Measurements of absolute bandgap deformation-potentials of optically-bright bilayer WSe$_2$

Technische Samenvatting: Metingen van de absolute bandgap-deformatiepotentialen van optisch heldere bilaterale WSe2

Probleemstelling
Overgangsterminale dichalcogeniden (TMD's), specifiek bilaterale wolfraamdiselenide (BL-WSe2), vertonen unieke eigenschappen zoals langdurige interlagen-excitonen en aanpasbare bandgaps via rek (strain). Er bestaat echter een aanzienlijke kloof in de literatuur met betrekking tot de experimentele bepaling van absolute bandgap-deformatiepotentialen (DP's) voor BL-WSe2. Hoewel theoretische berekeningen en experimentele metingen bestaan voor monolaterale (ML) WSe2, ontbreken rapporten over de DP's voor de hoog-symmetrische punten (specifiek $K_c$-$K_v$ en $Q_c$-$K_v$) in de Brillouin-zone van bilaterale WSe2. Het begrijpen van deze DP's is cruciaal voor het via rek manipuleren (strain engineering) van de optoelektronische eigenschappen van deze materialen, wat essentieel is voor de ontwikkeling van flexibele elektronica, sensoren en kwantumfotonische apparaten.

Methodologie
De auteurs gebruikten een kosteneffectieve techniek om lokale biaxiale trekrek te induceren in geëxfolieerde WSe2-vlokken die zowel monolaterale als bilaterale regio's bevatten. De heterostructuur bestond uit een WSe2-vlok ingekapseld door hexagonaal boornitride (h-BN), geplaatst op een substraat dat vooraf is gecoat met silica-nanodeeltjes (NP's). De NP's fungeerden als stressoren, waardoor gelokaliseerde rek-"hotspots" onder de vlok ontstonden.

De studie maakte gebruik van ruimtelijk- en spectraal-opgeloste micro-fotoluminescentie ($\mu$-PL) spectroscopie bij kamertemperatuur. Belangrijke methodologische stappen omvatten:

1. Rek-inductie: Het creëren van biaxiale trekrek door de WSe2-vlok over NP's op een h-BN/FLG/SiO2/Si-substraat te plaatsen.
2. Spectrale Analyse: Het uitvoeren van hoog-resolutie $\mu$-PL ruimtemaps om emissiepieken te identificeren die overeenkomen met directe ($K_c$-$K_v$) en indirecte ($Q_c$-$K_v$) transities.
3. Piekdeconvolutie: Bij hogere rek waarbij pieken overlapten, gebruikten de auteurs een driestapsmethode bestaande uit normalisatie, integratie en fitting met een Dose-Response functie om de emissie-energieën voor zowel $X^0_{KK}$ als $X^0_{QK}$ transities nauwkeurig te extraheren.
4. Theoretische Modellering: Een theoretisch model werd toegepast om de gemeten veranderingen in exciton-emissie-energie ($\Delta E^{\epsilon}_{X0}$) te relateren aan de veranderingen in de bandgap-energie, uitgaande van verwaarloosbare veranderingen in de exciton-bindingsenergie onder de toegepaste rek (tot $\approx$0,4%). De absolute hydrostatische bandgap DP ($a_{gap}$) werd gedefinieerd als de ratio van de energieverandering tot de som van de normale rekken.

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten
De studie heeft succesvol de absolute bandgap-deformatiepotentialen voor BL-WSe2 experimenteel bepaald:

• Deformatiepotentialen: De auteurs maten een absolute DP van -8,50 $\pm$ 0,92 eV voor de directe $K_c$-$K_v$ bandgap en -5,10 $\pm$ 0,24 eV voor de indirecte $Q_c$-$K_v$ bandgap.
• Rek-onafhankelijkheid: De resultaten ondersteunen de hypothese dat de $K_c$-$K_v$ bandgap DP onafhankelijk is van het type rek (uniaxiaal versus biaxiaal) en het aantal lagen (ML versus BL), wat consistent is met theoretische voorspellingen voor ML-WSe2.
• Bandgap Crossover: Door de rek-afhankelijkheid van de emissie-energieën te analyseren, bepaalden de auteurs dat een biaxiale trekrek van ongeveer 0,9% vereist is om de indirecte bandgap BL-WSe2 om te zetten in een directe bandgap halfgeleider. Dit komt overeen met ongeveer 2,63% uniaxiale trekrek.
• Optische Helderheid: De studie toonde aan dat een relatief kleine gelokaliseerde rek van $\approx$0,4% voldoende is om BL-WSe2 even optisch helder te maken als ongespande ML-WSe2. Deze verbetering in helderheid wordt toegeschreven aan verminderde elektron-fonon-verstrooiing in de bilaterale laag vergeleken met de monolaterale laag onder rek.
• Gauge Factor: De gauge factor voor de $Q_c$-$K_v$ exciton-emissie werd geschat op -102,6 $\pm$ 2,5 meV/% biaxiale trekrek.

Betekenis
Het artikel stelt dat deze gemeten bandgap-deformatiepotentialen een kwantitatieve maat vormen voor elektron-fonon-verstrooiingsverschijnselen, wat diverse elektrische transporteigenschappen verklaart. De nauwkeurige bepaling van deze DP's maakt nauwkeurige rek-engineering mogelijk, wat noodzakelijk is voor de geavanceerde ontwikkeling van rek-sensoren, flexibele apparaten en optische en kwantumfotonische apparaten gebaseerd op bilaterale TMD's. De bevinding dat een kleine hoeveelheid rek indirecte BL-WSe2 optisch helder kan maken, suggereert een levensvatbaar pad voor het gebruik van bilaterale materialen in efficiënte lichtgevende toepassingen zonder dat de complexe fabricage van monolaterale lagen of de toepassing van extreme rek vereist is.