Long-lived nonequilibrium spin configuration induced by dual optical excitation

자성(magnetism)은 흔히 철과 같은 재료가 단순히 가지고 있는 영구적인 성질, 즉 정적인 속성으로 생각되곤 한다. 그러나 실제로는 자성의 상태란 전자의 미세한 스핀(spin)과 주변 환경의 열 사이에서 벌어지는 끊임없는 밀고 당기기, 즉 역동적인 균형이다. 과학자들이 강력하고 초고속인 레이저 펄스를 자성 재료에 쏘면, 이들은 아주 짧은 순간 동안 이 균형을 무너뜨려 재료를 자연스러운 평형 상태에서 벗어난 상태로 몰아넣을 수 있다. '울트라패스트 자성(ultrafast magnetism)'이라 불리는 이 연구 분야는 이러한 스핀들이 어떻게 반응하고 다시 안정화되는지를 이해하는 것을 목표로 한다. 문제는 과정의 속도에 있다. 금속의 경우, 레이저 펄스로부터 전달된 에너지는 거의 즉각적으로, 보통 몇 조 분의 1초 이내에 퍼져나가 열로 변한다. 일단 이렇게 되면 재료는 식어가는 뜨거운 물체처럼 행동하게 되며, 자성을 제어할 수 있는 새로운 방법을 가능하게 할 수도 있는 독특한 비열적(non-thermal) 상태들은 사라져 버린다. 수십 년 동안 연구자들은 시스템이 단순하고 뜨거운 평형 상태로 돌아가려는 자연스러운 경향 때문에, 이러한 특별한 비열적 상태를 유용할 만큼 충분히 오래 유지하는 방법을 찾는 데 어려움을 겪어 왔다.

연구팀은 이제 빛을 이용한 특정한 기술을 통해 이 빠른 열적 회귀를 우회하는 방법을 발견했다. 연구진은 GdFeCo라는 자성 합금 박막에 단일 레이저 펄스를 쏘는 대신, 두 개의 펄스를 정확히 동시에 쏘았다. 연구 대상이 된 재료는 원자들이 결정 격자가 아닌 무작위로 배열된 비정질(amorphous) 박막이며, 빛에 의해 자성이 쉽게 조절될 수 있는 독특한 특성을 지니고 있다. 두 개의 동시 펄스 강도를 세심하게 조절함으로써, 과학자들은 예상치 못한 현상을 관찰했다. 자성 스핀이 단순히 뜨거워졌다가 빠르게 가라앉는 것이 아니라, 그 진동(oscillation), 즉 흔들림(wobble)이 평소보다 훨씬 긴 수백 피코초(수백 조 분의 1초) 동안 지속된 것이다. 이 연장된 상태는 동일한 양의 에너지를 전달하더라도 단일 펄스로는 나타나지 않는, 특정 비열적 구성 상태에 재료가 머물러 있음을 시사한다.

이 실험은 이 기이한 행동의 두 가지 가능한 원인을 구별하기 위해 설계되었다. 두 개의 레이저 빔이 표면에 약간 다른 각도로 부딪히면, 연못에 돌 두 개를 동시에 던졌을 때 생기는 물결처럼 빛과 어둠의 줄무늬 패턴이 만들어진다. 이 패턴은 재료의 어떤 부분은 다른 부분보다 더 뜨거워질 수 있음을 의미하며, 이론적으로는 이것이 자성 스한이 리듬을 잃는 속도를 다르게 만들어 전체 신호가 더 빨리 사라지는 것처럼 보이게 할 수 있다. 연구진은 이러한 '자성 정적 탈위상(magnetostatic dephasing)'이 초기 단계에서 발생하는 실제 효과임을 알고 있었지만, 그 이후에 다른 일이 일어나는지 확인해야 했다. 그들은 한쪽 레이저 빔의 강도를 고정시킨 채 다른 쪽을 점진적으로 변화시켜, 단일 펄스 상황에서 이중 펄스 상황으로 매끄럽게 이동할 수 있는 대칭적 배치를 설정했다. 그 결과, 매우 특정한 에너지 범위에서 재료의 행동이 극적으로 변한다는 것을 발견했다. 자성의 흔들림은 훨씬 더 안정적으로 변하여 훨씬 더 오래 지속되었으며, 그 주파수는 약간 상승했다.

