Polar vibrational excitations and glass-like response in relaxor PMN
Met behulp van atomistische modellen getraind op eerste-principesdata onthult deze studie dat compositionele wanorde in de relaxor PMN een continuüm van polaire vibratie-excitaties en een boson-piek van quasi-gelokaliseerde modi genereert, die gezamenlijk de gelijktijdige kristallijne orde en glasachtige diëlektrische, optische en thermische respons van het materiaal verklaren.
Oorspronkelijk artikel gelicentieerd onder CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/). Dit is een AI-gegenereerde uitleg van het onderstaande artikel. Het is niet geschreven of goedgekeurd door de auteurs. Raadpleeg het oorspronkelijke artikel voor technische nauwkeurigheid. Lees de volledige disclaimer
Sommige materialen zijn rigide kristallen, waarbij hun atomen vastgelegd zijn in perfecte, herhalende rijen zoals soldaten in een parade. Andere zijn glas, waarbij atomen zijn bevroren in een chaotische, ongeordende bende, vergelijkbaar met een menigte mensen die halverwege een stap in een drukke straat stilstaat. Decennialang wisten wetenschappers dat deze twee toestanden heel verschillend reageren wanneer ze worden verhit of afgekoeld. Maar er is een derde, raadselachtige categorie materiaal die weigert te kiezen. Dit zijn zogenaamde relaxor-ferro-elektrica. Ze zien er onder een microscoop uit als perfecte kristallen, maar wanneer ze worden afgekoeld, beginnen ze zich als glas te gedragen, waarbij ze hun vermogen verliezen om op een voorspelbare manier te reageren op elektrische velden. Dit vreemde gedrag maakt ze ongelooflijk nuttig voor sensoren en condensatoren, maar het laat fysici ook hoofden krabben. Hoe kan een materiaal tegelijkertijd geordend en ongeordend zijn, en waarom maakt deze dualiteit het zo vreemd?
Een team onderzoekers aan de Princeton University is eindelijk begonnen dit mysterie te ontrafelen door te kijken naar een specifiek materiaal genaamd PMN. Met behulp van krachtige computersimulaties die het gedrag van individuele atomen nabootsen, ontdekten zij dat het geheim ligt in de manier waarop de interne wanorde van het materiaal verbonden is met zijn vermogen om te trillen. In een normaal kristal trillen atomen in nette, gesynchroniseerde patronen, en kunnen slechts enkele specifieke trillingen met elektriciteit interageren. In PMN breekt de willekeurige menging van verschillende soorten atomen echter deze orde af. Deze wanorde dwingt elke enkele trilling in het materiaal om elektrisch actief te worden. In plaats van een paar duidelijke noten, produceert het materiaal een continue, gonzende brul van elektrische trillingen over een breed scala aan frequenties. Deze ontdekking verklaart waarom het materiaal reageert op elektrische velden op een manier waarop een ordinair kristal dat nooit zou kunnen.
De onderzoekers bouwden hun model door een computer te leren de natuurkundige regels voor dit materiaal te begrijpen, gebruikmakend van gegevens uit hoogwaardige kwantummechanische berekeningen. Ze creëerden een digitale versie van PMN die de specifieke manier bevatte waarop de atomen gemengd zijn: sommige regio's zijn perfect geordend, terwijl andere een willekeurige bende zijn. Vervolgens keken ze hoe dit digitale materiaal zich gedroeg terwijl ze het afkoelden van een hete, vloeibare staat naar een koude, vaste staat. Terwijl de temperatuur daalde, lieten de computer zien dat kleine clusters van atomen hun elektrische richtingen begonnen uit te lijnen, maar dat zij dit deden in een chaotisch, bevroren patroon dat zich nooit in een enkele orde wist te vestigen. Dit bevestigde dat het "glas-achtige" gedrag van het materiaal voortkomt uit deze kleine, bevroren regio's van wanorde, die fungeren als een vastgelopen menigte die niet meer vrij kan bewegen.
Wat deze bevinding bijzonder significant maakt, is hoe het de elektrische eigenaardigheden van het materiaal verbindt met de thermische eigenschappen. De simulaties onthulden dat de wanorde in PMN een overschot aan laagfrequente trillingen creëert die niet bestaan in normale kristallen. Deze extra trillingen zijn niet de vloeiende, golfachtige bewegingen van geluid die door een vaste stof reist. In plaats daarvan zijn het gelokaliseerde trillingen, waarbij kleine groepen atomen heftig schudden terwijl hun buren nauwelijks bewegen. De onderzoekers ontdekten dat de energie van deze trillingen een zeer specifieke wiskundige regel volgt, die ook wordt gezien in gewoon vensterglas. Dit overschot aan laagenergetisch schudden verklaart waarom PMN warmte anders absorbeert dan andere kristallen, wat resulteert in een duidelijke piek in de warmtecapaciteit bij temperaturen net boven het absolute nulpunt.
De studie verduidelijkte ook waarom PMN reageert op elektrische velden in het microgolfbereik, een frequentieband die wordt gebruikt voor radar en communicatie, terwijl normale kristallen alleen reageren op veel hogere frequenties. Omdat de wanorde elke trilling elektrisch gevoelig maakt, kan het materiaal reageren op langzame, zachte elektrische duwtjes. In een normaal kristal zijn de atomen te geordend om deze langzame duwtjes te voelen; ze reageren alleen op snelle, hoogenergetische schokken. De onderzoekers toonden aan dat het continue spectrum van trillingen in PMN het mogelijk maakt om energie te absorberen over een breed bereik, wat een vloeiende, brede respons creëert in plaats van de scherpe, smalle pieken die gezien worden bij geordende materialen. Deze continue respons is de sleutel tot het unieke vermogen van het materiaal om elektrische energie efficiënt op te slaan en vrij te geven.
Door de microscopische chaos van de atomen te koppelen aan het macroscopische gedrag van het materiaal, biedt de studie een compleet beeld van waarom relaxors zo ongewoon zijn. De wanorde zit niet alleen maar aanwezig; het vormt actief de manier waarop het materiaal trilt, waardoor elke trilling in een elektrisch signaal wordt omgezet en een overschot aan laagenergetische bewegingen creëert die het gedrag van glas nabootsen. Dit werk beschrijft niet alleen wat er gebeurt; het legt het mechanisme uit, waarbij wordt aangetoond dat de vreemde thermische en elektrische eigenschappen van PMN twee zijden van dezelfde munt zijn, beiden gedreven door dezelfde onderliggende wanorde. Hoewel de simulaties niet in staat waren om de extreem langzame bewegingen die over lange perioden plaatsvinden te vangen, reproduceerden ze succesvol het gedrag van het materiaal bij hogere frequenties en temperaturen, wat een heldere, atoom-voor-atoom uitleg biedt voor een fenomeen dat wetenschappers al jarenlang raadtselachtig vindt.
Verdrinkt u in papers in uw vakgebied?
Ontvang dagelijkse digests van de nieuwste papers die bij uw onderzoekswoorden passen — met technische samenvattingen, in uw taal.