Long-lived nonequilibrium spin configuration induced by dual optical excitation

Magnetisme wordt vaak beschouwd als een statische eigenschap, een permanente kwaliteit van materialen zoals ijzer die er simpelweg is. In werkelijkheid is de magnetische staat van een materiaal echter een dynamisch evenwicht, een voortdurende touwtrekkerij tussen de minuscule spins van elektronen en de hitte van de omgeving. Wanneer wetenschappers een krachtige, ultrasnelle laserpuls op een magnetisch materiaal richten, kunnen ze dit evenwicht in een fractie van een seconde verstoren, waardoor het materiaal in een staat wordt gedwongen die ver van zijn natuurlijke evenwicht ligt. Dit vakgebied, bekend als ultrasnel magnetisme, heeft als doel te begrijpen hoe deze spins reageren en weer tot rust komen. De uitdaging ligt in de snelheid van het proces: in metalen verspreidt de energie van een laserpuls zich en verandert deze bijna onmiddellijk in hitte, meestal binnen enkele biljoenenste seconden. Zodra dit gebeurt, gedraagt het materiaal zich als een heet object dat afkoelt, en verdwijnen de unieke, niet-thermische toestanden die nieuwe manieren zouden kunnen bieden om magnetisme te controleren. Decennialang hebben onderzoekers geprobeerd een manier te vinden om deze speciale, niet-thermische toestanden lang genoeg levend te houden om nuttig te zijn, aangezien de natuurlijke neiging van het systeem is om terug te keren naar een eenvoudige, hete evenwichtstoestand.

Een team van onderzoekers heeft nu een manier ontdekt om dit snelle terugkeren naar hitte te omzeilen door een specifieke truc met licht te gebruiken. In plaats van een dunne film van een magnetische legering genaamd GdFeCo te raken met een enkele laserpuls, raakten ze deze met twee pulsen op exact hetzelfde moment. Het materiaal dat ze bestudeerden is een amorfe film, wat betekent dat de atomen willekeurig zijn gerangschikt in plaats van in een kristalrooster, en het bezit de unieke eigenschap dat de magnetisme ervan gemakkelijk door licht gemanipuleerd kan worden. Door de sterkte van deze twee gelijktijdige pulsen zorgvuldig aan te passen, observeerden de wetenschappers iets onverwachts: de magnetische spins werden niet alleen snel warm en zakten niet direct terug naar rust. In plaats daarvan gingen ze in een staat waarin hun oscillatie, of wiebel, honderden picoseconden duurde—honderden biljoenenste seconden—veel langer dan gewoonlijk. Deze verlengde staat suggereert dat het materiaal werd vastgehouden in een specifieke, niet-thermische configuratie die niet voorkomt wanneer het materiaal door een enkele puls wordt geraakt, zelfs als de totale hoeveelheid geleverde energie hetzelfde is.

Het experiment was ontworpen om onderscheid te maken tussen twee mogelijke oorzaken voor dit vreemde gedrag. Wanneer twee laserstralen onder licht verschillende hoeken een oppervlak raken, creëren ze een patroon van licht en donkere strepen, vergelijkbaar met de rimpelingen die ontstaan wanneer er twee stenen in een vijver worden gegooid. Dit patroon betekent dat sommige delen van het materiaal heter worden dan andere, wat theoretisch zou kunnen veroorzaken dat de magnetische spins hun ritme op verschillende snelheden verliezen, waardoor het algemene signaal schijnbaar sneller wegsterft. De onderzoekers wisten dat dit "magnetostatische dephasering" een echt effect was dat vroeg in het proces optrad, maar ze moesten zien of er later nog iets anders gebeurde. Ze zetten een symmetrische opstelling op waarbij ze de intensiteit van één laserstraal geleidelijk konden veranderen terwijl ze de andere vast hielden, waardoor ze effectief verschoven van een scenario met één puls naar een scenario met twee pulsen. Ze ontdekten dat bij een zeer specifiek bereik van totale energie het gedrag van het materiaal drastisch veranderde. De magnetische wiebel werd veel stabieler en duurde veel langer dan in enig ander energiereik, en de frequentie verschoof iets omhoog.

