Generation of bright quantum high-order harmonic driven by combined coherent and bright squeezed vacuum light

Resumo Técnico: Geração de Harmônicos de Alta Ordem Brilhantes e Quânticos Impulsionados por Luz de Vácuo Coerente e de Vácuo Squeezed Brilhante Combinadas

Definição do Problema
Os pulsos de attossegundo, tipicamente gerados via Geração de Harmônicos de Alta Ordem (HHG) impulsionada por lasers coerentes intensos, estabeleceram uma base para a espectroscopia de attossegundo. Esforços teóricos e experimentais recentes buscaram estender isso ao regime quântico, utilizando fontes de luz quântica, como o Vácuo Squeezed Brilhante (BSV - Bright Squeezed Vacuum), para sondar correlações mecânico-quânticas na matéria. Embora estudos de átomo único tenham demonstrado que as propriedades quânticas do BSV podem ser transferidas para a radiação XUV emitida através da absorção ou emissão de fótons de BSV, a propagação macroscópica de tais harmônicos impulsionados por campos quânticos em meios densos permanece amplamente inexplorada. Diferente dos campos coerentes, os campos de BSV exibem grandes flutuações no número de fótons, o que pode alterar significativamente a coerência e as propriedades quânticas durante a propagação. Compreender esses efeitos macroscópicos é crítico para a geração de fontes de XUV brilhantes e com correlação quântica, adequadas para a espectroscopia quântica de attossegundo.

Metodologia
O estudo emprega uma abordagem experimental e teórica combinada para investigar efeitos de propagação macroscópica em Geração de Harmônicos de Alta Ordem Quânticos (QHHG).

• Configuração Experimental: Um pulso de laser Ti:safira de 35 fs e 800 nm é dividido em dois braços. Um braço fornece um campo coerente forte (~1,7 × 10¹⁴ W/cm²). O outro braço gera um campo de BSV fraco de 1600 nm via conversão paramétrica descendente espontânea (SPDC) em um cristal BBO do tipo I de 3 mm, caracterizado por uma função de correlação de segunda ordem $g^{(2)}(0) = 2,324$. Esses campos são recombinados e focados em uma célula de gás de 3 mm contendo átomos de Criptônio (Kr). A pressão do gás é controlada precisamente (5–60 Torr) para estudar as condições de casamento de fase (phase-matching). Os harmônicos emitidos são registrados usando um espectrômetro XUV construído internamente.
• Modelagem Teórica: Os autores desenvolveram um modelo de simulação abrangente resolvendo a equação de Schrödinger dependente do tempo unidimensional (1D-TDSE) acoplada às equações de Maxwell para propagação macroscópica. O campo de condução é modelado como uma superposição de um componente fundamental de 800 nm sem ruído e um campo de BSV de 1600 nm caracterizado por uma distribuição de Husimi. Para contabilizar as flutuações quânticas, 1000 realizações de disparo único (single-shot) do campo de BSV foram amostradas aleatoriamente. A propagação macroscópica considera dispersão, absorção e modulação de fase por átomos neutros e plasma.

Principais Contribuições e Resultados

1. Geração de Componentes Harmônicos Quânticos: O experimento gerou com sucesso um espectro compreendendo:

   • Harmônicos ímpares ($H_{2N+1}$): Impulsionados pelo campo coerente.
   • Harmônicos de ordem sem-inteira ($H_{(2N+1)\pm 1/2}$): Resultantes da absorção ou emissão de um único fóton de BSV.
   • Harmônicos pares ($H_{2N}$): Resultantes da absorção ou emissão de dois fótons de BSV.
     A introdução do campo de BSV, embora permaneça em um regime perturbativo em relação à ionização, conseguiu imprimir características quânticas no espectro XUV.

2. Rendimentos Distintos Dependentes da Pressão: Um achado primário é que diferentes componentes harmônicos exibem pressões de gás ótimas significativamente distintas para o rendimento máximo.

