钻石“灯泡”及其神秘开关
想象一颗包含一种被称为氮-空位（NV）中心特殊缺陷的微小钻石。你可以把这种缺陷看作是一个微型灯泡。当你用绿色激光照射它时，它会发出明亮的红光。科学家们非常喜爱这些“灯泡”，因为它们在量子计算机和超灵敏传感器领域极其有用。
然而，这些灯泡有一个令人沮丧的习惯：有时它们会突然熄灭。这被称为**“暗态”**。当灯泡变暗时，它就不再发光，从而破坏了科学家试图读取的数据。长期以来，没有人确切知道为什么灯泡会变暗，也不知道如何让它重新亮起来。
实验：一个微小的光之漩涡
为了解决这个谜团，研究人员为这些灯泡建造了一个特殊的游乐场。他们取了一块极小的钻石圆盘（宽度约为一根头发丝），并使用光纤电缆向其中泵入强烈的红外（IR）光。
把这个钻石圆盘想象成一个漩涡。当你把水（光）倒入漩涡时，水会在边缘飞速旋转。由于圆盘非常小，光在其中经过多次反射，使得光在圆盘边缘变得异常强烈，即使输入功率很低也是如此。
他们在钻石上照射了两种类型的光：
- 绿光： 用来让灯泡发光。
- 红外光（IR）： 这个“神秘成分”，原本应该是无害的，但事实证明它是关键。
发现：两步陷阱
研究人员发现，“暗态”并非只是一个随机的故障。它是灯泡在受到强红外光照射时掉入的一个特定陷阱。
以下是发生过程的比喻：
- 正常循环： 通常情况下，绿激光将灯泡向上推向一个阶梯。它向上攀爬，发光，然后滑回底部。这是快乐的发光状态。
- 陷阱： 研究人员发现，如果你用足够的红外光照射灯泡，它就像变成了一个两步电梯。
- 通常，灯泡一次只能走一步。
- 但在强红外光的照射下，灯泡同时被两个光子（光包）击中。这给了它一个巨大的推动力，将其直接送到了一个隐藏的高层——4A2 能级。
- 暗室： 一旦灯泡落在这个高层，它就会被困住。这就像一个没有窗户也没有门的房间。灯泡在这里无法发光，而且需要很长时间才能找到回到地面层的方法。当灯泡困在这个“暗室”里时，钻石就会停止发光。
他们测量了什么
通过仔细调节红外光的强度，科学家们成功绘制出了这个隐藏高层的图谱：
- 高度： 他们精确计算了该“暗室”相对于地面层有多高。他们发现，该位置比地面高出不到 0.58 电子伏特（能量单位）。
- 出口门： 他们弄清了需要多少能量才能将灯泡从暗室踢出，使其回到正常的发光状态。
- 停留时长： 他们测量了灯泡在暗室中停留的时间。它会停留大约 1.78 到 6.06 微秒。虽然这听起来很快，但对于一个微小的原子来说，这是一个很长的时间——足以干扰敏感的测量。
为什么这很重要（根据论文所述）
论文解释说，这项发现对于任何试图将这些钻石灯泡用于高科技设备的人来说都至关重要。
- “猝灭”效应： 论文表明，如果你使用强红外光（例如在先进的显微镜或传感器中），你可能会不小心将所有的灯泡都困在暗室里，导致你的设备停止工作。
- 新工具： 因为现在我们理解了这个“暗室”的规则，我们可以将其作为一种工具。例如，他们展示了通过调制红外光，可以非常快速地控制钻石亮灭。这可以用于创造新型的超分辨率显微镜（观察比以前更微小的物体）或绘制不可见的红外场图谱。
总结
简而言之，研究人员发现，强红外光就像一个双键开关，迫使钻石灯泡进入一个隐藏的、不发光的“暗室”。他们绘制了该房间的大小、灯泡在其中的停留时间以及如何离开的方法。这些知识有助于科学家避免意外关闭他们的量子设备，并为他们提供了一种控制光以进行先进成像的新方法。
技术摘要：非线性光学电荷态切换与向金刚石 NV 色心的暗态泵浦
问题陈述
金刚石氮空位（NV）色心在量子技术中的性能往往受限于会降低读取保真度的光动力学过程。特别是在强激发下出现的荧光（PL）猝灭现象，通常被归因于一种“暗态”，但该暗态的物理本质及其布居机制一直未能得到充分理解。虽然 NV 色心存在两种主要的电荷态——带负电的 NV− 和带中性的 NV0，且两者都具有特征明确的光学性质，但在某些激发方案下观察到的非荧光状态却一直缺乏明确的模型解释。前人的工作探索了通过多波长激发（例如结合绿光和近红外场）进行电荷态操控，以及使用受激发射损耗（STED）显微技术，然而，一个能够定量描述猝灭机制及相关暗态特定能级的模型仍然难以实现。
