Measurements of absolute bandgap deformation-potentials of optically-bright bilayer WSe$_2$

技術要約：光学的に明るい二層WSe2における絶対バンドギャップ変形ポテンシャルの測定

問題提起
遷移金属ダイカルコゲナイド（TMD）二層構造、特に二層タングステンジセニド（BL-WSe2）は、長寿命の層間エキシトンや歪みによるバンドギャップの調整能といったユニークな特性を示す。しかし、二層WSe2のブリルアンゾーンにおける高対称点（具体的には $K_c$-$K_v$ および $Q_c$-$K_v$）に関する実験的な絶対バンドギャップ変形ポテンシャル（DP）の決定に関して、文献上の大きな空白が存在する。単層（ML）WSe2に関する理論計算や実験的測定は存在するものの、二層WSe2のDPに関する報告は見当たらない。これらのDPを理解することは、フレキシブル電子機器、センサー、および量子フォトニックデバイスの開発に不可欠な、これら材料の歪み工学による光学的特性の制御において極めて重要である。

手法
著者らは、単層および二層領域の両方を含む剥離されたWSe2フレークに対して、局所的な二軸引張歪みを誘起するための費用対効果の高い手法を採用した。このヘテロ構造は、シリカナノ粒子（NP）で事前コーティングされた基板上に配置された、六方晶窒化ホウ素（h-BN）によってカプセル化されたWSe2フレークで構成されている。NPはストレッサーとして機能し、フレークの下に局所的な歪みの「ホットスポット」を作り出す。

本研究では、室温における空間・スペクトル分解マイクロフォトルミネセンス（$\mu$-PL）分光法を利用した。主な手法のステップは以下の通りである：

1. 歪みの導入： h-BN/FLG/SiO2/Si基板上のNPの上にWSe2フレークを配置することで、二軸引張歪みを作成する。
2. スペクトル解析： 高解像度の$\mu$-PLスペースマップを実行し、直接遷移（$K_c$-$K_v$）および間接遷移（$Q_c$-$K_v$）に対応する発光ピークを特定する。
3. ピークのデコンボリューション： ピークが重なり合う高歪み領域において、著者らは正規化、積分、およびドーズレスポンス関数を用いたフィッティングを含む3段階の手法を用い、$X^0_{KK}$ および $X^0_{QK}$ 両方の発光エネルギーを正確に抽出した。
4. 理論モデリング： 印加された歪み下でのエキシトン結合エネルギーの変化が無視できる（約0.4%まで）と仮定し、測定されたエキシトン発光エネルギーの変化（$\Delta E^{\epsilon}_{X0}$）とバンドギャップエネルギーの変化を関連付けるための理論モデルを適用した。絶対静水圧バンドギャップDP（$a_{gap}$）は、エネルギー変化と垂直歪みの和の比として定義された。

主要な貢献および結果
本研究は、BL-WSe2の絶対バンドギャップ変形ポテンシャルを実験的に決定することに成功した：

• 変形ポテンシャル： 著者らは、直接遷移（$K_c$-$K_v$）バンドギャップに対して -8.50 $\pm$ 0.92 eV、間接遷移（$Q_c$-$K_v$）バンドギャップに対して -5.10 $\pm$ 0.24 eV の絶対DPを測定した。
• 歪み独立性： 結果は、$K_c$-$K_v$ バンドギャップのDPが、歪みの種類（一軸 vs 二軸）および層数（ML vs BL）に依存しないという仮説を支持しており、これはML-WSe2に関する理論的予測と一致している。
• バンドギャップ・クロスオーバー： 発光エネルギーの歪み依存性を分析することにより、著者らは、間接バンドギャップBL-WSe2を直接バンドギャップ半導体に変換するために、約 0.9% の二軸引張歪みが必要であることを突き止めた。これは、約2.63%の一軸引張歪みに相当する。
• 光学的明るさ： 本研究は、$\approx$0.4% という比較的小さな局所的歪みによって、BL-WSe2を歪みのないML-WSe2と同等の明るい発光状態にすることが可能であることを示した。この輝度向上は、歪み下における二層構造における単層構造と比較した電子－フォノン散乱の減少に起因する。
• ゲージファクター： $Q_c$-$K_v$ エキシトン発光のゲージファクターは、-102.6 $\pm$ 2.5 meV/% 二軸引張歪みと推定された。

意義
本論文は、測定されたバンドギャップ変形ポテンシャルが、様々な電気輸送特性を説明する電子－フォノン散乱現象の定量的尺度を提供すると主張している。これらのDPの精密な決定は、歪み工学を正確に進めることを可能にし、これは二層TMDに基づいた歪みセンサー、フレキシブルデバイス、および光学的・量子フォトニックデバイスの開発を進める上で不可欠である。少量の歪みによって間接BL-WSe2を明るい発光体にできるという知見は、単層の複雑な作製や極端な歪みの印加を必要とせずに、二層材料を効率的な発光アプリケーションに利用するための実行可能な経路を示唆している。