HEACalculator: An Open-Source Python Tool for Thermodynamic Property Calculation and Solid Solution Prediction in High-Entropy Alloys

Technische Samenvatting van HEACalculator

Probleemstelling
Het ontwerp van hoog-entropie legeringen (HEA's) kampt met een praktische flessenhals bij het voorspellen of een kandidaat-samenstelling een enkelvoudige vaste oplossing zal vormen of zal uiteenvallen in meerdere fasen en intermetallische verbindingen. Hoewel er talrijke fenomenologische criteria bestaan om dit aan te pakken, zijn deze momenteel verspreid over afzonderlijke publicaties, elk met eigen notaties, parameteraardefinities en validatiesets. Deze fragmentatie dwingt onderzoekers om overlappende berekeningen opnieuw te construeren, uiteenlopende ondersteunende datasets samen te stellen en subtiele verschillen in implementatie bij te houden. Gevolgen hiervan zijn dat routinematige screening van samenstellingen onnodig moeilijk wordt en reproduceerbare vergelijkingen tussen studies worden bemoeilijkt.

Methodologie
Om deze uitdagingen aan te pakken, hebben de auteurs HEACalculator ontwikkeld, een open-source Python-pakket dat is ontworpen om thermodynamische eigenschappen en voorspellingen van vaste oplossingen te centraliseren. De softwarearchitectuur is gebouwd rond een gedeelde berekeningskern die de gebruikersinterface scheidt van de computationele engine.

• Datagrondslag: Het pakket maakt gebruik van een gecureerde dataset bestaande uit 118 elementen, 2.628 binaire mengenthalpieën (afgeleid van Takeuchi en Inoue, 2005), en 435 binaire vormingsenthalpieën (afgeleid van DFT-data door Troparevsky et al., 2015).
• Computationele Kern: Bij ontvangst van een samenstelling via een Command-Line Interface (CLI), Graphical User Interface (GUI) of Python API, normaliseert het systeem de invoer naar een interne representatie. Een thermodynamische engine evalueert en cachet vervolgens op een "lazy" wijze zestien belangrijke descriptoren. Deze omvatten mengenthalpie ($\Delta H_{mix}$), mengentropie ($\Delta S_{mix}$), valentie-elektronenconcentratie (VEC), atomaire grootte-mismatch ($\delta$), elektronegativiteits-mismatch en afgeleide stabiliteitsparameters zoals $\Omega$, $\lambda$ en $\phi$.
• Voorspellingsmodellen: Met behulp van de gecachte descriptoren evalueert het pakket acht gepubliceerde criteria voor de vorming van vaste oplossingen (Guo et al., 2011; King et al., 2016; Senkov & Miracle, 2016; Singh et al., 2014; Troparevsky et al., 2015; Wang et al., 2015; Yang & Zhang, 2012; Ye et al., 2015). Deze modellen classificeren samenstellingen als Vaste Oplossing, Intermetallisch of Meerdere Fasen op basis van specifieke drempelwaarden.
• Implementatiestrategie: Het ontwerp geeft prioriteit aan reproduceerbaarheid door ervoor te zorgen dat een enkele set descriptoren wordt gebruikt voor alle modelevaluaties, wat inconsistenties door het herberekenen van tussenliggende waarden voorkomt. Het pakket geeft getypeerde uitzonderingen (exceptions) door voor ontbrekende gegevens in plaats van stilletjes waarden te substitueren, waardoor de dataprovenance transparant blijft.

Belangrijkste Bijdragen

1. Uniforme Implementatie: HEACalculator biedt de eerste uniforme, gevalideerde implementatie van acht verschillende criteria voor de voorspelling van vaste oplossingen binnen één enkel Python-pakket.
2. Toegankelijkheid via Meerdere Interfaces: De tool biedt drie toegangsmodi: een CLI voor batchverwerking en scripting, een PyQt6-gebaseerde desktop GUI voor interactieve exploratie, en een gedocumenteerde Python API voor integratie in notebooks en geautomatiseerde screening-pipelines.
3. Reproduceerbare Workflow: Door de eigenschapsberekening te ontkoppelen van de modelevaluatie en gebruik te maken van expliciete, op JSON gebaseerde referentiedata, zorgt de software ervoor dat resultaten consistent zijn, ongeacht de gebruikte toegangsmode.
4. Open-Source Licentiëring: Uitgebracht onder een Creative Commons Attribution 4.0 International License (CC BY 4.0), is de software vrij beschikbaar met volledige broncode en documentatie.

Resultaten en Validatie
De wetenschappelijke correctheid van de software wordt geverifieerd via een testsuite die fasevoorspellingen reproduceert voor 120 referentie-samenstellingen afkomstig uit de acht bronmodellen-papers. De resultaten tonen een nauwe overeenstemming met gepubliceerde continue parameters en classificatie-uitkomsten. Het pakket is reeds geadopteerd in daaropvolgende materiaalinformatica-studies, waaronder:

• Zadeh et al. (2024), die HEACalculator gebruikten voor descriptor-generatie in een datagedreven studie naar NiTi-vormgeheugenlegeringen.
• Sheikh et al. (2025), die de tool gebruikten om domeinspecifieke kenmerken te genereren voor machine learning-voorspellingen van hardheid in refractaire HEA's.

Betekenis en Reikwijdte
De auteurs positioneren HEACalculator niet als de breedste HEA-ontwerpomgeving, maar als een transparante, literatuur-gevalideerde tool specifiek voor de evaluatie van gevestigde thermodynamische en structurele criteria. In tegen tegenstelling tot machine learning-gebaseerde tools (bijv. pyMPEALab), waarbij voorspellingen voortkomen uit geleerde gewichten, produceert HEACalculator voorspellingen die direct herleidbaar zijn naar specifieke gepubliceerde formules en drempelwaarden.

Het artikel betoogt dat hoewel tools zoals HEAPS een bredere screening-scope bieden, zij vaak beperkt worden door propriëtaire softwarevereisten (MATLAB) en platformbeperkingen (alleen Windows). In contrast hiermee vult HEACalculator een complementaire niche door een cross-platform, Python-native oplossing te bieden die geïnspecteerd, geciteerd en direct ingebed kan worden in reproduceerbare computationele materiaalkundige workflows. De primaire bijdrage ligt in het wegnemen van de frictie bij het reconstrueren van overlappende berekeningen, waardoor een meer rigoureuze en vergelijkbare legeringsontwerp-onderzoek wordt gefaciliteerd.