Generation of bright quantum high-order harmonic driven by combined coherent and bright squeezed vacuum light

Resumen Técnico: Generación de Armónicos de Alto Orden Brillantes y Cuánticos Impulsados por Luz Combinada de Coherente y Vacío Squeezed Brillante

Planteamiento del Problema
Los pulsos de attosegundos, generados típicamente mediante la Generación de Armónicos Altos (HHG) impulsada por láseres coherentes intensos, han establecido una base para la espectroscopía de attosegundos. Esfuerzos teóricos y experimentales recientes han buscado extender esto al régimen cuántico mediante el impulso de la HHG con fuentes de luz cuántica, como el Vacío Squeezed Brillante (BSV), para sondear correlaciones cuántico-mecánicas en la materia. Mientras que los estudios de átomo único han demostrado que las propiedades cuánticas del BSV pueden transferirse a la radiación XUV emitida a través de la absorción o emisión de fotones de BSV, la propagación macroscópica de tales armónicos impulsados cuánticamente en medios densos permanece en gran medida inexplorada. A diferencia de los campos coherentes, los campos de BSV exhiben grandes fluctuaciones en el número de fotones, lo que puede alterar significativamente la coherencia y las propiedades cuánticas durante la propagación. Comprender estos efectos macroscópicos es crítico para generar fuentes de XUV brillantes y con correlación cuántica adecuadas para la espectroscopía cuántica de attosegundos.

Metodología
El estudio emplea un enfoque experimental y teórico combinado para investigar los efectos de propagación macroscópica en la Generación de Armónicos Altos Cuánticos (QHHG).

• Configuración Experimental: Un pulso láser de Ti:sapphire de 35 fs y 800 nm se divide en dos brazos. Un brazo proporciona un campo de excitación coherente fuerte (~1.7 × 10¹⁴ W/cm²). El otro brazo genera un campo de BSV débil de 1600 nm mediante conversión paramétrica descendente espontánea (SPDC) en un cristal de BBO tipo I de 3 mm, caracterizado por una función de correlación de segundo orden $g^{(2)}(0) = 2.324$. Estos campos se recombinan y se enfocan en una celda de gas de 3 mm que contiene Kriptón (Kr). La presión del gas se controla con precisión (5–60 Torr) para estudiar las condiciones de coincidencia de fase (phase-matching). Los armónicos emitidos se registran utilizando un espectrómetro XUV construido localmente.
• Modelado Teórico: Los autores desarrollaron un modelo de simulación exhaustivo que resuelve la ecuación de Schrödinger dependiente del tiempo en una dimensión (1D-TDSE) acoplada con las ecuaciones de Maxwell para la propagación macroscópica. El campo de excitación se modela como una superposición de un componente fundamental de 800 nm sin ruido y un campo de BSV de 1600 nm caracterizado por una distribución de Husimi. Para contabilizar las fluctuaciones cuánticas, se muestrearon aleatoriamente 1000 realizaciones de disparo único del campo de BSV. La propagación macroscópica tiene en cuenta la dispersión, la absorción y la modulación de fase por parte de los átomos neutros y el plasma.

Contribuciones Clave y Resultados

1. Generación de Componentes Armónicos Cuánticos: El experimento generó con éxito un espectro que comprende:

   • Armónicos impares ($H_{2N+1}$): Impulsados por el campo coherente.
   • Armónicos de medio entero ($H_{(2N+1)\pm 1/2}$): Resultantes de la absorción o emisión de un solo fotón de BSV.
   • Armónicos pares ($H_{2N}$): Resultantes de la absorción o emisión de dos fotones de BSV.
     La introducción del campo de BSV, aunque permaneció en un régimen perturbativo respecto a la ionización, logró imprimir características cuánticas en el espectro XUV.

2. Rendimientos Distintos Dependientes de la Presión: Un hallazgo principal es que los diferentes componentes armónicos exhiben presiones de gas óptimas significativamente distintas para el máximo rendimiento.

