Long-lived nonequilibrium spin configuration induced by dual optical excitation

磁性通常被认为是一种静态属性，是像铁这样的材料所具有的一种永久性质，仅仅是存在着。然而在现实中，材料的磁态是一种动态的平衡，是微小的电子自旋与周围环境热量之间不断的拉锯战。当科学家用强力的超快激光脉冲照射磁性材料时，他们可以在极短的时间内破坏这种平衡，迫使材料进入一种远离其自然平衡态的状态。这一研究领域被称为超快磁学，旨在理解这些自旋如何反应并恢复平衡。挑战在于过程的速度：在金属中，来自激光脉冲的能量会几乎瞬间扩散并转化为热量，通常在几万亿分之一秒内发生。一旦这种情况发生，材料就会表现得像一个正在冷却的热物体，而那些可能允许以新方式控制磁性的独特非热态也会随之消失。几十年来，研究人员一直试图寻找一种方法，使这些特殊的非热态能够存活足够长的时间以发挥作用，因为系统的自然趋向是回到简单的热平衡状态。

一支研究团队现在发现了一种通过使用特定的光照技巧来绕过这种快速回归热量的现象。研究人员没有用单个激光脉冲击打一种名为 GdFeCo 的磁性合金薄膜，而是同时使用了两个脉冲。他们研究的材料是一种非晶态薄膜，这意味着其原子排列是随机的而非晶格结构，并且它具有一种独特的性质，即其磁性可以很容易地被光操纵。通过仔细调节这两个同时作用的脉冲强度，科学家们观察到了意想不到的结果：磁自旋不仅没有迅速升温并沉降，反而进入了一种振荡（或称摆动）持续数百皮秒（数百万亿分之一秒）的状态，这比通常情况下要长得多。这种延长的状态表明，材料进入了一种特定的非热构型，这种构型在受到单脉冲照射时是不会发生的，即使输入的总能量相同也是如此。

该实验旨在区分导致这种奇异行为的两种可能原因。当两束激光以略微不同的角度击中表面时，它们会产生一种光影交错的条纹图案，就像两块石头落入池塘时形成的涟러纹一样。这种图案意味着材料的某些部分会比其他部分更热，从理论上讲，这可能导致磁自旋失去节奏，从而使整体信号看起来衰减得更快。研究人员知道这种“磁静去相位”是一个真实的效应，且发生在早期阶段，但他们需要观察是否还有其他效应发生在后期。他们设置了一个对称的装置，可以逐渐改变其中一束激光的强度，同时保持另一束固定不变，从而有效地从单脉冲场景过渡到双脉冲场景。他们发现，在特定的总能量范围内，材料的行为发生了剧烈变化。磁性摆动变得更加稳定，持续时间比在任何其他能量范围内都要长得多，且其频率略微上升。

这个特定的能量窗口是这项发现的关键。如果该效应仅仅是由热量模式或总能量引起的，那么随着能量的增加，变化应该是逐渐发生的。相反，研究人员观察到了一个尖锐且截然不同的变化，这种变化仅在两个脉冲同时存在时才会发生。他们通过在滑动的时间窗口中分析信号来测量该效应的持续时间，从激光击中后的最初时刻一直移动到数百皮秒之后。他们发现，由热模式引起的初始扰动很快就消退了，大约在 100 皮秒内。然而，增强的磁性摆动稳定性在整个测量期间都持续存在，至少持续了 300 皮秒。这种长持续时间证明了该效应不仅仅是由于不均匀加热导致的暂时混乱，而是一种根本性的材料弛豫方式的变化。材料实际上被“困”在了一个自旋可以长时间保持同步运动的状态中，这比物理学通常允许的情况要久得多。

为了理解材料内部发生了什么，研究人员观察了控制电子失去自旋的微观规则。在金属中，电子通常会与原子或其他电子发生碰撞，在这些碰撞过程中，电子有很小的概率会翻转其自旋方向，从而导致磁序的破坏。这一过程受一个参数控制，该参数描述了自旋与电子运动发生混合的难易程度。研究人员发现，双脉冲激发似乎降低了这种混合概率。简单来说，两束激光协同工作，似乎创造了一个电子环境，使得电子在碰撞时不太容易翻转自旋。这种自旋翻转概率的降低使得集体磁运动能够存活更长的时间。频率也随之略微增加这一事实表明，这并非仅仅是热效应，因为加热磁体通常会使其摆动变慢，而不是变快。

该研究排除了这仅仅是材料变热或空间光图案干扰测量的观点。研究人员证明了该效应是可重复的，并且取决于光激发材料的具体路径，而非仅仅取决于沉积的总能量。他们还排除了信号是不同频率混杂在一起的可能性，确认了材料是作为一个单一的、相干的单元在进行振荡。研究结果表明，通过同时使用两个相干光场，科学家可以将材料的电子态引导至一种使用单脉冲无法达到的构型。这种构型是一种长寿命的非平衡态，在这种状态下，自旋弛豫的规则被暂时改变了。

这项工作为我们如何控制磁性材料提供了新的视角。它表明，能量传递的方式——即激发的特定路径和时序——与能量的大小本身同样重要。通过选择合适的组合光脉冲，可以进入那些通过常规加热或单脉冲激发无法获得的隐藏物质状态。虽然这两个光场如何相互作用以创造这种状态的精确微观细节仍是未来研究的主题，但结果是明确的：双脉冲法提供了一种工程化磁特性的新工具。它表明，在未来，我们可能不仅能利用光来加热或切换磁体，还能利用光来稳定特定的磁态更长时间，这可能导致在以前认为不可能的时间尺度和原理上处理信息或存储数据的全新方式。