Interpretable physics-informed retrieval-augmented generation language model for end-to-end inorganic crystal synthesis planning

Decennialang was de ontdekking van nieuwe vaste materialen een spel met twee helften. Aan de ene kant kunnen krachtige computers de existentie van talloze nieuwe kristallen voorspellen door te berekenen hoe hun atomen zichzelf zouden kunnen ordenen om stabiele structuren te vormen. Aan de andere kant moeten menselijke chemici uitzoeken hoe ze deze daadwerkelijk in een laboratorium kunnen maken. Deze tweede stap is berucht moeilijk. Weten dat een materiaal zou kunnen bestaan, is iets heel anders dan weten hoe je het moet maken. Een computer kan je vertellen dat een nieuw kristal stabiel is, maar kan je niet vertellen welke poeders je moet mengen, bij welke temperatuur je ze moet verhitten, of dat het proces een speciaal vacuüm of een verpletterende druk vereist. Lange tijd zijn deze twee werelden — de theoretische voorspelling en het praktische recept — apart geëvolueerd, waardoor er een enorme kloof ontstond tussen wat we kunnen voorstellen en wat we kunnen creëren.

Een team van onderzoekers heeft nu een brug gebouwd over deze kloof met behulp van een nieuw soort kunstmatige intelligentie. Ze ontwikkelden een systeem dat niet alleen gokt, maar de geschiedenis van de chemie leest om de juiste weg naar voren te vinden. In plaats van de creatie van een nieuw materiaal te behandelen als een simpele ja-of-nee-vraag, behandelt het systeem het als een complex planningsprobleem. Het kijkt naar een doelmateriaal en vraagt: "Wat hebben we eerder gemaakt dat hierop lijkt?" Vervolgens roept het specifieke, reële recepten op uit duizenden eerdere experimenten. Door deze historische records te combineren met de wetten van de fysica, kan het systeem een stapsgewijs plan voorstellen om een nieuw kristal te maken, inclusief de exacte ingrediënten en condities die nodig zijn.

De kern van dit werk is een enorme, georganiseerde bibliotheek van kennis genaamd de Structured Synthesis Knowledge Base. De onderzoekers voerden informatie in dit systeem over 13.820 verschillende anorganische kristallen die wereldwijd al succesvol in laboratoria zijn gemaakt. Ze sloegen niet alleen de namen van deze materialen op; ze braken de verhalen af over hoe ze werden gemaakt. Voor elk kristal legde het systeem de specifieke methode vast, de beginchemische stoffen, de temperaturen en de druk. Om deze data bruikbaar te maken voor een computer, vertaalden ze de complexe taal van kristalstructuren naar eenvoudige beschrijvingen die de AI kon begrijpen, waarbij ze de vorm van de atomen koppelden aan de methoden die gebruikt worden om ze samen te stellen.

Wanneer een wetenschapper een nieuw materiaal wil creëren, begint dit systeem, dat zij PIRAG-LM noemen, door te zoeken naar precedenten. Het zoekt niet simpelweg naar woorden die er hetzelfde uitzien. In plaats daarvan gebruikt het drie verschillende lenzen om de beste overeenkomsten te vinden. Ten eerste controleert het op chemische gelijkenis, waarbij het kijkt naar materialen die gemaakt zijn van dezelfde soorten atomen. Ten tweede controleert het op structurele gelijkenis, waarbij het materialen vindt die dezelfde geometrische rangschikking van atomen delen. Ten derde, en misschien wel het belangrijkste, controleert het op thermodynamische gelijkenis, wat gerelateerd is aan hoeveel energie een materiaal bevat en hoe stabiel het is. Door deze drie perspectieven te combineren, vindt het systeem de meest relevante historische voorbeelden, zelfs als deze decennia geleden of in een totaal ander laboratorium zijn gemaakt.

