Phonon-bottlenecked spin relaxation of Er$^{3+}$:CaWO$_4$ at milliKelvin temperatures

Resumo Técnico: Relaxamento de spin de Er³⁺:CaWO₄ limitado por gargalo de fônons em temperaturas de milikelvin

Declaração do Problema
Cristais dopados com íons de terras raras, particularmente o Tungstato de Cálcio dopado com Érbio (Er³⁺:CaWO₄), são candidatos promissores para processamento de informação quântica devido às suas transições ópticas na banda C de telecomunicações e compatibilidade com arquiteturas de qubits supercondutores. Embora tempos de coerência de spin ($T_2$) de até 23 ms tenham sido relatados, o limite último da coerência é definido pelo tempo de relaxação spin-rede ($T_1$). Em temperaturas de milikelvin (mK), os mecanismos padrão de relaxação enfrentam complicações. Especificamente, a escassez de fônons ressonantes necessários para transportar energia dos spins para o banho térmico pode levar a um "gargalo de fônons" (PB). Neste regime, as excitações acumulam-se em modos de rede ressonantes, potencialmente causando reexcitação não intencional de spins ou liberação súbita de energia via avalanches de fônons. Embora o PB tenha sido previsto e observado em outros sistemas magnéticos, caracterizá-lo em cristais de terras raras altamente dopados em temperaturas de mK permanece desafiador devido às interações spin-spin e à relaxação cruzada. Compreender essas dinâmicas é crítico para utilizar ensembles de Er³⁺ como recursos coerentes, especialmente para protocolos envolvendo pulsos de controle de alta potência.

Metodologia
Os autores investigaram a relaxação spin-rede em um cristal nominalmente de 50 ppm Er³⁺:CaWO₄ acoplado a um ressonador supercondutor de NbN de baixo volume de modo (operando a 4,44 GHz). O experimento foi conduzido em um refrigerador de diluição com temperatura base de 20 mK.

• Técnica de Medição: Para acessar processos lentos de relaxação spin-rede distintos dos rápidos flip-flops spin-spin, os autores empregaram uma sequência de bombeio-sonda. Um bombeio de saturação forte (potência ~2,5 nW, duração $t_{pump}$) foi aplicado para despolarizar os spins sobre um grande volume de modo. Subsequentemente, o sistema foi sondado fracamente (potência ~1 pW) para monitorar a resposta de transmissão do ressonador à medida que os spins repovoavam o estado fundamental.
• Variáveis: O estudo variou sistematicamente:
  • Campo Magnético ($B_{mag}$): Orientado no plano $ac$ do cristal em ângulos $\theta$ em relação ao eixo $c$, cobrindo campos de ~38 mT a ~254 mT.
  • Temperatura: Variando de 20 mK a ~400 mK.
  • Duração do Bombeio: Variada de 10 ms a 3 s para controlar a densidade de excitações de spin.
  • Largura de Linha Inhomogênea ($\Gamma_{inh}$): Explorou-se desalinhamentos naturais entre resfriamentos para estudar amostras com diferentes densidades efetivas de spin (28 MHz vs. 14 MHz).
• Análise de Dados: O decaimento do sinal transmitido foi ajustado a funções de triplo exponencial. Os autores focaram na constante de tempo mais lenta ($T_1^{sl}$), identificada como o tempo de relaxação spin-banho, enquanto analisavam as dependências de temperatura e campo contra modelos teóricos para processos diretos de fônons e relaxação limitada por gargalo de fônons.

Resultados Principais

1. Observação de Gargalo de Fônons: O estudo observou um aumento significativo nos tempos de relaxação de spin ($T_1^{sl}$) com o aumento das excitações de spin, uma marca registrada do gargalo de fônons. Este efeito foi mais pronunciado em campos magnéticos mais baixos e em larguras de linha inhomogêneas de spin mais estreitas.
2. Dependência de Temperatura Única: A dinâmica de relaxação exibiu uma dependência de temperatura distinta seguindo a lei $[\tanh(\hbar\omega_0/k_B T)]^2$. Isso desvia da previsão padrão do processo direto de fônons e alinha-se com a previsão teórica para um regime limitado por gargalo de fônons, onde o tempo de relaxação é modificado por um termo de gargalo ($T_1^{sl} \approx T_{1D} + T_{1b}$).
3. Dependência do Campo Magnético: A 20 mK, a taxa de relaxação seguiu uma dependência aproximada de $B_0^2$, consistente com a emissão espontânea de fônons para íons de Kramers. No entanto, desvios em campos mais altos e a forte dependência da duração do bombeio confirmaram a natureza não linear do gargalo.
4. Papel da Densidade de Spin: O efeito de gargalo foi suprimido em condições com menor densidade efetiva de spin (alcançada via larguras de linha mais estreitas ou durações de bombeio mais curtas). Especificamente, reduzir pela metade a largura de linha inhomogênea ($\Gamma_{inh}$) resultou na duplicação do termo de correção de gargalo ($T_{1b}$), confirmando que o efeito escala com a densidade de spins excitados em relação aos modos de fônons disponíveis.
5. Decaimento Multiexponencial: As curvas de relaxação consistentemente exigiram um ajuste de triplo exponencial. O componente mais lento ($T_1^{sl}$) foi atribuído à relaxação spin-banho, enquanto os componentes mais rápidos foram ligados a origens não relacionadas a spins ou possivelmente a relaxação rápida mediada por avalanche de fônons precedendo a fase lenta limitada por gargalo.

Significado e Alegações
O artigo alega a observação de efeitos de gargalo de fônons em ensembles de spin de elétrons de Er³⁺:CaWO₄ em temperaturas de milikelvin e regimes de excitação de potência de nanowatts. Isso é significativo porque:

• Sensibilidade: O uso de um ressonador supercondutor com um pequeno volume de modo permite a detecção de efeitos de PB em níveis de potência extremamente baixos (nW), contrastando com observações anteriores em ensembles de spin de elétrons que exigiam potências de saturação na faixa de watts.
• Caracterização Quantitativa: Os autores fornecem uma descrição quantitativa do efeito de PB, demonstrando sua dependência da densidade de spin, campo magnético e temperatura, e validando a escala de temperatura $[\tanh(\hbar\omega_0/k_B T)]^2$.
• Implicações para Tecnologia Quântica: As descobertas destacam que, embora o PB possa aumentar $T_1$ (potencialmente benéfico para a coerência), ele introduz dinâmicas de termalização não lineares. Os autores observam que compreender esses mecanismos é vital para mitigar efeitos desfavoráveis em tecnologias quânticas que dependem de ensembles de Er³⁺, particularmente para protocolos envolvendo pulsos de controle de alta potência (por exemplo, recuperação de memória quântica ou transdução micro-ondas-óptica), onde a termalização rápida de fônons com o banho é necessária.

Os autores concluem que, embora descrições teóricas simples expliquem as fortes dependências observadas, estudos adicionais são necessários para compreender plenamente os pesos relativos e as origens dos componentes de decaimento multiexponencial e os mecanismos precisos de avalanches de fônons neste sistema.