Domain-wall-to-domain interconversion in a polar conducting oxide

Binnen veel vaste materialen ordenen atomen zich in uitgestrekte, uniforme regio's die domeinen worden genoemd, vergelijkbaar met buurten in een stad waar iedereen zich aan dezelfde regels houdt. In een speciale klasse materialen, bekend als ferroïca, bezitten deze domeinen een specifieke interne orde, zoals een magnetische richting of een elektrische polarisatie, die hun gedrag bepaalt. Decennialang richtten wetenschappers hun aandacht op deze grote, driedimensionale buurten, in de veronderstelling dat de eigenschappen van het materiaal uitsluitend werden bepaald door hoe deze regio's waren gerangschikt. Echter, een verschuiving in perspectief onthulde dat de grenzen tussen deze buurten, bekend als domeinwanden, niet louter lege hekken zijn. Deze wanden zijn topologische defecten, unieke tweedimensionale zones waar de atomaire orde verschuift, wat hen vaak vreemde en krachtige vermogens verleent die de rest van het materiaal niet bezit, zoals het geleiden van elektriciteit wanneer het bulkmateriaal een isolator is. De uitdaging is altijd geweest dat deze functionele wanden ongelooflijk dun zijn, beperkt tot een plat interface, wat de hoeveelheid van het materiaal die daadwerkelijk van deze speciale krachten gebruik kan maken, beperkt.

Onderzoekers aan de Rijksuniversiteit Groningen en hun medewerkers hebben nu een manier aangetoont om deze beperking te doorbreken, waarbij ze een dunne, tweedimensionale wand effectief transformeren in een dikke, driedimensionale regio van nieuw materiaal. Bij het werken met een dunne film van wolfraamtrioxide, een polair materiaal dat in zijn normale staat slecht elektriciteit geleidt, ontdekten het team dat ze een piepkleine, elektrisch geladen tip konden gebruiken om een specifieke domeinwand net genoeg te verhitten om een faseverandering te triggeren. Dit proces zorgde ervoor dat de smalle wand naar buiten toe expandeerde, het omringende materiaal "opslokte" en transformeerde in een hooggeleidende staat. BRemarkabel genoeg is deze transformatie omkeerbaar; zodra de elektrische stimulus wordt verwijderd, krimpt het uitgebreide gebied langzaam terug naar zijn oorspronkelijke, beperkte staat gedurende het verloop van enkele uren. Dit vermogen om een materiaal heen en weer te schakelen tussen een polaire, isolerende staat en een niet-polaire, hooggeleidende staat door het manipuleren van de grootte van zijn interne grenzen, biedt een nieuwe manier om elektronische apparaten te bouwen die on the fly kunnen worden geconfigureerd.

Het materiaal dat in het hart van deze ontdekking staat, is wolfraamtrioxide, dat van nature een kristalstructuur vormt waarbij de atomen licht gekanteld zijn, wat een polaire staat creëert die niet goed elektriciteit geleidt. In de dunne films die in deze studie werden gebruikt, worden deze polaire regio's gescheiden door domeinwanden. Terwijl het binnenste van de domeinen isolerend is, zijn deze wanden van nature geleidender omdat de atomaire kantelingen die het bulkmateriaal definiëren bij de grens verdwijnen, waardoor elektronen vrijer kunnen bewegen. De onderzoekers wilden zien of ze meer konden doen dan alleen deze bestaande wanden gebruiken; ze wilden zien of ze de wanden konden laten groeien. Door een wisselend elektrisch veld toe te passen via een scannende probe-tip — een apparaat dat werkt als een microscopische naald — triggerden ze een gelokaliseerde reactie. Terwijl de tip over het oppervlak scande, begonnen de domeinwanden te verbreden, waardoor ruitvormige patches van nieuw materiaal ontstonden die zich over de film verspreidden.

