Laser Cooling and Hyperfine Measurements of Radium-225 Ions

技术摘要：镭-225 离子的激光冷却与超精细结构测量

问题与动机
具有磁场不敏感跃迁的原子在量子信息科学（QIS）和精密测量领域极具吸引力。具体而言，具有单个未成对电子且核自旋为半整数（$I=1/2$）的类碱金属离子，拥有由两个 $m_F=0$ 自旋投影态组成的基态量子比特。这些状态对磁场噪声具有一阶不敏感性，使其成为激光驱动门控和光学钟的理想选择。虽然 $^{171}\text{Yb}^+$ 和 $^{133}\text{Ba}^+$ 等离子也具备此类特性，但 $^{225}\text{Ra}^+$ 离子（$I=1/2$）提供了独特的优势，包括较低的荷质比以及位于便利红外波段（828 nm 和 1079 nm）的光学跃迁。这些特性可以实现利用集成光子学的紧凑型、可携带式光学钟。然而，由于 $^{225}\text{Ra}$ 的半衰期仅为 15 天，对其进行研究面临着重大挑战。在此项工作之前，文献中关于基态超精细分裂存在差异，且激发态 $^2\text{D}_{3/2}$ 的超精细结构尚未被测量。

实验方法
作者建立了一个用于在密封真空系统中长期激光冷却和捕获单 $^{225}\text{Ra}^+$ 离子的实验平台。

• 源生成： 为了克服短半衰期的限制，团队利用了一个包含 8 $\mu$Ci $^{229}\text{Th}$（半衰期 7800 年）的分子束外延（MBE）炉，该物质沉积在钛坩埚中。$^{229}\text{Th}$ 的持续衰变不断补充 $^{225}\text{Ra}$ 源，在一个 $^{225}\text{Ra}$ 半衰期内产生约 $3 \times 10^{11}$ 个原子。通过将炉体加热至 350–500 °C 使镭原子发生热蒸发。
• 捕获与冷却： 中性镭原子通过两阶段过程进行光电离（先通过 483 nm 到达 $^1\text{P}_1$ 态，再通过 450 nm 实现电离），并被加载进线性保罗阱中。利用从 $^2\text{S}_{1/2}$ 和 $^2\text{D}_{3/2}$ 态到 $^2\text{P}_{1/2}$ 态（468 nm）的跃迁对离子进行激光冷却。再泵浦激光（1079 nm）负责将离子从亚稳态 $^2\text{D}_{3/2}$ 返回至基态。
• 光谱学与控制： 四台激光器通过频率稳定在光学谐振腔上，用以处理所有超精细能级。微波光谱学（使用距离阱 10 cm 的喇叭天线）驱动基态超精细能级之间的跃迁。态制备与测量（SPAM）利用 $^2\text{S}_{1/2} \leftrightarrow ^2\text{P}_{1/2}$ 和 $^2\text{D}_{3/2} \leftrightarrow ^2\text{P}_{1/2}$ 跃迁实现。
• 测量技术： 团队采用了交替的 Ramsey 和 Rabi 光谱序列来测量基态超精细分裂。通过使用永久磁铁改变磁场强度，对二次塞曼位移进行了表征。通过扫描光纤电光调制器（EOM）的一阶边带穿过相关跃迁，确定了激发态的超精细常数。

核心贡献与结果
本文报告了首次对捕获的 $^{225}\text{Ra}^+$ 离子进行全面的激光冷却和超精细光谱测量，得出了以下具体结果：

1. 基态超精细常数： 作者测量出基态超精细常数 $A(^2\text{S}_{1/2}) = -27.684\,511\,052(5)$ GHz。这一结果解决了文献中此前存在的 3.6$\sigma$ 差异，其结果与 Ahmad 等人 [24] 的早期测量一致，而非 Neu 等人 [25] 之后的再测量结果。
2. 二次塞曼系数： 时钟跃迁（$^2\text{S}_{1/2}(F=0, m_F=0) \leftrightarrow ^2\text{S}_{1/2}(F=1, m_F=0)$）的二次塞曼位移系数确定为 $C_2 = 142.3(1.0)$ Hz G$^{-2}$，与理论计算一致。
3. 激发态超精细常数：
   • 对于 $^2\text{P}_{1/2}$ 态：$A(^2\text{P}_{1/2}) = -5.447(4)$ GHz。这使之前的测量精度提高了 1.9 倍。
   • 对于 $^2\text{D}_{3/2}$ 态：$A(^2\text{D}_{3/2}) = -619.7(1.1)$ MHz。这是首次对该常数的测量。
4. 态制备与测量 (SPAM)： 团队展示了仅利用三个最低电子能级（无需辅助存储）即可实现对超精细量子比特的高保真度控制。他们实现了 $F = 0.9951(9)$ 的 SPAM 保真度，误识别率分别为 $\epsilon_0 = 0.0035(8)$ 和 $\epsilon_1 = 0.007(2)$。

意义与主张
作者声称，这项工作确立了 $^{225}\text{Ra}^+$ 作为光学钟和量子信息科学应用可行候选者的地位。

• 时钟潜力： 在密封系统中运行 $^{225}\text{Ra}^+$ 陷阱超过两年的能力，结合其巨大的超精细分裂，支持了开发仅需两种红外波长即可运行的光学钟。
• QIS 应用： 高水平的 SPAM 保真度和 $I=1/2$ 超精细量子比特直观的初始化/控制方式，使该系统适用于 QIS。
• 核物理： 精密的超精细测量允许更精确地确定波尔-魏斯科普克效应（Bohr-Weisskopf effect，即核磁化分布），从而减少核结构理论模型的确定性误差。
• 未来路径： 这项工作为合成激光冷却的镭分子奠定了基础，以增强对时间反演对称性测试（希夫矩）的敏感度，并提供了一条通过捕获的 $^{225}\text{Ra}^+$ $\beta$ 衰变来捕获锕（$^{225}\text{Ac}^{2+}$）离子的潜在途径。