이 특정한 에너지 구간이 바로 발견의 핵심이다. 만약 이 효과가 단순히 열 패턴이나 총 에너지량에 의한 것이라면, 에너지가 증가함에 따라 변화가 점진적으로 나타났어야 한다. 대신, 연구진은 두 펄스가 함께 존재할 때만 발생하는 날카롭고 뚜렷한 변화를 목격했다. 연구진은 레이저가 재료를 타격한 직후부터 수백 피코초 후까지 슬라이딩 시간 창(sliding time windows)을 사용하여 신호를 분석함으로써 이 효과의 지속 시간을 측정했다. 그들은 열 패턴에 의한 초기 교란이 약 100 피코초 이내에 빠르게 사라진다는 것을 발견했다. 그러나 강화된 자성 흔들림의 안정성은 측정 전체 기간 동안 지속되어 최소 300 피코초 동안 유지되었다. 이 긴 지속 시간은 이 효과가 단순히 불균일한 가열로 인한 일시적인 혼란이 아니라, 재료가 이완(relaxation)되는 방식의 근본적인 변화임을 입증한다. 재료는 물리적으로 보통 허용되는 것보다 훨씬 더 오랫동안 스핀들이 일제히 움직일 수 있는 상태에 효과적으로 '갇혀' 있었던 것이다.

재료 내부에서 어떤 일이 일어나고 있는지 이해하기 위해, 연구진은 전자가 스핀을 잃는 미시적 규칙을 살펴보았다. 금속에서 전자는 보통 원자나 다른 전자와 충돌하며, 이 충돌 과정에서 스핀 방향을 뒤집을 작은 확률이 발생하며 이는 자기 질서의 붕괴를 초래한다. 이 과정은 스핀이 전자의 운동과 얼마나 쉽게 섞이는지를 설명하는 매개변수에 의해 지배된다. 연구진은 이중 펄스 여기(excitation)가 이 혼합 확률을 감소시키는 것처럼 보인다는 것을 발견했다. 더 간단히 말하면, 두 개의 레이서가 함께 작용하여 전자가 충돌 중에 스핀을 뒤집을 가능성이 더 낮은 전자 환경을 만들어낸 듯하다. 이러한 스핀 반전(spin-flipping)의 감소 덕분에 집단적인 자기 운동이 훨씬 더 오랫동안 생존할 수 있었다. 또한 흔들림의 주파수가 약간 증가했다는 사실은 이것이 단순한 열적 효과가 아님을 시사하는데, 왜냐하면 자석을 가열하면 보통 더 느리게 흔들리지 더 빠르게 흔들리지는 않기 때문이다.

이 연구는 이것이 단순히 재료가 뜨거워진 결과라거나 공간적인 빛의 패턴이 측정에 간섭을 일으킨 결과라는 생각을 배제한다. 연구진은 이 효과가 재현 가능하며, 단순히 투입된 총 에너지가 아니라 빛이 재료를 여기시키는 특정한 경로에 의존한다는 것을 보여주었다. 또한 연구진은 신호가 서로 다른 주파수의 혼합물인지 확인하여, 재료가 하나의 결맞는(coherent) 단위로서 진동하고 있음을 확증함으로써 혼동의 가능성을 차단했다. 연구 결과는 두 개의 결맞는 광장(coherent light fields)을 동시에 사용함으로써, 단일 펄스로는 도달할 수 없는 재료의 전자 상태를 조종할 수 있음을 시사한다. 이 구성은 스핀 이완의 규칙이 일시적으로 변경되는, 오래 지속되는 비평형 상태이다.

이 연구는 우리가 자성 재료를 어떻게 제어할 수 있는지에 대한 새로운 관점을 열어준다. 이는 에너지가 전달되는 방식, 즉 여기(excitation)의 구체적인 경로와 타이밍이 전달되는 에너지의 양만큼이나 중요하다는 것을 보여준다. 적절한 빛 펄스의 조합을 선택함으로써, 우리는 일반적인 가열이나 단일 펄스 여기를 통해서는 접근할 수 없는 숨겨진 물질의 상태에 도달할 수 있다. 두 광장이 이 상태를 만드는 데 어떻게 상호작용하는지에 대한 정확한 미시적 세부 사항은 향로 연구의 과제로 남아 있지만, 결과는 명확하다. 이중 펄스 방식은 자기적 특성을 설계하기 위한 새로운 도구를 제공한다. 이는 미래에 우리가 빛을 단순히 자석을 가열하거나 전환하는 용도가 아니라, 특정 자기 상태를 더 오랫동안 안정화하는 데 사용하여, 이전에는 불가능하다고 여겨졌던 시간 척도와 원리로 정보를 처리하거나 저장하는 새로운 방식을 구현할 수 있음을 시사한다.