Soft-x-ray free-electron laser pulses stabilize a competing order in helimagnet
这项研究表明，强烈的软X射线自由电子激光脉冲可以通过局部改变近表面晶格环境，主动稳定此前无法获得的螺旋磁体CrAs中的短程非共度磁序，从而确立了XFEL作为选择脆弱关联材料中竞争相的一种工具。
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光通常被视为一种观察工具，一种照亮微观世界黑暗角落的方式。但在量子材料领域，光也可以扮演雕塑家的角色。当科学家将强烈的脉冲光照射到某些晶体上时，他们不仅仅是在观察原子；他们还能将材料推向在正常条件下并不存在的状态。这一研究领域探索了能量、磁性和原子排列是如何紧密联系在一起的。在某些材料中，这些力量是如此微妙，以至于一个小小的推动就能打破平衡，导致整个结构发生重组。理解如何控制这些转变对于开发新技术至关重要，从更快的计算机到更高效的能源系统。研究人员长期以来的疑问是，一束强大的光束是否能永久改变材料的内部秩序，还是仅仅刮擦了表面，然后材料便会恢复到原始状态。
现在，一个研究小组已经证明，一种特定类型的强光确实可以将材料锁定在一种新的、稳定的排列状态中。他们研究了一种被称为砷化铬（chromium arsenide）的晶体，这种物质以其螺旋磁结构而闻名，即原子的磁自旋在穿过晶体时像软木塞一样扭转。在正常条件下，这种螺旋遵循特定的模式。然而，当研究人员用来自自由电子激光器的强软X射线束猛烈轰击该晶体时，意想不到的事情发生了。激光并不仅仅是损坏了表面或短暂地扰动了原子；它稳定了一个在原始晶体中从未存在的全新磁模式。这种新模式在他们的测量中表现为一个清晰的信号，位于原始螺旋信号旁边，并且在初始辐照后，通过同步辐射X射线散射仍可被观测到，尽管它在超快时间尺度上是动态可抑制的。
研究人员使用一台被称为自由电子激光器的强大机器，以极短的脉冲向晶体发射了数万亿个X射线光子。这些脉冲经过调谐，与铬原子产生共振，这意味着光能与这些原子中电子的自然频率相匹配。在暴露于大约一万两千次这样的脉冲后，他们使用同步辐射设施中另一种强度较低的X射线源对晶体进行了检查。他们发现，虽然原始的螺旋磁模式仍然存在，但出现了第二种新的模式。这种新模式在间距和强度上都与原有的不同。它不是由损伤造成的随机混乱；研究人员确认晶体的基本化学成分保持完好，原子仍排列在原始框架内。相反，强烈的光局部改变了表面附近的物理环境，足以让这种新的、相互竞争的秩序占据主导地位，从而微调了原子间的力量平衡。
这种新状态在特定意义上是脆弱且短暂的。它仅存在于晶体表面的顶层10纳米内，这个区域的宽度大约仅为几十个原子。在这个薄层内，新的磁序延伸了约4纳米，这明显短于深入材料内部更深的原始螺旋模式。这种新秩序也具有不同的温度极限。原始螺旋模式在约268开尔文下仍能存续，而新的光诱导模式在晶体升温至230开尔文时便会消失。这种行为差异证明了这种新模式是一种截然不同的物质状态，而非原始模式的破碎部分。研究人员还观察到，新模式与光相互作用的方式也不同，在电子能量中展现出独特的“指纹”，这表明铬原子周围的局部电子环境已被激光微妙地修改。
或许最令人震惊的发现是这种新状态被操纵的速度。研究人员使用第二束光学激光脉冲来激发晶体，并观察新磁模式的反应。他们发现，光脉冲可以几乎瞬间抑制这种新秩序，并且该模式会在不到一个皮秒（即一万亿分之一秒）的时间内恢复。这种快速恢复表明，新状态是原子的集体组织行为，而非永久性的结构缺陷。这种模式可以如此迅速地开启和关闭，这一事实表明，光诱导的秩序是一种处于与材料自然力量微妙平衡中的动态状态。
这些发现表明，强烈的X射线脉冲可以作为一种精确的工具，用于选择并稳定那些在其他情况下过于脆弱而无法维持的竞争性秩序。在砷化铬的案例中，激光并没有破坏材料；它只是通过微调局部环境，使其更有利于另一种磁构型。这为思考光与物质的相互作用提供了一种全新的方式，即探测器本身成为了塑造材料属性的主动媒介。研究人员展示了通过仔细调谐光，有可能触及在正常条件下不可见的隐藏物质状态。这项工作提供了一个概念验证，证明共振X射线脉冲可以被用来设计特定的磁景观，从而在量子材料中实现以光控制电子和磁性能，而这在以前被认为是无法实现的。
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