Coarse-graining amorphous plasticity: impact of rejuvenation and disorder

Technische Samenvatting: Coarse-graining van Amorfe Plasticiteit: Impact van Rejuvenatie en Wanorde

Probleemstelling
Het mechanische gedrag van amorfe vaste stoffen, gekenmerkt door fenomenen zoals veroudering (aging), rejuvenatie, shear banding en het Bauschinger-effect, komt voort uit gelokaliseerde structurele herschikkingen (Shear Transformations) die interageren via een elastisch medium. Hoewel atomistische simulaties deze kenmerken vangen, zijn ze computationeel kostbaar. Daartegenover staan mesoscopische Elasto-Plastische Modellen (EPM's) die een computationeel efficiënt kader bieden, maar vaak leunen op overgesimplificeerde aannames die kunnen falen in het kwantitatief reproduceren van atomistische resultaten. Het centrale probleem dat wordt aangepakt is de "coarse-graining" uitdaging: bepalen hoe parameters van de atomistische schaal naar mesoscopische roostermodellen kunnen worden overgedragen om de fysica van amorfe plasticiteit te reproduceren, met specifieke focus op de rol van het onderliggende gedisorderde potentiaalenergie-landschap (PEL), de evolutie van wanorde tijdens belasting, en de rejuvenatie van de glasachtige toestand.

Methodologie
De studie maakt gebruik van een vergelijkende aanpak tussen Athermal Quasistatic (AQS) atomistische simulaties en een vereenvoudigd scalair mesoscopisch EPM.

1. Atomistische Simulaties:

   • Drie verschillende 2D binaire Lennard-Jones glasmonsters werden voorbereid met contrasterende thermische geschiedenissen:
     • MCT: Direct gekoeld vanaf een temperatuur nabij de Mode Coupling Transition ($T_p \approx 0,38$).
     • ESL: Direct gekoeld vanaf een hogere temperatuur ($T_p = 0,351$), wat een slecht geanneald (zacht) glas vertegenwoordigt.
     • GQ: Geleidelijk gekoeld vanaf $T_p = 0,351$, wat een goed geanneald (hard) glas vertegenwoordigt.
   • De monsters werden onderworpen aan AQS shear loading tot een globale rek van $\gamma = 5$.
   • Lokale eigenschappen werden gekarakteriseerd met behulp van de "frozen matrix method", die circulaire regio's isoleert om lokale vloeigrenzen ($\sigma_c$), interne stressfluctuaties ($\delta\sigma$) en stress-drops ($\Delta\sigma$) over 18 shear-richtingen te meten.

2. Mesoscopisch Model:

   • Een scalair roostermodel werd geïmplementeerd op een vierkant rooster met bi-periodieke randvoorwaarden.
   • Dynamica: Het model bevat lokale drempel-dynamica waarbij een cel vloeit als de lokale stress de drempel $\sigma_c$ overschrijdt. Plastische gebeurtenissen triggeren langafstands-elastische stressherverdeling (Eshelby kernel) en een vernieuwing van de lokale drempel.
   • Kernparameters: De studie richt zich op twee dimensieloze parameters:
     • Disorder Strength ($s$): De ratio tussen de vloeigrens-fluctuaties en de stress-drop geïnduceerd door een plastische gebeurtenis.
     • Age/Rejuvenation Parameter ($r$): Gedefinieerd als $r = (\sigma_{c}^{initial} - \sigma_{c}^{renewed}) / \sigma_{c}^{renewed}$. Het kwantificeert het verschil tussen de initiële glastoestand en de toestand van het materiaal na een plastische herschikking.
   • Up-scaling Strategie: Parameters voor het mesoscopische model (verdelingen van vloeigrenzen, slip-increments en vernieuwingsverdelingen) werden direct geëxtraheerd uit de atomistische data. De studie testte twee specifieke hypothesen:
     • Disordered Scenario: De vernieuwingsverdeling van vloeigrenzen is identiek aan de initiële verdeling ($r=0$).
     • Rejuvenation Scenario: De vernieuwingsverdeling komt overeen met de MCT-glas (een "frissere" toestand), wat impliceert dat $r > 0$.
     • Correlation Hypothesis: Een directe correlatie werd geïntroduceerd tussen de lokale vloeigrens en de magnitude van de daaropvolgende slip-increment ($\varepsilon_0 \propto \sigma_c^2$), wat de hiërarchische structuur van de PEL reflecteert.

