Soft-x-ray free-electron laser pulses stabilize a competing order in helimagnet

Licht wordt vaak beschouwd als een hulpmiddel om te zien, een manier om de donkere hoeken van de microscopische wereld te verlichten. Maar in het domein van kwantummaterialen kan licht ook optreden als een beeldhouwer. Wanneer wetenschappers intense lichtpulsen op bepaalde kristallen richten, observeren ze niet alleen de atomen; ze kunnen het materiaal in toestanden duwen die onder normale omstandigheden niet bestaan. Dit studieveld onderzoekt hoe energie, magnetisme en de ordening van atomen diep met elkaar verbonden zijn. In sommige materialen zijn deze krachten zo delicaat dat een kleine duw het evenwicht kan doen kantelen, waardoor de gehele structuur zichzelf opnieuw kan ordenen. Het begrijpen van hoe men deze verschuivingen kan controleren, is cruciaal voor de ontwikkeling van nieuwe technologieën, van snellere computers tot efficiëntere energiesystemen. De vraag die onderzoekers zich al lang stellen, is of een krachtige lichtstraal de interne orde van een materiaal permanent kan veranderen, of dat het slechts de oppervlakte krast voordat het materiaal terugkeert naar zijn oorspronkelijke staat.

Een team van onderzoekers heeft nu aangetoond dat een specifiek type intens licht inderdaad een materiaal in een nieuwe, stabiele ordening kan vergrendelen. Ze werkten met een kristal genaamd chromiumarsenide, een substantie die bekend staat om zijn spiraalvormige magnetische structuur, waarbij de magnetische spins van de atomen als een kurkentrekker draaien terwijl men door het kristal beweegt. Onder normale omstandigheden volgt deze spiraal een specifiek patroon. Echter, toen de onderzoekers het kristal bestookten met een intense bundel zachte röntgenstraling van een vrije-elektronenlaser, gebeurde er iets onverwachts. De laser beschadigde niet alleen het oppervlak of verstoorde de atomen kortstondig; het stabiliseerde een volledig nieuw magnetisch patroon dat nooit aanwezig was in het oorspronkelijke kristal. Dit nieuwe patroon verscheen als een duidelijk signaal in hun metingen, direct naast het oorspronkelijke spiraalsignaal, en bleef observeerbaar door synchrotron röntgendiffractie na de initiële bestraling, hoewel het dynamisch onderdrupbaar is op ultrasnelle tijdschalen.

De onderzoekers gebruikten een krachtige machine genaamd een vrije-elektronenlaser om biljoenen röntgenfotonen in extreem korte bursts op het kristal af te vuren. Deze pulsen waren afgestemd om te resoneren met de chromiumatomen, wat betekent dat de lichtenergie overeenkwam met de natuurlijke frequentie van de elektronen in die atomen. Na blootstelling aan ongeveer twaalfduizend van deze pulsen, onderzochten ze het kristal met een andere, minder intense röntgenbron bij een synchrotronfaciliteit. Ze ontdekten dat terwijl het oorspronkelijke spiraalvormige magnetische patroon nog steeds aanwezig was, er een tweede, nieuw patroon was ontstaan. Dit nieuwe patroon verschilde in zijn afstand en zijn sterkte. Het was geen willekeurige chaos veroorzaakt door schade; de onderzoekers bevestigden dat de basischemische samenstelling van het kristal intact bleef, waarbij de atomen nog steeds in hun oorspronkelijke raamwerk waren gerangschikt. In plaats daarvan had het intense licht de lokale omgeving nabij het oppervlak veranderd, waardoor het evenwicht tussen de krachten tussen de atomen net genoeg was verschoven om deze nieuwe, concurrerende orde de kans te geven voet aan de grond te krijgen.

Deze nieuwe staat was fragiel en kortstondig in een specifieke zin. Het bestond alleen binnen de bovenste tien nanometers van het kristaloppervlak, een regio die ongeveer de breedte heeft van enkele tientallen atomen. Binnen deze dunne laag strekte de nieuwe magnetische orde zich uit over een afstand van ongeveer vier nanometers, wat aanzienlijk korter is dan het oorspronkelijke spiraalpatroon dat veel dieper in het materiaal reikt. De nieuwe orde had ook een andere temperatuurgrens. Terwijl het oorspronkelijke spiraalpatroon overleefde tot ongeveer 268 Kelvin, verdween het nieuwe, door licht geïnduceerde patroon wanneer het kristal werd opgewarmd tot slechts 230 Kelvin. Dit verschil in gedrag bewees dat het nieuwe patroon een andere staat van materie was, en niet slechts een gebroken stuk van het origineel. De onderzoekers observeerden ook dat de manier waarop het nieuwe patroon met licht interageerde anders was, wat een unieke "vingerafdruk" liet zien in de energie van de elektronen, wat suggereerde dat de lokale elektronische omgeving rond de chromiumatomen subtiel was gewijzigd door de laser.

Misschien wel de meest opmerkelijke ontdekking was hoe snel deze nieuwe staat gemanipuleerd kon worden. De onderzoekers gebruikten een tweede, optische laserpuls om het kristal te exciteren en observeerden vervolgens hoe het nieuwe magnetische patroon reageerde. Ze ontdekten dat de lichtpuls de nieuwe orde bijna onmiddellijk kon onderdrukken, en dat het patroon zou herstellen op een tijdschaal van minder dan één picoseconde, wat één biljardste van een seconde is. Dit snelle herstel wijst erop dat de nieuwe staat een collectief, georganiseerd gedrag van de atomen is, in plaats van een permanente structurele defect. Het feit dat het patroon zo snel aan- en uitgezet kon worden, suggereert dat de door licht geïnduceerde orde een dynamische staat is die in een delicaat evenwicht bestaat met de natuurlijke krachten van het materiaal.

De bevindingen suggereren dat intense röntgenpulsen kunnen fungeren als een precisie-instrument om concurrerende ordeningen te selecteren en te stabiliseren in materialen die anders te fragiel zijn om deze vast te houden. In het geval van chromiumarsenide vernietigde de laser het materiaal niet; het schoof simpelweg de lokale omgeving in een richting die een andere magnetische configuratie bevoordeelde. Dit opent een nieuwe manier van denken over licht-materie-interactie, waarbij de probe zelf een actieve actor wordt in het vormgeven van de eigenschappen van het materiaal. De onderzoekers toonden aan dat het, door de lichtbundel zorgvuldig af te stemmen, mogelijk is om verborgen toestanden van materie te ontsluiten die onder normale omstandigheden onzichtbaar zijn. Dit werk biedt een bewijs van concept dat resonante röntgenpulsen kunnen worden gebruikt om specifieke magnetische landschappen in kwantummaterialen te manipuleren, wat een potentiële weg biedt om elektronische en magnetische eigenschappen met licht te controleren op manieren die voorheen als onmogelijk werden beschouwd.