   • Los armónicos impares ($H_{2N+1}$) alcanzan su máximo alrededor de 20–24 Torr.
   • Los armónicos de medio entero muestran óptimos divididos: $H_{2N+1/2}$ alcanza su máximo a presiones más altas (p. ej., ~27 Torr), mientras que $H_{2N+3/2}$ alcanza su máximo a presiones más bajas (p. ej., ~13 Torr).
   • Los armónicos pares ($H_{2N}$) requieren las presiones más altas, alcanzando su máximo alrededor de 30–44 Torr.
     Esto contrasta con el comportamiento de los armónicos impulsados únicamente por luz coherente, donde la dependencia de la presión es uniforme en todos los órdenes.

3. Mecanismo de Coincidencia de Fase (Phase-Matching): El análisis teórico basado en un modelo de mezcla de ondas revela que el campo de BSV perturba la fase de acción ($\phi_{act}$) del paquete de ondas del electrón. Aunque el campo de BSV es demasiado débil para alterar significativamente el grado de ionización (y, por tanto, los cambios en el índice de refracción debido al plasma), introduce un término de fase $\sigma$ a la fase de acción.

   • El desajuste de fase total está dado por $\Delta k = \Delta k_{coh} + \nabla \sigma$.
   • La perturbación $\sigma$ depende de la fase relativa y la amplitud del campo de BSV.
   • Esta perturbación modifica las condiciones de coincidencia de fase para los estallidos de emisión sub-ciclo (etiquetados como P1–P4), causando que sus presiones óptimas se desplacen en direcciones opuestas dependiendo del signo de la fase de perturbación.
   • La integración macroscópica de estos estallidos desplazados resulta en las distintas dependencias de presión observadas para diferentes órdenes armónicos.

4. Fluctuaciones Cuánticas y Estadísticas: Las simulaciones numéricas de los espectros armónicos disparo a disparo confirman la preservación de las propiedades cuánticas tras la propagación macroscópica.

   • Estadísticas de Fotones: Los armónicos impares ($H_{2N+1}$) exhiben distribuciones de tipo Gaussiano ($g^{(2)}(0) \approx 1.1$), similares a la luz coherente. En contraste, los armónicos de medio entero y pares muestran distribuciones de probabilidad de decaimiento lento, indicativas de agrupamiento de fotones (bunching) y super-agrupamiento (super-bunching), con valores de $g^{(2)}(0)$ alrededor de 2 y superiores a 4, respectivamente.
   • Sensibilidad a la Presión: La función de correlación de segundo orden $g^{(2)}(0)$ es altamente sensible a la presión del gas. En regímenes de desajuste de fase, las fluctuaciones de intensidad son amplificadas por los efectos de la propagación macroscópica, aunque la naturaleza cuántica (agrupamiento) de los no-impares se mantiene cerca de las presiones de coincidencia de fase óptimas.

Significancia
Este artículo demuestra la generación exitosa y la manipulación macroscópica de fuentes de XUV brillantes y cuánticas. Al combinar un campo coherente fuerte con un campo de BSV débil, los autores demuestran que las propiedades cuánticas del campo de excitación (específicamente las fluctuaciones en el número de fotones) se transfieren a los armónicos de alto orden emitidos, incluso después de la propagación a través de un medio gaseoso denso.

Este trabajo establece que las condiciones de coincidencia de fase macroscópica pueden sintonizarse para controlar la intensidad relativa y las estadísticas cuánticas de diferentes componentes armónicos (impares, pares y de medio entero). Esta capacidad sienta una base fundamental para la espectroscopía cuántica de attosegundos, ofreciendo una vía para sondear la dinámica electrónica cuántica en la materia utilizando fotones XUV con correlaciones cuánticas diseñadas. El estudio confirma que, a pesar de la complejidad de la propagación macroscópica en medios densos, las firmas cuánticas del campo de excitación pueden preservarse y utilizarse para generar estallidos de attosegundos brillantes y con correlación cuántica.