Om te begrijpen wat er binnen deze expanderende patches gebeurde, onderzocht het team de atomaire structuur van het materiaal met behulp van geavanceerde elektronenmicroscopie. Ze vonden dat het zuivere, isolerende materiaal een complexe, gekantelde atomaire rangschikking heeft. Echter, in de regio's waar de domeinwanden waren geëxpandeerd, hadden de atomen zichzelf echter geherstructureerd in een eenvoudigere, meer symmetrische structuur. Deze nieuwe structuur, die een tetragonaal respectievelijk vorm lijkt te hebben, staat bekend als zeer geleidend en is doorgaans alleen stabiel bij zeer hoge temperaturen, ruim boven de 700 graden Celsius. De onderzoekers realiseerden zich dat het wisselende elektrische veld van de tip niet alleen de atomen rondduwde; het genereerde intense, gelokaliseerde hitte door elektrische weerstand. Deze hitte was voldoende om de temperatuur van de domeinwand zo hoog te brengen dat deze kon transformeren in deze hogetemperatuur, geleidende fase, zelfs terwijl de rest van de film koel bleef.

Het team bevestigde dit verhittingseffect door computermodellen te draaien en door hun resultaten te vergelijken met experimenten waarbij ze de gehele monster in een oven hadden verhit. Wanneer ze de volledige film tot hoge temperaturen verhitten, ondergaat het materiaal dezelfde structurele verandering van een gekantelde, polaire staat naar een symmetrische, geleidende staat. Het cruciale verschil in hun experiment was dat ze deze verandering in een piepkleine, gecontroleerde plek bereikten bij kamertemperatuur, enkel door de hitte die werd gegenereerd door de elektrische stroom die door de domeinwand stroomde. Ze sloten ook andere mogelijkheden uit, zoals de druk van de tip of een directe stroom van de tip, en vonden dat noch deze factoren de expansie konden induceren; alleen het specifieke type wisselstroom dat hitte genereert, kon de transformatie triggeren.

Zodra het elektrische veld werd uitgeschakeld, bleven de uitgebreide geleidende regio's niet voor altijd op die manier bestaan. Gedurende een periode van enkele uren ontspande het materiaal langzaam, en krompen de grote geleidende patches terug totdat de domeinwanden terugkeerden naar hun oorspronkelijke, smalle staat. Dit gedrag bootst de manier na waarop een biologische synaps, de verbinding tussen zenuwcellen, een signaal in de loop van de tijd kan versterken of verzwakken. De onderzoekers testten dit door de elektrische stroom die door het materiaal vloeit te meten terwijl ze herhaaldelijk spanningspulsen toepasten. Ze observeerden dat de geleidbaarheid op een vloeiende, continue manier kon worden afgesteld, in plaats van simpelweg aan of uit te schakelen zoals een standaard lichtschakelaar. Dit suggereert dat het materiaal kan worden gebruikt om elektronische componenten te creëren die functioneren als kunstmatige synapsen, in staat om informatie op te slaan in de vorm van elektrische weerstand en deze geleidelijk weer te "vergeten", een eigenschap die essentieel is voor bepaalde typen geavanceerde computing.

De betekenis van dit werk ligt in het vermogen om de dimensionaliteit van de eigenschappen van een materiaal te controleren. Voorheen was de unieke geleidbaarheid van domeinwanden vastgelegd in een tweedimensionaal vlak, wat het nut ervan beperkte. Door aan te tonen dat deze wanden kunnen worden uitgebreid tot driedimensionale regio's en vervolgens weer kunnen worden ingekrompen, hebben de onderzoekers een nieuwe weg geopend voor het ontwerpen van elektronische apparaten. Deze benadering maakt het mogelijk om circuits te creëren waarbij de aard van het materiaal zelf — of het een isolator of een geleider is — kan worden herschreven en gewist. Hoewel de huidige experimenten op een microscopische schaal werden uitgevoerd, suggereert het onderliggende principe een toekomst waarin elektronische componenten dynamisch kunnen worden geconfigureerd, wat een nieuw paradigma biedt voor flexibele en adaptieve technologie. De studie biedt een duidelijke, fysieke demonstratie van hoe hitte, elektriciteit en atomaire structuur kunnen worden aangewend om materie op nanoschaal te manipuleren, waardoor een statisch materiaal wordt getransformeerd in een dynamisch, responsief systeem.