topologische Systemen: Wanneer vergeleken met het niet-topologische Co2MnSi (dat een vergelijkbare kristallografische structuur en graad van ordening heeft maar geen Weyl-halfmetaal eigenschappen bezit), vertoonde de L21-geordende Co2MnGa een unieke reusachtige anisotropie in magnetoelastische constanten. In Co2MnSi waren $b_1$ en $b_2$ bijna gelijk. Dit suggereert dat de topologische aard van de L21-geordende CMG-fase een rol kan spelen bij deze anisotropie, hoewel de auteurs opmerken dat compositionele veranderingen in niet-topologische systemen (bijv. Fe-substitutie in Co2FexMn1-xSi) ook anisotropie kunnen induceren.

Betekenis en Claims
Het artikel claimt dat de mate van chemische ordening een cruciale factor is bij het bepalen van het magnetische en magnetoelastische gedrag van Co2MnGa dunne films. Specifiek is de verschijning van de L21-geordende fase direct gecorreleerd met:

1. Een significante toename in de magnitude van de kubische magnetokristallijne anisotropieconstante en een verandering van de gemakkelijke magnetisatieas.
2. Het verschijnen van een "reusachtige anisotropie" in magnetoelastische eigenschappen, gekenmerkt door een drastisch verschil tussen de $b_1$- en $b_2$-constanten.

De auteurs suggereren dat de bandstructuur van de L21-geordende Co2MnGa-legering zeer gevoelig is voor zowel de kristallografische richting van de magnetisatie als de oriëntatie van de spannings-tensor (strain tensor). Hoewel ze voorstellen dat de specifieke reusachtige anisotropie waargenomen in CMG vergeleken met Co2MnSi mogelijk gerelateerd is aan de topologische eigenschappen van het Weyl-halfmetaal, stellen zij expliciet dat dit hypothese verdere theoretische verificatie vereist (bijv. bandstructurberekeningen onder spanning) en niet definitief bewezen wordt door deze studie alleen. Het werk benadrukt het belang van het controleren van chemische ordening voor het afstemmen van de prestaties van Heusler-legering dunne films voor potentiële apparaattoepassingen.