   • Os harmônicos ímpares ($H_{2N+1}$) atingem o pico em torno de 20–24 Torr.
   • Os harmônicos de ordem sem-inteira mostram ótimos divididos: $H_{2N+1/2}$ atinge o pico em pressões mais altas (ex: ~27 Torr), enquanto $H_{2N+3/2}$ atinge o pico em pressões mais baixas (ex: ~13 Torr).
   • Os harmônicos pares ($H_{2N}$) requerem as pressões mais altas, atingindo o pico em torno de 30–44 Torr.
     Isso contrasta com o comportamento de harmônicos impulsionados apenas por luz coerente, onde a dependência da pressão é uniforme entre as ordens.

3. Mecanismo de Casamento de Fase: A análise teórica baseada em um modelo de mistura de ondas revela que o campo de BSV perturba a fase de ação ($\phi_{act}$) do pacote de ondas do elétron. Embora o campo de BSV seja fraco demais para alterar significativamente o grau de ionização (e, portanto, as mudanças no índice de refração devido ao plasma), ele introduz um termo de fase $\sigma$ à fase de ação.

   • O descasamento de fase total é dado por $\Delta k = \Delta k_{coh} + \nabla \sigma$.
   • A perturbação $\sigma$ depende da fase relativa e da amplitude do campo de BSV.
   • Esta perturbação modifica as condições de casamento de fase para os surtos de emissão sub-ciclo (rotulados como P1–P4), fazendo com que suas pressões ótimas se desloquem em direções opostas, dependendo do sinal da fase de perturbação.
   • A integração macroscópica desses surtos deslocados resulta nas distintas dependências de pressão observadas para diferentes ordens harmônicas.

4. Flutuações Quânticas e Estatísticas: Simulações numéricas dos espectros harmônicos de disparo a disparo confirmam a preservação das propriedades quânticas após a propagação macroscópica.

   • Estatísticas de Fótons: Os harmônicos ímpares ($H_{2N+1}$) exibem distribuições do tipo Gaussiana ($g^{(2)}(0) \approx 1,1$), semelhantes à luz coerente. Em contrapartida, os harmônicos de ordem sem-inteira e pares mostram distribuições de probabilidade de decaimento lento, indicativas de agrupamento (bunching) e super-agrupamento (super-bunching), com valores de $g^{(2)}(0)$ em torno de 2 e superiores a 4, respectivamente.
   • Sensibilidade à Pressão: A função de correlação de segunda ordem $g^{(2)}(0)$ é altamente sensível à pressão do gás. Em regimes de descasamento de fase, as flutuações de intensidade são amplificadas pelos efeitos de propagação macroscópica, mas a natureza quântica (agrupamento) dos não-ímpares é mantida próximo às pressões de casamento de fase ideais.

Significância
O artigo demonstra a geração bem-sucedida e a manipulação macroscópica de fontes de XUV quânticas brilhantes. Ao combinar um campo coerente forte com um campo de BSV fraco, os autores mostram que as propriedades quânticas do campo de condução (especificamente as flutuações no número de fótons) são transferidas para os harmônicos de alta ordem emitidos, mesmo após a propagação através de um meio gasoso denso.

Este trabalho estabelece que as condições de casamento de fase macroscópicas podem ser ajustadas para controlar a intensidade relativa e as estatísticas quânticas de diferentes componentes harmônicos (ímpares, pares e de ordem sem-inteira). Essa capacidade lança uma base fundamental para a espectroscopia quântica de attossegundo, oferecendo um caminho para sondar a dinâmica eletrônica quântica na matéria usando fótons XUV com correlações quânticas customizadas. O estudo confirma que, apesar da complexidade da propagação macroscópica em meios densos, as assinaturas quânticas do campo de condução podem ser preservadas e utilizadas para gerar surtos de attossegundo brilhantes e com correlação quântica.