Two coordination polymers via one-pot synthesis and crystallization based on semirigid tripodal carboxylic acid
반강직한 트리포달 카르복실산과 유연한 N-도너 리간드를 이용한 원팟 용매열 반응을 통해 두 종류의 새로운 3차원 카드뮴 배위 고분자가 성공적으로 합성되었으며, 여기서 리간드의 뚜렷한 트랜스 및 시스 형태 구성은 각각 메조-헬리컬 사슬과 독립된 고리 구조의 형성을 결정한다.
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육안으로는 보이지 않는 아주 작은 건축 블록들이 서로 결합하여 거대하고 정교한 구조물을 만들어내는, 마치 분자 레고 세트와 같은 세상을 상상해 보세요. 이것이 바로 배위 고분자(coordination polymers)의 영역입니다. 이들을 금속 이온(튼튼한 기둥)과 유기 리간드(유연한 연결재)로 지어진 건축적 걸작이라고 생각해 보세요. 과학자들이 이 구조물을 사랑하는 이유는 공기 중의 오염 물질을 잡아내거나, 화학 반응을 더 빠르게 돕거나, 심지어 빛 아래에서 빛을 내는 등 놀라운 일을 하도록 조절할 수 있기 때문입니다. 이들의 마법 같은 비밀은 연결재의 모양과 유연성에 있습니다. 딱딱한 자와 구부러지는 빨대가 매우 다른 요새를 만들 듯, 화학적 '풀'의 특정 모양이 최종 구조물의 강도, 크기, 그리고 기능을 결정합니다. 이러한 조립 과정을 제어하는 방법을 이해하는 것이 미래를 위한 새로운 재료를 설계하는 핵심입니다.
이제, 두 명의 화학자 션 리우(Shixuan Liu)와 창 왕(Changji Wang)이 고압 주방에서 숙련된 건축가 역할을 수행한다고 상상해 보세요. 그들은 반강성(semi-rigid)의 삼각대 모양 산(H3cpia라고 불리는)과 유연하고 질소가 풍부한 연결재(bimb라고 불리는)를 사용하여 두 가지 새로운 3차원 결정 구조를 만들어내기로 했습니다. 그들은 특수한 용매에 이 재료들을 카드뮴 금속 이온과 함께 섞은 뒤, 밀봉된 냄비에 넣고 가열했습니다. 목표는 어떤 종류의 결정 성(crystal castle)이 형성될지 확인하는 것이었습니다.
여기 반전이 있습니다. 그들이 정확히 같은 재료를 같은 냄비에 사용했음에도 불구하고, 결과는 연구자들이 복합체 1(Complex 1)과 복합체 2(Complex 2)라고 이름 붙인 두 가지 뚜렷한 구조의 '혼합물'이었습니다. 이는 마치 쿠키 한 배치를 구웠는데, 굽는 과정 동안 반죽이 다르게 접힌 덕분에 대부분은 둥글지만 일부는 마법처럼 사각형이 된 것과 같습니다.
주요 발견은 'bimb' 연결재가 형태를 바꾸는 변신 능력(shape-shifter)을 가지고 있다는 점입니다. 복합체 1에서 bimb 리간드는 직선 형태로 뻗어 나가며 '트랜스(trans)' 구조를 취합니다. 이 직선 모양은 카드뮴 이온들을 이중 나선(나선형 계단을 생각하세요)처럼 보이는 긴 뒤틀린 사슬로 연결하는 데 도움을 줍니다. 반면, 복합체 2에서 bimb 리간드는 스스로 굽혀져 '시스(cis)' 구조를 취합니다. 이 굽은 모양은 카드뮴 이온들이 물 분자를 비밀 보물처럼 안에 가둔 작은 개별 고리들을 형성하게 만듭니다.
연구자들은 이러한 모양의 차이가 건축 양식을 완전히 바꾼다는 것을 발견했습니다. 복합체 1은 이러한 나선형 사슬을 기반으로 한 3차원 골격을 형성하는 반면, 복합체 2는 그 작은 고리들과 물 포켓을 기반으로 한 다른 3차원 네트워크를 생성합니다. 그들은 강력한 X선 카메라(단결정 회절법)를 사용하여 이 구조들을 확인했으며, 가열을 통해 안정성을 점검했습니다. 두 구조 모두 370 ℃에 도달할 때까지 견고하게 유지되어 꽤 튼튼하다는 것을 증명했습니다. 또한 결정이 빛 아래에서 어떻게 빛나는지 테스트했는데, 금속과 리간드 사이의 상호작용 덕분에 부드러운 청백색 빛을 내는 것을 발견했습니다.
이 논문은 '반강성' 성질을 가진 산과 'bimb' 연결재의 유연성이 진정한 주인공이라고 시사합니다. 이들은 꿈틀거리거나 회전할 수 있기 때문에, 금속 이온에 맞춰 다양한 방식으로 적응하여 단 하나의 반응으로부터 두 가지 독특한 결과를 이끌어낼 수 있습니다. 저자들은 두 구조가 함께 형성되었기 때문에 아직 완벽하게 분리할 수는 없었지만, 이 혼합 및 매칭 방식이 새로운 결정 위상(topology)을 발견하는 강력한 방법이라고 확신합니다. 그들은 이 쌍둥이들을 분리하여 광학적 특성을 더욱 탐구하기 위해 계속 연구할 계획입니다.
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