First-principles-based search for emergent topological spin textures in transition-metal dichalcogenide monolayers

Stel je een wereld voor waarin informatie niet wordt opgeslagen als statische bits van elektriciteit, maar als kleine, kolkende knopen van magnetisme. In het domein van de moderne fysica staan deze knopen bekend als topologische spin-texturen. Ze zijn als microscopische draaikolken in een zee van magnetische atomen, waarbij de richting van de spin van elk atoom draait en buigt in een continu, beschermd patroon. Omdat deze patronen "topologisch" zijn, zijn ze opmerkelijk stabiel; ze kunnen niet gemakkelijk ontward of gewist worden door kleine verstoringen, net als een knoop in een touw die stevig blijft zitten, zelfs als het touw wordt geschud. Wetenschappers zijn diep geïnteresseerd in deze structuren omdat ze kunnen dienen als de bouwstenen voor een nieuwe generatie geheugen- en logische apparaten die sneller, kleiner en energiezuiniger zijn dan alles wat we vandaag de dag hebben. Het vinden van het juiste materiaal om deze magnetische knopen te huisvesten, is echter een moeilijke puzzel gebleken. De uitdaging ligt in het feit dat deze texturen voortkomen uit een delicate en complexe balans van krachten tussen atomen, krachten die vaak te subtiel zijn om te voorspellen zonder de materiaal op het meest fundamentele niveau te bekijken.

Een team van onderzoekers heeft deze uitdaging nu aangepakt door een krachtige nieuwe manier te ontwikkelen om naar deze materialen te zoeken. Ze richtten zich op een grote familie van tweedimensionale materialen die overgangsmetaaldichalcogeniden worden genoemd. Dit zijn enkele lagen van atomen, slechts enkele atomen dik, bestaande uit een overgangsmetaal dat wordt ingesloten tussen twee lagen zwavel, selenium of telluur. Sommige van deze lagen zijn uniform, terwijl andere "Janus"-structuren zijn, waarbij de bovenste en onderste lagen uit verschillende elementen bestaan, wat de symmetrie van het materiaal breekt op een manier die de vorming van deze magnetische knopen aanmoedigt. De onderzoekers zetten zich af om honderden van deze mogelijke combinaties te screenen om te zien welke er van nature de gewenste kolkende magnetische toestanden zouden kunnen stabiliseren.

Om dit te doen, creëerde het team een workflow met meerdere stappen die fungeert als een hogesnelheidsfilter. Eerst gebruikten ze een methode genaamd dichtheidsfunctionaaltheorie om de basis elektronische structuur en energie van 312 verschillende materiaalkandidaten te berekenen. Deze initiële screening elimineerde de meeste opties, waardoor slechts 54 materialen overbleven die veelbelovend waren voor het huisvesten van magnetische toestanden. Voor deze overlevers pasten de onderzoekers een techniek toe genaamd magnetische krachttheorie. Hiermee konden ze de specifieke magnetische krachten tussen de atomen berekenen zonder telkens de hele simulatie van het materiaal vanaf nul te hoeven doen. Ze bepaalden hoe sterk de atomen de neiging hadden om met elkaar uit te lijnen, hoe ze wilden draaien door relativistische effecten, en hoe ze weerstand boden tegen het veranderen van richting. Ten slotte voerden ze massieve atomistische simulaties uit, wat in feften neerkomt op het creëren van een virtuele speeltuin van duizenden magnetische atomen, om te kijken hoe ze zichzelf in de loop van de tijd zouden ordenen. Door te beginnen vanuit vele verschillende willekeurige arrangementen en het systeem te laten bezinken, konden ze zien welke magnetische patronen het meest stabiel waren en waarschijnlijk in de echte wereld zouden vormen.

