Fermi-surface studies of altermagnetic CrSb from Shubnikov-de Haas oscillations

Probleemstelling en Context

Altermagneten (AM's) vormen een recent voorspelde derde klasse van magnetische materialen, onderscheiden van ferromagneten en antiferromagneten. Ze worden gekenmerkt door een gecompenseerde, collineaire magnetische structuur die samenbestaat met een grote, impuls-afhankelijke spin-splitsing in de elektronische banden. Deze splitsing wordt veroorzaakt door ongebruikelijke spin-ruimte-groepsymmetrieën en kan zelfs zonder sterke spin-baankoppeling (SOC) optreden.

Chroomantimonide (CrSb) is een veelbelovend kandidaat-materiaal voor een altermagneet met een hoge Néel-temperatuur (700 K) en een enorme spin-splitsingsenergie (1,2 eV). Hoewel er al theorieën en ARPES-metingen (hoekopgeloste foto-emissiespectroscopie) zijn die de altermagnetische aard bevestigen, blijft de gedetailleerde evolutie van de Fermi-oppervlakken (FS) en de onderliggende elektronische structuur onder invloed van hoge magnetische velden en temperatuur onvoldoende begrepen. Er is behoefte aan directe bulk-metingen om de voorspelde topologische eigenschappen en de complexe, multiband-elektronische structuur te verifiëren.

Methodologie

De auteurs combineerden experimentele metingen met geavanceerde theoretische berekeningen:

1. Synthese en Fabricage:

   • Er werden hoogwaardige enkelkristallen van CrSb gesynthetiseerd via chemische damptransport.
   • Met behulp van Gallium-gefocusseerde ionenbundel (Ga-FIB) lithografie werden microstructuren vervaardigd. Dit maakte het mogelijk om elektrische transportmetingen uit te voeren langs verschillende kristallografische richtingen: in het vlak ([2$\bar{1}\bar{1}$0] en [$\bar{1}$2$\bar{1}$0], gelabeld als a en a') en loodrecht op het vlak ([0001], gelabeld als c).
   • De monsters werden voorzien van goudcontacten om contactweerstand te minimaliseren.

2. Transportmetingen:

   • Metingen werden uitgevoerd tot aan magnetische velden van 68 T (pulsvelden) en in statische velden tot 14 T.
   • Er werden longitudinale weerstand ($R_{xx}$) en Hall-weerstand ($R_{xy}$) gemeten bij temperaturen variërend van 1,5 K tot 300 K.
   • De focus lag op het analyseren van Shubnikov-de Haas (SdH) oscillaties in de magnetoresistantie. Deze oscillaties ontstaan door Landau-kwantisering van de Fermi-oppervlakken.
   • De data werden geanalyseerd met behulp van Fast-Fourier-transformatie (FFT) om de frequenties van de oscillaties te bepalen, en de Lifshitz-Kosevich (LK) theorie om de effectieve cyclotronmassa's te extraheren.

3. Theoretische Berekeningen:

   • Dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) berekeningen werden uitgevoerd met twee softwarepakketten: VASP (met PAW-methode) en fplo (full-potential local-orbit).
   • Verschillende benaderingen werden getest: zonder SOC, met SOC, LSDA, GGA, en LDA+U.
   • De berekeningen omvatten zowel niet-magnetische als altermagnetische toestanden om het belang van de magnetische orde voor de bandstructuur te isoleren.

Belangrijkste Resultaten

• Observatie van SdH-oscillaties:

  • Duidelijke SdH-oscillaties werden waargenomen bij temperaturen onder de 12 K, wat wijst op een dominante extremale doorsnede van het Fermi-oppervlak.
  • De frequenties van de oscillaties bleven vrijwel constant bij het veranderen van de hoek van het magnetische veld (van c naar a'), wat suggereert dat het bijbehorende Fermi-oppervlak een quasi-sferische, driedimensionale vorm heeft.
  • De dominante frequentie ($F_1$) werd gevonden bij ongeveer 1640 T.

• Effectieve Massa en Mobiliteit:

  • Uit de temperatuurafhankelijkheid van de oscillatie-amplitude werd een effectieve cyclotronmassa ($m^*$) van ongeveer 1 $m_e$ (elektronmassa) afgeleid voor de dominante orbit.
  • De niet-verzadigende magnetoresistentie en de niet-lineaire Hall-resistiviteit bevestigen het multiband-karakter van CrSb, met zowel elektronen- als gatdragers met verschillende mobiliteiten.

• Vergelijking met DFT:

  • Berekeningen zonder magnetische orde (niet-magnetisch) of zonder spin-baankoppeling (SOC) konden de experimentele data niet verklaren.
  • Alleen de berekeningen die rekening hielden met de altermagnetische orde en SOC (LSDA+SOC) toonden een uitstekende overeenkomst met de experimentele SdH-frequenties.
  • De experimentele frequentie van ~1640 T correspondeerde nauwkeurig met de berekende $\alpha^+_2$-orbit (een spin-gesplitst bandkruising).
  • De berekende bandstructuur toont twee spin-gesplitste banden ($\alpha$ en $\beta$) die het Fermi-niveau kruisen, met een grote splitsing langs de $\Gamma$-L-pad (tot ~1 eV).

• Anisotropie:

  • De sterkte van de oscillaties en de magnetoresistentie varieerde sterk met de kristallografische richting, wat wijst op een sterk anisotrope Fermi-oppervlakte, hoewel de dominante orbit zelf quasi-sferisch lijkt.

Bijdragen en Significantie

1. Bevestiging van Altermagnetisme in CrSb:
   Het onderzoek levert de eerste directe bulk-bewijzen voor de voorspelde altermagnetische bandstructuur van CrSb. De noodzaak van magnetische orde in de berekeningen om de experimentele spin-splitsing te reproduceren, bevestigt dat CrSb een prototypische altermagneet is.

2. Kartering van het Fermi-oppervlak:
   Voor het eerst is het complexe, multiband Fermi-oppervlak van CrSb in detail in kaart gebracht via hoge-veld kwantumoscillaties. De studie identificeert specifieke orbits ($\alpha$ en $\beta$) en koppelt deze aan de onderliggende bandstructuur.

3. Rol van Hoge Magnetische Velden:
   De studie benadrukt dat extreme magnetische velden (tot 68 T) essentieel zijn om de volledige elektronische landschap van exotische materialen zoals altermagneten te ontrafelen, aangezien lagere velden vaak niet voldoende zijn om alle frequenties op te lossen of de oscillaties te detecteren.

4. Platform voor Toekomstig Onderzoek:
   De resultaten positioneren CrSb als een ideaal platform om te onderzoeken hoe altermagnetische symmetrieën de bulk- en oppervlakte-elektronische structuren vormen, wat relevant is voor de ontwikkeling van nieuwe spintronische en topologische materialen.

Samenvattend biedt dit werk een robuust experimenteel en theoretisch raamwerk dat de unieke elektronische eigenschappen van CrSb als altermagneet bevestigt en de weg effent voor verdere studies naar topologische altermagnetische toestanden.