Substrate-metal interface engineering enhances TaN/Ta thin film superconducting resonator performance

Technische Samenvatting: Interface-engineering van substraat-metaal in TaN/Ta supergeleidende resonatoren

Probleemstelling
Hoewel tantaal (Ta) is opgekomen als een veelbelovend materiaal voor supergeleidende qubits, is er relatief weinig aandacht besteed aan tantaalnitride (TaN). Tantaalnidride vertoont een breed scala aan stoichiometrieën, wat zowel supergeleidende (delta-TaN) als niet-supergeleidende fasen biedt, waardoor het veelzijdig inzetbaar is als zaadlaag (seed layer), basismateriaal of barrièrelaag in Josephson-junctions. Echter, de prestaties van supergeleidende CPW-resonatoren gemaakt van TaN, of Ta gegroeid op TaN-zaadlagen, zijn niet grondig onderzocht. Een cruciale onbekende is hoe de interface tussen deze metaalfilms en het siliciumsubstraat de interne kwaliteitsfactor ($Q_i$) beïnvloedt, met name met betrekking tot twee-niveau systeem (TLS) verliezen die domineren in het enkelvoudige foton-regime.

Methodologie
De studie maakte gebruik van een systematische aanpak om dunne filmstacks te deponeren en te karakteriseren op hoog-resistieve silicium (100) substraten met behulp van RF-magnetron sputtering. Drie specifieke stackconfiguraties werden gefabriceerd:

1. Standalone TaN: Een 200 nm dikke TaN-film.
2. TaN Zaadlaag met Ta: Een 5 nm TaN-zaadlaag gevolgd door 200 nm alfa-fase Ta.
3. Gebufferde Stack: Een 10 nm Ta bufferlaag, gevolgd door een 5 nm TaN-zaadlaag en tenslotte 200 nm alfa-fase Ta.

De films werden gekarakteriseerd met behulp van:

• Oppervlaktemorfologie: Atomic Force Microscopy (AFM) om de root mean square ruwheid ($S_q$) te meten.
• Kristallografie: Grazing Incidence X-ray Diffraction (GI-XRD) om kristalfasen te identificeren (alfa-Ta versus kubische delta-TaN).
• Elektrische eigenschappen: Vierpunt-weerstandmetingen en kritische temperatuur ($T_c$) sweeps in een cryostaat.
• Structurele/Compositionele analyse: Cross-sectionele Transmissie Elektronenmicroscopie (TEM) en Electron Energy Loss Spectroscopy (EELS) om interface-wanorde en elementaire distributie (specifiek de aanwezigheid van stikstof) te onderzoeken.
• RF-prestaties: Coplanar Waveguide (CPW) resonatoren werden gefabriceerd en gemeten bij 100 mK. De interne kwaliteitsfactoren ($Q_i$) werden geëxtraheerd via cirkel-fits van S21 transmissiedata over variërende ingangskrachten om TLS-verliezen te modelleren.

Belangrijkste Resultaten

• Materiaaleigenschappen: Alle stacks vertoonden supergeleidende transities. De standalone TaN-film vertoonde een $T_c$ van ~5 K, terwijl de Ta-op-TaN stacks een $T_c$ van ~4,1 K vertoonden. De TaN-film vertoonde een hoge wanorde (RRR < 1), terwijl de Ta-bevattende stacks een lagere wanorde vertoonden. De oppervlakteruwheid was laag voor alle monsters (0,4–0,9 nm).
• Resonatorprestaties:
  • Standalone TaN en TaN/Ta: Beide configuraties leverden vergelijkbare interne kwaliteitsfactoren in het enkelvoudige foton-regime ($Q_i \approx 1,5 \times 10^5$). De TaN/Ta-stack presteerde vergelijkbaar met de standalone TaN, ondanks dat de bulk Ta-laag alfa-fase is, wat suggereert dat het verliesmechanisme niet wordt bepaald door de bulk supergeleidende film.
  • Gebufferde Stack (Ta/TaN/Ta): De introductie van een 10 nm Ta bufferlaag tussen het Si-substraat en de TaN-zaadlaag resulteerde in een significante prestatieverbetering. De $Q_i$ steeg naar $5,9 \times 10^5$ in het enkelvoudige foton-regime, wat een bijna viervoudige verbetering betekent ten opzichte van de andere stacks.
• Interface-analyse:
  • TaN/Si Interface (Zonder Buffer): TEM en EELS onthulden structurele wanorde, roosterdefecten en een directe extensie van stikstof naar de siliciuminterface. Dit correleert met de lagere $Q_i$-waarden.
  • Ta/Si Interface (Met Buffer): De Ta bufferlaag slaagde erin de stikstofhoudende TaN-laag succesvol te scheiden van het siliciumsubstraat. TEM-beelden toonden een ongestoorde interface-roosterstructuur zonder zichtbare wanorde of defecten bij de Si-grens. Dit correleert met de aanzienlijk hogere $Q_i$.

Belangrijkste Bijdragen

1. Prestatiebenchmarking: De studie stelt vast dat standalone supergeleidende TaN-films $Q_i$-waarden van $\sim 1,5 \times 10^5$ bereiken, en dat Ta gegroeid op TaN-zaadlagen vergelijkbare prestaties levert, wat aangeeft dat de bulk eigenschappen van de bovenliggende Ta-laag niet de beperkende factor zijn.
2. Interface-engineering: De primaire bijdrage is de demonstratie dat het invoegen van een dunne (10 nm) Ta bufferlaag tussen het siliciumsubstraat en de TaN-zaadlaag de resonatorprestaties drastisch verbetert.
3. Mechanisme-identificatie: Door de RF-prestaties te correleren met de structurele analyse, identificeren de auteurs dat het dominante verliesmechanisme in TaN-gebaseerde stacks waarschijnlijk TLS'en zijn die voortkomen uit structurele wanorde en stikstofgerelateerde defecten aan de metaal-substraat interface. De bufferlaag onderdrukt deze defecten door direct contact tussen reactief TaN en het silicium te voorkomen.

Significantie
Het artikel concludeert dat het controleren van de chemische samenstelling en de structurele integriteit van de metaal-substraat interface cruciaal is voor de prestaties van supergeleidende qubit-circuitry. De bevindingen suggereren dat voor overgangsmetaal-nitriden zoals TaN, de interface met het substraat een kritieke bron van TLS-verliezen is. Door deze interface te engineeren—specifiek door het voorkomen van stikstofincorporatie bij de siliciumgrens via een bufferlaag—kunnen onderzoekers een substantiële verbetering bereiken in de interne kwaliteitsfactor van supergeleidende resonatoren. Dit ondersteunt de hypothese dat interface-engineering een noodzakelijke stap is voor het optimaliseren van supergeleidende apparaten gebaseerd op tantaalnitride.