Defect Candidates for Single-Photon Emission in Monolayer GaS and GaSe

Stel je een wereld voor die niet is gebouwd van bakstenen en mortel, maar van enkele lagen atomen, zo dun dat ze in essentie tweedimensionaal zijn. In dit rijk zoeken wetenschappers naar minuscule imperfecties die als perfecte lichtbronnen kunnen dienen. Deze imperfecties, bekend als defecten, zijn geen fouten die hersteld moeten worden, maar eerder kenmerken die ontworpen kunnen worden. Net zoals één ontbrekende baksteen in een muur kan veranderen hoe geluid door een kamer reist, kan een ontbrekend atoom in een kristalblad elektronen vangen en hen dwingen energie vrij te geven als een enkel deeltje licht, een foton genoemd. Dit vermogen om licht één deeltje tegelijk uit te zenden, is de heilige graal voor toekomstige technologieën zoals ultra-veilige communicatie en quantumcomputing. De uitdaging ligt in het vinden van het juiste materiaal en het juiste defect, omdat de meeste imperfecties ofwel niets doen, ofwel licht vrijgeven in een chaotische uitbarsting in plaats van een gecontroleerde, enkele stroom.

Twee materialen hebben onlangs de aandacht van onderzoekers getrokken voor dit doel: monolagen galliumsulfide en monolagen galliumselenide. Dit zijn vellen atomen gemaakt van gallium gecombineerd met ofwel zwavel of selenium. Hoewel ze er eenvoudig uitzien, is hun interne elektronische landschap complex en gevoelig. Om te begrijpen hoe deze materialen zich gedragen wanneer een atoom ontbreekt of wordt vervangen door een ander, moeten wetenschappers kijken naar de energieniveaus waar elektronen leven. Als een defect een specifieke energiekloof binnen het materiaal creëert, zou het in staat kunnen zijn om een enkelvoudige foton-emitter te zijn. Het is echter moeilijk om een echt defect dat een nieuwe energietoestand creëert te onderscheiden van een toestand die slechts licht verschuift door de aanwezigheid van een defect. Het vereist een zeer nauwkeurige manier om te berekenen hoe elektronen interageren, vooral in deze platte, tweedimensionale vellen waar de gebruikelijke regels van de natuurkunde anders werken.

In een recente studie probeerden onderzoekers deze verborgen energielandschappen in galliumsulfide en galliumselenide in kaart te brengen. Ze richtten zich op twee soorten veranderingen: vacatures, waarbij een atoom simpelweg ontbreekt uit het blad, en substituties, waarbij een vreemd atoom zoals silicium of zink de plaats inneemt van een galliumatoom. Om een duidelijk beeld te krijgen, gebruikten ze een geavanceerde computersimulatiemethode die specifiek is ontworpen voor tweedimensionale materialen. Deze methode corrigeert voor veelvoorkomende fouten in de modellering van elektronen, waardoor de berekende energieniveaus zo nauwkeurig mogelijk zijn. Ze bouwden digitale modellen van deze atomaire vellen, waarbij ze grote roosters van atomen creëerden om de omgeving rond een defect te simuleren, en lieten de structuren vervolgens ontspannen om te zien hoe de omliggende atomen zich zouden aanpassen aan het ontbrekende of vervangen stukje.

Het team onderzocht acht verschillende scenario's, waarbij ze vier typen defecten testten in elk van de twee materialen. Ze keken naar wat er gebeurt als een galliumatoom ontbreekt, wanneer een zwavel- of seleniumatoom ontbreekt, en wanneer silicium- of zinkatomen gallium vervangen. Door de spin van de elektronen te analyseren – een eigenschap die men kan beschouwen als een minuscule magnetische oriëntatie – konden ze zien hoe deze defecten de energiekloven binnen het materiaal veranderden. De resultaten toonden aan dat niet alle defecten gelijk zijn. Sommige creëerden energietoestanden die te hoog in energie waren om nuttig te zijn voor zichtbaar licht, terwijl andere toestanden creëerden die perfect gepositioneerd waren om licht uit te zenden in het zichtbare spectrum.

De meest veelbelovende bevindingen kwamen voort uit de galliumvacatures. In het galliumsulfide-blad, wanneer een galliumatoom werd verwijderd, bewogen de omliggende zwavelatomen iets dichter naar de lege ruimte toe, wat een specifieke energiekloof van 1,472 elektronvolt creëerde. Dit energieverschil komt overeen met licht dat uitgezonden zou kunnen worden als een enkel foton. Een vergelijkbaar effect werd gevonden in het galliumselenide-blad, waar een ontbrekend galliumatoom een kloof van ongeveer 1,496 elektronvolt creëerde. Deze waarden zijn significant omdat ze binnen een bereik vallen dat zeer wenselijk is voor optische toepassingen. In tegenstelling hiertoe creëerden de defecten waarbij zwavel- of seleniumatomen ontbraken veel grotere energiekloven, rond de 3,465 en 3,385 elektronvolt respectievelijk. Deze hogere energieën plaatsen de potentiële lichtemissie diep in het ultraviolette gebied, wat minder bruikbaar is voor de specifieke toepassingen die de onderzoekers nastreven.

De studie keek ook naar wat er gebeurt als silicium- of zinkatomen gallium vervangen. In het galliumsulfide-blad creëerde de zinksubstitutie zowel bezette als onbezette energietoestanden binnen de kloof, wat een sterke afhankelijkheid van de elektronspin liet zien. Dit suggereert dat het een kandidaat kan zijn voor verder onderzoek, hoewel de galliumvacature in galliumsulfide de sterkste kandidaat bleef. De onderzoekers verifieerden dat deze energiekloven niet slechts theoretische getallen waren door de respons van het materiaal op licht te controleren. Ze vonden dat de galliumvacature in galliumsulfide een duidelijk signaal vertoonde op de verwachte lage energie, wat bevestigt dat de overgang tussen deze defecttoestanden optisch actief is.

Uiteindelijk biedt dit werk een duidelijke routekaart voor welke defecten het waard zijn om na te streven. De simulaties geven aan dat de galliumvacature in een monolag galliumsulfide de belangrijkste kandidaat is voor een enkelvoudige foton-emitter, met de galliumvacature in galliumselenide als een nauwe tweede. De studie sluit de chalcogeenvacatures (ontbrekende zwavel of selenium) uit als praktische kandidaten voor dit specifieke doel vanwege hun hoge energievereisten. Hoewel de zinksubstitutie veelbelovend is, biedt de galliumvacature de meest duidelijke en toegankelijke energieniveaus. Deze bevindingen bewijzen nog niet dat deze materialen in een echt apparaat zullen werken, maar ze identificeren de specifieize atomaire configuraties die het waard zijn om in het laboratorium te bouwen en te testen. De weg vooruit is nu duidelijker: focus op het creëren en karakteriseren van deze specifieke ontbrekende-atoomdefecten om te zien of ze inderdaad de betrouwbare, enkelvoudige fotonbronnen kunnen worden die nodig zijn voor de volgende generatie quantumtechnologie.