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten

1. Stress-Strain Gedrag en Transiënten:

   • Eenvoudige modellen zonder correlatie tussen vloeigrens en slip-increments faalden in het reproduceren van de transiënte stress-piek waargenomen in atomistische simulaties, en produceerden enkel monotone curves.
   • Het introduceren van een correlatie tussen de lokale vloeigrens en de amplitude van de slip-increment stelde het mesoscopische model in staat om de volledige stress-rek curve te reproduceren, inclusief de transiënte piek en de steady-state flow stress, voor zowel zachte (ESL) als harde (GQ) glazen.
   • De steady-state flow stress bleek primair gecontroleerd te worden door de disorder strength parameter $s$ (gelinkt aan de gemiddelde slip amplitude), in plaats van door de specifieke details van het rejuvenatie-scenario.

2. Rejuvenatie en Evolutie van Lokale Vloeigrens:

   • Zacht Glas (ESL): De atomistische simulaties vertoonden een lichte verharding (toename in gemiddelde lokale vloeigrens) gevolgd door een plateau. Het mesoscopische model met rejuvenatie ($r \approx 0,14$) bereikte quasi-kwantitatieve overeenstemming met deze evolutie. Zonder rejuvenatie overschatte het model de vloeigrens.
   • Hard Glas (GQ): Atomistische simulaties vertoonden een initiële verharding gevolgd door een verzachtingsregime geassocieerd met shear banding. Het mesoscopische model zonder rejuvenatie kon de verzachtingsfase niet reproduceren en toonde enkel continue verharding. De inclusie van het rejuvenation scenario ($r \approx 0,65$) was cruciaal om de afname in gemiddelde vloeigrens kwalitatief te herstellen, hoewel de kwantitatieve overeenstemming imperfect bleef.

3. Lokalisatie en Shear Banding:

   • Voor het harde glas (GQ) vertoonden de atomistische simulaties duidelijke shear banding.
   • Het mesoscopische model met rejuvenatie en correlatie slaagde erin de evolutie van de lokalisatie-index te reproduceren: een snelle toename tijdens band-nucleatie gevolgd door een geleidelijke afname naarmate de band verbredde.
   • Modellen zonder rejuvenatie vertoonden significante lokalisatie, maar onderschatten de intensiteit en persistentie van de shear band.

4. Strain en Stress Fluctuaties:

   • Hoewel het mesoscopische model de trend van de evolutie van de strain-variantie reproduceerde, overschatte het de magnitude van de fluctuaties systematisch met een factor van ~1,5 vergeleken met atomistische resultaten.
   • De fluctuaties in het interne stressveld werden nog significanter overschat (door een factor 2–3). De auteurs wijten deze discrepantie aan het scalaire karakter van het model (het negeren van de oriëntatiedisorder van slip-richtingen) en het verwaarlozen van elastische heterogeniteit en non-affine effecten in de mesoscopische formulering.

Significantie en Claims
Het artikel claimt dat een gec coarse-grained scalair model de essentiële kenmerken van amorfe plasticiteit kan reproduceren, mits specifieke structurele informatie van de atomistische schaal wordt geïncorporeerd. De primaire significantie ligt in het identificeren van twee cruciale ingrediënten voor kwantitatieve overeenstemming:

1. Correlatie: De noodzaak om lokale stress-drops te correleren met lokale vloeigrenzen, wat de hiërarchische aard van het Potentiaal Energie Landschap reflecteert (diepere putten komen overeen met grotere slips).
2. Rejuvenatie: De validatie van het rejuvenatie-scenario, waarbij plastische herschikkingen de lokale glasstructuur transformeren naar een toestand die lijkt op een glas dat nabij de Mode Coupling Transition is gekoeld. Dit mechanisme is essentieel voor het reproduceren van het verzachtingsgedrag en de shear banding waargenomen in goed geanneelde glazen.

De auteurs erkennen bescheiden dat het model "te simpel en karikaturaal" is voor volledige kwantitatieve overeenstemming, met name wat betreft de amplitude van de fluctuaties. Ze concluderen dat hoewel het scalaire model de essentiële fysica van flow stress en lokalisatie vangt, toekomstig werk de elasticiteit-heterogeniteit, tensoriële wanorde en geheugeneffecten moet adresseren om de discrepanties in de fluctuatiestatistieken volledig op te lossen.