De zoektocht leverde een rijke oogst aan nieuwe kandidaten op. De onderzoekers identificeerden vier specifieke materialen die skyrmionen stabiliseren, de meest beroemde soort van deze magnetische knopen. Deze materialen zijn 2H-RuSSe, 1T-VSSe, 2H-TcSTe en 1T-FeSTe. In deze systemen kolken de magnetische momenten rond een centrale kern, wat een duidelijke topologische lading creëert. De studie onthulde dat de reden waarom deze skyrmionen ontstaan, niet altijd hetzelfde is. In sommige gevallen is een specifiek type interactie, bekend als de Dzyaloshinskii-Moriya-interactie, die voortkomt uit het gebrek aan symmetrie in het kristal, de primaire drijfveer die de spins dwingt te draaien. In andere gevallen is het de competitie tussen verschillende magnetische krachten die een staat van frustratie creëert, waardoor de spins niet in een eenvoudige rechte lijn kunnen uitlijnen en in plaats daarvan in een kolkende textuur worden gedwongen.

Naast eenvoudige skyrmionen ontdekte het team ook materialen die bimeronen huisvesten. Dit zijn vergelijkbare structuren als skyrmionen, maar ze zijn anders georiënteerd, waarbij hun magnetische kernen plat binnen het vlak van het materiaal liggen in plaats van op en neer te wijzen. Vier verbindingen werden gevonden die deze structuren ondersteunen: 1T-FeSeTe, 1T-CrSeTe, 1T-RuS2 en 2H-FeS2. De onderzoekers vonden ook een vierde categorie materialen die labyrintachtige domeinpatronen vormen. Deze zien eruit als een complex, kronkelend netwerk van magnetische strepen. In materialen zoals 2H-FeSTe en 1T-MnS2 zijn deze labyrintpatronen niet alleen statisch; ze kunnen worden getransformeerd in skyrmionen wanneer een extern magnetisch veld wordt toegepast. Dit vermogen om tussen verschillende magnetische toestanden te schakelen met een eenvoudig veld is een cruciale eigenschap voor potentiële apparaantoepassingen.

De studie keek ook naar materialen waar de atomen de voorkeur geven aan een antiferromagnetisch patroon, wat betekent dat naburige spins in tegengestelde richtingen wijzen. Zelfs in deze systemen vonden de onderzoekers complexe texturen zoals vortexen en spiralen, met name in verbindingen die mangaan en chroom bevatten. Een belangrijk inzicht uit het werk was het belang van het kijken voorbij de directe buren van een atoom. De onderzoekers ontdekten dat magnetische krachten die zich uitstrekken tot de tweede en derde naaste buren een cruciale rol spelen bij het bepalen of deze complexe texturen ontstaan. Als deze langere-afstands-krachten worden genegeerd, voorspellen de simulaties vaak de verkeerde magnetische toestand, wat benadrukt dat een volledig beeld een overweging vereist van het gehele netwerk van interacties, en niet alleen de dichtstbijzijnde.

De onderzoekers verifieerden dat hun computationele aanpak betrouwbaar was door te controleren of de berekende magnetische interacties de gevestigde natuurkundige regels met betrekking tot symmetrie volgden. Ze merkten ook op dat hoewel hun simulaties werden uitgevoerd bij een absolute nul temperatuur, de energieverschillen tussen de complexe texturen en eenvoudige magnetische toestanden klein genoeg waren zodat deze structuren waarschijnlijk ook bij hogere temperaturen zouden kunnen voortbestaan, zelfs bij kamertemperatuur, onder de juiste omstandigheden. Veel van de materialen die in deze studie werden voorspeld, inclusief sommige Janus-structuren, zijn al in laboratoria gesynthetiseerd, wat suggereert dat de weg van deze theoretische ontdekking naar experimentele verificatie kort is. Door een heldere kaart te bieden van welke materialen welke magnetische texturen huisvesten en door de fysieke krachten erachter uit te leggen, biedt dit werk een praktisch kader om de ontdekking van nieuwe magnetische materialen te versnellen. Het brengt het vakgebied verder dan trial-and-error, door een gerichte lijst van kandidaten te bieden die experimentatoren nu kunnen testen om de volgende generatie spin-gebaseerde technologieën te bouwen.