Ferroelastic domain wall driven glassy dynamics and photoresponse in a SrTiO$_3$ (111) two-dimensional electron gas

Binnen de vaste kristallen die een groot deel van onze moderne technologie vormen, zijn atomen gerangschikt in nette, herhalende patronen. Maar soms zijn deze patronen niet perfect uniform. In bepaalde materialen kan de kristalstructuur splitsen in verschillende regio's, of domeinen, waarbij de atomen ten opzichte van elkaar licht verschoven of gekanteld zijn. De grenzen tussen deze regio's worden domeinwanden genoemd. Hoewel deze wanden ooit werden beschouwd als eenvoudige structurele imperfecties, hebben wetenschappers onlangs ontdekt dat ze kunnen fungeren als actieve, levende onderdelen van het materiaal, die in staat zijn elektrische ladingen te vangen en de manier waarop elektriciteit stroomt te beïnvloeden. Dit is met name het geval in een materiaal genaamd strontiumtitanaat, een keramiek dat geleidend wordt wanneer het oppervlak wordt gemodificeerd. Wanneer dit materiaal wordt gesneden langs een specifieke hoek, bekend als de (111)-richting, creëert het een unieke omgeving waar een dunne laag elektronen vrij kan bewegen, wat een zogenaamde twee-dimensionale elektronengas vormt. De vraag die onderzoekers zich hebben gesteld is of de onzichtbare, verschuivende wanden binnen het kristal deze bewegende elektronen kunnen controleren, en zo ja, of we die controle kunnen afstemmen.

Een team van natuurkundigen aan het Indian Institute of Science in Bengaluru ging deze vraag beantwoorden door twee verschillende versies van deze elektronenlaag op strontiumtitanaatkristallen te maken. Ze gebruikten een laser om een dunne film aluminiumoxide op het kristaloppervlak te deponeren, een proces dat een geleidende laag bij de interface creëert. Ze maakten één monster met een relatief laag aantal elektronen en een ander met een zeer hoog aantal, waardoor ze effectief een "metallische" versie creëerden die veel geleidender was. Door te meten hoe de elektriciteit door deze monsters bewoog terwijl ze deze afkoelden tot extreem lage temperaturen, ontdekten de onderzoekers een opvallend verschil. In het monster met minder elektronen gedroeg de elektrische weerstand zich niet vloeiend. In plaats daarvan vertoonde het tekenen van een trage, stroperige staat. Wanneer de temperatuur werd verlaagd, veranderde de weerstand afhankelijk van hoe snel het monster werd afgekoeld, en als de onderzoekers op een specifie zu specifica koude temperatuur stopten en wachtten, bleef de weerstand langzaam driften over de tijd, alsof het materiaal zijn verleden herinnerde. Dit gedrag, bekend als glasachtige dynamica, is vergelijkbaar met hoe vensterglas over eeuwen heen langzaam stroomt, maar hier gebeurt het met elektronen en de kristalwanden in een kwestie van uren.

De onderzoekers ontdekten dat dit vreemde, trage gedrag direct verbonden was met de polaire ferroelastische domeinwanden binnen het kristal. Dit zijn de grenzen tussen de verschillende atomaire regio's, die elektrisch actief of "polair" worden onder een bepaalde temperatuur. In het monster met een lage elektronendichtheid fungeerden deze wanden als een net dat de bewegende elektronen opving en vasthield. Omdat de wanden zelf langzaam herarrangeerden en zich in een stabiele staat nestelden, bewogen de elektronen die op hen gevangen zaten ook langzaam, waardoor de weerstand in de loop van de tijd veranderde. Het effect was het sterkst bij een temperatuur van ongeveer 25 Kelvin, wat ongeveer -248 gradelsius is, en verdween volledig wanneer het monster verder werd afgekoeld onder de 12 Kelvin, waar de wanden op hun plaats bevroren raakten. Cruciaal was dat dit glasachtige gedrag volledig verdween in het tweede monster, de versie met een veel hogere dichtheid aan elektronen. In deze metallische versie overstemden de enorme hoeveelheid vrije elektronen de invloed van de domeinwanden zo effectief dat ze deze afschermden, waardoor de wanden de ladingen niet langer konden vangen of vertragen. Dit bewees dat de interactie tussen de elektronen en de wanden kon worden aan- of uitgezet simpelweg door te veranderen hoeveel elektronen aanwezig waren.

Om te begrijpen hoe deze wanden de elektronen nog dieper beïnvloedden, wierp het team een groen licht op de monsters. Licht exciteert meestal elektronen, waardoor ze extra energie krijgen om te bewegen, wat het materiaal geleidender maakt. In deze kristallen tilde het licht elektronen uit gevangen toestanden naar de stroom van elektriciteit. Wanneer het licht werd uitgeschakeld, verwachtten de onderzoekers dat de elektronen snel terug zouden vallen in hun vallen en de weerstand naar normaal zou terugkeren. In plaats daarvan bleef de weerstand in het monster met een lage elektronendichtheid lange tijd laag, een fenomeen dat persistente fotoconductiviteit wordt genoemd. Dit effect werd veel sterker naarmate de temperatuur daalde onder de 80 Kelvin, het exacte punt waar de domeinwanden polair werden. Het licht exciteerde elektronen die vervolgens gevangen raakten in het langzaam evoluerende landschap van de polaire wanden, wat hen verhinderde om te recombineren met hun ontbrekende partners en terug te keren naar evenwicht. Het herstel van de weerstand volgde een complex patroon dat suggereerde dat er twee verschillende soorten vallen aan het werk waren: één set vallen veroorzaakt door zuurstofvacatures, die veel voorkomen in de kristaldefecten, en een tweede, tragere set vallen gecreëerd door specifiek de polaire domeinwanden. De tweede set verscheen pas wanneer de wanden polair werden, wat bevestigde dat de wanden actief deelnamen aan het elektrische gedrag.

De studie onthulde ook dat het systeem een geheugen had. Als de onderzoekers het monster afkoelden naar een specifieke temperatuur en daar een tijdje wachtten voordat ze metingen verrichtten, veranderde de elektrische weerstand op een manier die afhing van hoe lang ze hadden gewacht. Dit "verouderings"-effect is een kenmerk van glasachtige systemen, waarbij het materiaal zich in de loop van de tijd langzaam in een meer stabiele staat nestelt. Het feit dat de elektronen ditzelfde verouderingsgedrag vertoonden, betekende dat ze nauw verbonden waren met de trage, glasachtige beweging van de domeinwanden. Door de twee monsters te vergelijken, concludeerden de onderzoekers dat de hoge dichtheid van elektronen in het tweede monster een schild creëerde dat de elektrische velden van de domeinwanden blokkeerde, waardoor voorkwam dat zij de stroom van elektriciteit beïnvloedden. Deze bevinding suggereert dat de domeinwanden niet slechts passieve structurele kenmerken zijn, maar een regelbare elektronische component. Door het aantal elektronen aan te passen, kunnen wetenschappers beslissen of deze wanden de eigenschappen van het materiaal beheersen of stil blijven. Dit opent nieuwe mogelijkheden voor het ontwerpen van elektronische apparaten waarbij de stroom van elektriciteit kan worden gemanipuleerd door de topologische defecten binnen het kristal, wat een nieuwe manier biedt om materialen voor toekomstige technologieën te ontwikkelen.