Deze specifieke energievenster is de sleutel tot de ontdekking. Als het effect simpelweg werd veroorzaakt door het patroon van de hitte of de totale hoeveelheid energie, zouden de veranderingen geleidelijk zijn opgetreden naarmate de energie toenam. In plaats daarvan zagen de onderzoekers een scherpe, duidelijke verandering die alleen optrad wanneer beide pulsen samen aanwezig waren. Ze maten de duur van dit effect door het signaal te analyseren in verschuivende tijdsvensters, bewegend van de eerste momenten na de impact van de laser tot enkele honderden picoseconden later. Ze ontdekten dat de initiële verstoring veroorzaakt door het hittepatroon snel vervaagde, binnen ongeveer 100 picoseconden. Echter, de verhoogde stabiliteit van de magnetische wiebel hield de gehele duur van hun meting aan, en duurde minstens 300 picoseconden. Deze lange duur bewijst dat het effect niet slechts een tijdelijke verwarring is veroorzaakt door ongelijkmatige verhitting, maar een fundamentele verandering is in hoe het materiaal ontspant. Het materiaal werd effectief "gevangen" in een staat waarin de spins veel langer in unison konden blijven bewegen dan de natuurkunde gewoonlijk toestaat.

Om te begrijpen wat er binnen het materiaal gebeurde, keken de onderzoekers naar de microscopische regels die bepalen hoe elektronen hun spin verliezen. In metalen botsen elektronen meestal tegen atomen of andere elektronen, en tijdens deze botsingen is er een kleine kans dat ze van spinrichting veranderen, wat de magnetische orde doet afbreken. Dit proces wordt beheerst door een parameter die beschrijft hoe gemakkelijk de spin kan mengen met de beweging van het elektron. De onderzoekers vonden dat de dubbele puls-excitatie de kans op deze menging leek te verminderen. In simpeler termen: de twee lasers die samenwerkten, leken een elektronische omgeving te creëren waarin de elektronen minder waarschijnlijk van spin wisselen tijdens botsingen. Deze vermindering van het wisselen van spin zorgde ervoor dat de collectieve magnetische beweging veel langer kon overleven. Het feit dat de frequentie van de wiebel ook licht toenam, suggereert dat dit geen thermisch effect was, omdat het opwarmen van een magneet de wiebel meestal langzamer maakt, niet sneller.

De studie sluit de mogelijkheid uit dat dit louter een resultaat is van het feit dat het materiaal heter wordt of dat het ruimtelijke patroon van het licht de meting verstoort. De onderzoekers toonden aan dat het effect reproduceerbaar is en afhangt van het specifieke pad dat het licht neemt om het materiaal te exciteren, in plaats van enkel van de totale hoeveelheid toegevoerde energie. Ze sloten ook de mogelijkheid uit dat het signaal een verwarrende mix van verschillende frequenties was, waarmee bevestigden dat het materiaal als een enkele, coherente eenheid oscilleerde. De bevindingen suggereren dat door gelijktijdig twee coherente lichtvelden te gebruiken, wetenschappers de elektronische staat van een materiaal kunnen sturen naar een configuratie die met een enkele puls onbereikbaar is. Dit is een langdurige, niet-evenwichtstoestand waarin de regels voor spinrelaxatie tijdelijk worden gewijzigd.

Dit werk opent een nieuw perspectief op hoe we magnetische materialen kunnen controleren. Het demonstreert dat de manier waarop energie wordt afgeleverd — het specifieke pad en de timing van de excitatie — even belangrijk is als de hoeveelheid energie zelf. Door de juiste combinatie van lichtpulsen te kiezen, is het mogelijk om verborgen toestanden van materie te bereiken die niet beschikbaar zijn via conventionele verhitting of enkelvoudige puls-excitatie. Hoewel de exacte microscopische details van hoe de twee lichtvelden samenwerken om deze staat te creëren nog een onderwerp zijn voor toekomstig onderzoek, is het resultaat duidelijk: de dubbele puls-methode biedt een nieuw instrument voor het manipuleren van magnetische eigenschappen. Het suggereert dat we in de toekomst licht niet alleen kunnen gebruiken om magneten te verwarmen of te schakelen, maar om specifieke magnetische toestanden voor langere perioden te stabiliseren, wat potentieel kan leiden tot nieuwe manieren van informatieverwerking of gegevensopslag die opereren op tijdsschalen en principes die voorheen als onmogelijk werden beschouwd.