方法论
作者利用支持高品质因子（Q）回音壁模式（WGM）的金刚石微盘来研究这些动力学过程。实验装置包括：
- 样品： 一个由光学级材料制成的金刚石微盘（直径 ∼5.3 μm），其 NV 浓度约为 ∼1013–1014 cm−3。
- 激发： 一台共聚焦显微镜提供绿激光激发以驱动 NV 色心。同时，一根纤维带状波导将红外（IR）光通过倏逝耦合方式引入微盘模式，波长分别为 966 nm 和 1524 nm。
- 场强： 高 Q 值和极小的模式体积使得在毫瓦级输入功率下，腔内红外场强度可超过 1 W/μm2，从而能够在六个数量级的场强范围内研究非线性光学效应。
- 检测： 通过显微镜（自由空间）和纤维带状波导（腔模式）同时收集 PL。纤维带状波导的收集对于隔离回音壁模式内的 NV 发射至关重要，从而有效地过滤掉来自衬底的背景 PL。
- 建模： 实验数据通过一个改编自 Razinkovas 等人的七能级速率方程模型进行分析。该模型考虑了由单光子绿光、单光子红外光以及双红外光子过程驱动的光电离和复合过程。它特别考虑了 NV− 基态（3A2）与激发态（3E）之间，以及 NV0 基态（2E）、激发态（2A2）和四重态（4A2）之间的跃迁。
核心贡献与结果
- 确定暗态机制： 研究表明，NV 发射的猝灭是由向中性 NV0 色心的 4A2 四重态进行的非线性光学泵浦引起的。这一过程通过双光子吸收实现，即两个红外光子驱动布居从 NV− 激发态（3E）向 NV0 四重态（4A2）转移。
- 能量约束： 通过分析重现实验数据所需的电离阈值，作者将 NV0 四重态（4A2）与其基态（2E）之间的能量差约束为 Δ0≤0.58 eV。因此，NV− 激发态（3E）到 NV0 四重态（4A2）的电离能被约束为 ≤1.28 eV。
- 复合阈值： 研究确定了从 4A2 态到 NV− 基态（3A2）的复合能量阈值为 ≤2.33 eV。此外，从 NV0 激发态（2A2）到 NV− 基态的复合阈值被约束在 $0.65$ eV <R<0.75 eV 范围内。
- 本征寿命估计： 通过估算 4A2 态的有效衰减率，得到了其本征寿命范围为 $1.78–6.06$ μs。该数值是通过拟合 PL 猝灭动力学和时间分辨调制响应得出的，此前从未在文献中报道过。
- 电荷态动力学： 研究绘制了随腔内红外光子数（NIR）变化的三个不同电荷态行为阶段：
- 低 NIR： 复合过程占主导，导致 NV− PL 增加。
- 中等 NIR： 单光子电离与复合达到平衡，呈现复杂动力学。
- 高 NIR： 向 4A2 态的双光子泵浦使布居趋于饱和。由于从 4A2 态的衰减受限于恒定的非辐射速率，布居被困在这一暗态中，导致 NV0 和 NV− 的 PL 同时发生猝灭。
- 场传感： 猝灭对红外强度的非线性依赖性允许对局部红外场进行成像，如通过显示在微盘边缘（回音壁模式局域化处）出现抑制现象的空间分辨率 PL 图谱所示。
意义与主张
本文声称，这种对 4A2 态及其在暗态行为中作用的新理解，对于预测依赖于强场的 NV 技术（如基于 NV 的技术）的运行极限至关重要。具体而言，作者指出这些发现影响了：
- 悬浮系统： 利用强红外场进行捕获和冷却的悬浮纳米金刚石实验；理解电荷态切换对于维持自旋相干性至关重要。
- 自旋-力学系统： 集成了 NV 色心与纳米机械谐振器及超导电路的器件，可能会受到高功率操作下非预期电荷态跃迁的影响。
- 基于吸收的磁力计： 利用红外吸收（例如在 1042 nm 处）进行传感的方案，可能会因为高功率下的电荷态切换而导致性能下降。
- 超分辨率显微术： 研究结果证实了 1550 nm 光可以实现 STED 显微术，并且非线性猝灭机制提供了一种替代电子束或近场技术的手段，通过后处理实现潜在的空间分辨率增强。
作者总结道，操纵 4A2 态的能力（可能利用其长寿命和自旋-晶格弛豫时间）可以催生新的量子传感与存储应用，而对这些极限的表征对于未来量子器件的稳健设计是必不可少的。
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