Observation of the Nernst effect driven by longitudinal spin fluctuations

Warmte en elektriciteit worden meestal beschouwd als partners die samen in dezelfde richting bewegen. Wanneer je één uiteinde van een metalen staaf verhit, stroomt de elektriciteit van de hete zijde naar de koude zijde. Maar er is een speciale truc in de natuurkunde waarbij warmte en elektriciteit gedwongen kunnen worden om loodrecht op elkaar te bewegen, zoals een rivier die zijwaarts stroomt wanneer de wind eroverheen waait. Dit fenomeen, bekend als het Nernst-effect, is een krachtig hulpmiddel om restwarmte om te zetten in nuttige elektriciteit zonder dat daar logge machines voor nodig zijn. Wetenschappers begrijpen al lang twee belangrijke manieren waarop dit gebeurt: de ene leunt op een extern magnetisch veld dat de elektronen voortstuwt, en de andere leunt op de interne magnetische orde van het materiaal zelf. Decennialang was de heersende opvatting dat deze interne versie van het effect zou verdwijnen op het moment dat een materiaal zijn permanente magnetisme verloor, wat gebeurt bij een specifieke temperatuur die de Curie-temperatuur wordt genoemd. Als de magnetische orde verdween, werd verwacht dat het effect daarmee ook zou verdwijnen.

Een team van onderzoekers aan het National Institute for Materials Science in Japan en de Universiteit van Tokio heeft deze langgekoesterde aanname uitgedaagd. Door een specifieke familie van materialen te bestudelen die zijn gemaakt van mangaan, chroom en antimonium, ontdekten zij dat het Nernst-effect niet simpelweg uitschakelt wanneer het materiaal ophoudt een permanente magneet te zijn. In plaats daarvan is het effect zelfs het sterkst rond de temperatuur waarop de magnetische orde afbreekt. De onderzoekers ontdekten dat terwijl de gebruikelijke magnetische signalen bij dit kritieke punt volledig wegvallen, een ander soort signaal, aangedreven door de chaotische, fluctuerende beweging van de atomaire spins, sterk blijft. Deze ontdekking suggereert dat de rusteloze, trillende beweging van spins in een ongeordende staat net zo effectief elektriciteit kan genereren als een solide, geordend magnetisch veld.

Om dit verborgen gedrag te vinden, creëerde het team een reeks polykristallijne monsters met de formule Mn1-aCraSb, waarbij de hoeveelheid chroom zorgvuldig werd aangepast om de temperatuur te veranderen waarop het materiaal zijn magnetisme verliest. Ze synthetiseerden deze materialen door hoogzuivere elementen samen te smelten, ze tot poeder te malen en ze in vaste staven te persen met een techniek genaamd spark plasma sintering. De resulterende staven hadden een hexagonale structuur en waren vrij van ongewenste onzuiverheden, met Curie-temperaturen variërend van ongeveer 295 Kelvin tot 480 Kelvin, afhankelijk van het chroomgehalte. De onderzoekers zetten vervolgens het werk in gang om het Nernst-effect te meten, maar ze stuitten op een uitdaging: het direct meten van dit effect in een solide blok is moeilijk omdat warmte op verwarrende manieren door het materiaal kan lekken. Om dit op te lossen, gebruikten ze een slimme indirecte methode genaamd lock-in thermografie. In plaats van elektriciteit direct te meten, lieten ze een elektrische stroom door het monster lopen terwijl ze een magnetisch veld aanlegden, wat het monster op een specifieke manier deed opwarmen door een gerelateerd effect genaamd het Ettingshausen-effect. Door een infraroodcamera te gebruiken om de temperatuurgolven op het oppervlak van het monster te observeren, konden ze precies berekenen hoe sterk het Nernst-effect was zonder de interferentie van andere thermische ruis.

De resultaten waren verrassend en duidelijk. Terwijl ze de monsters verhitten, observeerden de onderzoekers hoe het Nernst-signaal veranderde. In een typisch magnetisch materiaal zou het signaal exact naar nul dalen op het moment dat het materiaal niet langer magnetisch is. Echter, in deze mangaan-chroom-antimoon-monsters verdween het Nernst-signaal niet. Het bleef eindig, zelfs toen het materiaal de overgang maakte van een magnetische naar een niet-magnetische staat. Sterker nog, het signaal vertoonde een duidelijke piek rond de Curie-temperatuur. Tegelijkertijd maten de onderzoekers de anomale Hall-weerstand, een eigenschap die normaal gesproken perfect samenhangt met het Nernst-effect in magnetische materialen. Deze eigenschap daalde echter precies naar nul bij de Curie-temperatuur, precies zoals verwacht. Deze discrepantie creëerde een puzzel: het Nernst-effect was nog steeds springlevend, maar de gebruikelijke magnetische drijfveer hiervoor was verdwenen.

Het team sloot verschillende veelvoorkomende verklaringen voor deze anomalie uit. Ze overwogen of minuscule magnetische deeltjes genaamd magnon's, die warmte maar geen elektriciteit dragen, het effect mee zouden slepen, maar berekeningen toonden aan dat magnon's hun invloed verliezen bij deze hoge temperaturen. Ze keken ook naar exotische magnetische texturen of ongebruikelijke elektronische structuren die verantwoordelijk zouden kunnen zijn, maar de gegevens ondersteunden deze ideeën niet. In plaats daarvan stelden de onderzoekers voor dat de boosdoener de longitudinale fluctuatie van spins was. In een magnetisch materiaal wijzen de spins van de elektronen gewoonlijk in een vaste richting. Naarmate het materiaal opwarmt richting de Curie-temperatuur, beginnen deze spins te wankelen en te fluctueren. Terwijl de meeste theorieën zich richten op spins die zijwaarts wankelen, ontdekten de onderzoekers dat de fluctuaties die plaatsvinden langs de richting van de spin zelf, het Nernst-effect aanstuurden. Ze bouwden een theoretisch model gebaseerd op dit idee van longitudinale spinflucties en stelden vast dat dit de geobserveerde piek in de experimenten perfect reproduceerde.

Deze bevinding verandert de manier waarop wetenschappers denken over het omzetten van warmte in elektriciteit. Het onthult dat je geen perfect geordende magnetische staat nodig hebt om een sterk transversaal thermo-elektrisch effect te genereren. De chaotische, fluctuerende staat van spins nabij de Curie-temperatuur is geen doodlopende weg, maar een krachtige motor voor energieconversie. Omdat dit effect werkt bij temperaturen die ruim boven kamertemperatuur liggen, opent dit nieuwe mogelijkheden voor het ontwerpen van thermo-elektrische apparaten die warmte uit industriële processen of motoren efficiënter kunnen oogsten. Het werk laat zien dat de rusteloze beweging van atomen en elektronen, die vaak worden gezien als een bron van wanorde, kan worden ingezet om nuttige elektrische stromen te creëren, wat een nieuwe weg biedt voor de verbetering van energietechnologieën.