Zodra het systeem deze historische precedenten heeft gevonden, gebruikt het een groot taalmodel om als een redeneermotor te fungeren. Het neemt de recepten uit het verleden en past deze aan voor het nieuwe materiaal. Het stelt een lijst met kandidaat-routes voor, waarbij het suggereert welke chemicaliën te mengen en welke condities toe te passen. Cruciaal is dat het niet alleen een antwoord geeft; het legt zijn redenering uit. Het kan naar een specifiek experiment uit het verleden wijzen en zeggen: "We suggereren deze temperatuur omdat een vergelijkbaar materiaal bij deze hitte werd gemaakt," of "We bevelen deze chemische stof aan omdat dit werkte voor een materiaal met dezelfde atomaire structuur." Dit maakt het proces transparant, waardoor menselijke experts precies kunnen zien waar het advies vandaan komt en het kunnen verifiëren.

De onderzoekers testten dit systeem door te vragen hoe materialen te maken zijn die tussen 2021 en 2026 in de wetenschappelijke literatuur zijn gerapporteerd, gebruikmakend van alleen de kennis die beschikbaar was vóór 2021. Het systeem was opmerkelijk accuraat. Het voorspelde correct de algemene synthesemethode voor 87,2% van de materialen, een significante verbetering ten opzichte van het gebruik van alleen een taalmodel, dat slechts 72,1% goed had. Wanneer het systeem verder werd verfijnd door specifieke data over hoogdrukstabiliteit en dunne-filmtechnieken toe te voegen, steeg de nauwkeurigheid naar 91,4%. Dit bewees dat het systeem niet alleen teksten aan het memoriseren was, maar echt de fysieke relaties tussen materialen en de methoden om ze te creëren begreep.

Om te bewijzen dat deze aanpak in de echte wereld werkt, stopte het team niet bij computer simulaties. Ze namen vijf volledig nieuwe verbindingen die nog nooit eerder waren gemaakt en vroegen het systeem om voor elk een syntheseplan te ontwerpen. Deze materialen omvatten potentiële brandstofcelcomponenten en kandidaten voor het beheersen van hoe objecten uitzetten of krimpen bij warmte. Het systeem genereerde gedetailleerde plannen, waarbij het specifieke beginpoeders en verwarmingsschema's suggereerde. De onderzoekers gingen vervolgens het laboratorium in en volgden deze plannen op, waarbij ze de condities verfijnden op basis van deskundige beoordeling en experimentele feedback. Ze slaagden erin om alle vijf de nieuwe verbindingen te creëren. De geproduceerde kristallen kwamen overeen met de theoretische voorspellingen, wat bevestigde dat de AI een levensvatbaar wegenkaartje had geboden van theorie naar realiteit, terwijl expert-iteratie noodzakelijk was om de specifieke werkbare condities voor elk materiaal te identificeren.

Wat deze prestatie bijzonder krachtig maakt, is hoe het systeem met zijn eigen beperkingen omgaat. Als het systeem een materiaal tegenkomt dat een zeer hoge druk of een speciale dunne-filmtechniek vereist die niet goed vertegenwoordigd is in zijn bibliotheek, kan het onmiddellijk worden bijgewerkt. De onderzoekers voegden simpelweg nieuwe records toe over hoogdrukexperimenten of dunne-filmgroei aan de database, en het systeem leerde onmiddellijk deze methoden voor te stellen voor toekomstige doelstellingen. Er was geen noodzaak om de gehele AI opnieuw te trainen of opnieuw te beginnen. Deze flexibiliteit betekent dat het instrument kan groeien en verbeteren naarmate wetenschappers meer ontdekken over de fysieke wereld, waardoor de afstand tussen wat we kunnen berekenen en wat we kunnen bouwen constant wordt verkleind.

Het succes van dit project suggereert een nieuwe weg voorwaarts voor de materiaalkunde. Het beweegt het vakgebied weg van een binaire visie waarbij een materiaal ofwel mogelijk ofwel onmogelijk is, naar een meer genuanceerd begrip van hoe je het kunt maken. Door de abstracte wetten van de fysica te koppelen aan de rommelige, praktische realiteit van laboratoriumexperimenten, biedt dit systeem een duidelijk, op bewijs gebaseerd pad voor ontdekking. Het laat zien dat wanneer kunstmatige intelligentie geworteld is in de fysieke realiteit en historische data, het meer kan dan alleen voorspellen; het kan de menselijke handen leiden bij de creatie van de materialen van de toekomst.