Nonlinear optical charge state switching and pumping to a diamond NV center dark state

Resumo Técnico: Alternância de Estado de Carga e Bombeamento Óptico Não Linear para um Estado Escuro de um Centro NV em Diamante

Definição do Problema
O desempenho dos centros de nitrogênio-vacância (NV) em diamante para tecnologias quânticas é frequentemente limitado por fotodinâmicas que degradam a fidelidade de leitura. Especificamente, o apagamento da fotoluminescência (PL) sob excitação intensa é frequentemente atribuído a um "estado escuro", cuja natureza física e mecanismo de população permaneceram mal compreendidos. Embora o centro NV exista em dois estados de carga primários, o $NV^-$ carregado negativamente e o $NV^0$ neutro, ambos possuindo propriedades ópticas bem caracterizadas, um estado não fluorescente observado sob certos esquemas de excitação temeludido de um modelo definitivo. Trabalhos anteriores exploraram a manipulação do estado de carga via excitação de múltiplos comprimentos de onda (por exemplo, combinando campos verde e infravermelho próximo) e o uso de microscopia de depleção de emissão estimulada (STED), mas um modelo quantitativo descrevendo o mecanismo de apagamento e os níveis de energia específicos do estado escuro associado permaneceu elusivo.

Metodologia
Os autores investigam essas dinâmicas utilizando uma cavidade de microdisco de diamante que suporta modos de galeria de ondas de alto fator de qualidade ($Q$). A configuração experimental envolve:

• Amostra: Um microdisco de diamante (diâmetro $\sim 5,3$ $\mu$m) fabricado a partir de material de grau óptico com uma concentração de NV de $\sim 10^{13}–10^{14}$ cm$^{-3}$.
• Excitação: Um microscópio confocal fornece excitação por laser verde (532 nm) para acionar os centros NV. Simultaneamente, uma guia de onda de fita óptica acopla evanescentemente luz infravermelha (IR) aos modos do microdisco em dois comprimentos de onda específicos: 966 nm e 1524 nm.
• Intensidades de Campo: O alto $Q$ e o pequeno volume de modo da cavidade permitem intensidades de campo IR intracavidade superiores a 1 W/$\mu$m$^2$ para potências de entrada na ordem de miliwatts, possibilitando o estudo de efeitos ópticos não lineares ao longo de seis ordens de magnitude de força de campo.
• Detecção: A PL é coletada tanto pelo microscópio (espaço livre) quanto pela fita óptica (modos da cavidade). A coleta pela fita óptica é crucial para isolar a emissão de NVs dentro dos modos de galeria de ondas, filtrando efetivamente o PL de fundo do substrato.
• Modelagem: Os dados experimentais são analisados usando um modelo de equação de taxa de sete níveis adaptado de Razinkovas et al. Este modelo considera processos de fotoionização e recombinação impulsionados por fótons verdes únicos, fótons IR únicos e processos de dois fótons IR. Ele considera especificamente transições entre o estado fundamental ($^3A_2$) e o estado excitado ($^3E$) do $NV^-$, e os estados fundamental ($^2E$), excitado ($^2A_2$) e quarteto ($^4A_2$) do $NV^0$.

Principais Contribuições e Resultados

1. Identificação do Mecanismo do Estado Escuro: O estudo demonstra que o apagamento da emissão do NV é causado pelo bombeamento óptico não linear para o estado quarteto $^4A_2$ do centro $NV^0$ neutro. Isso ocorre via um processo de absorção de dois fótons onde dois fótons IR impulsionam a população do estado excitado ($^3E$) do $NV^-$ para o estado quarteto ($^4A_2$) do $NV^0$.
2. Restrições de Energia: Ao analisar os limiares de ionização necessários para reproduzir os dados experimentais, os autores restringem a diferença de energia entre o estado quarteto $^4A_2$ do $NV^0$ e seu estado fundamental ($^2E$) para $\Delta_0 \le 0,58$ eV. Consequentemente, a energia de ionização do estado excitado ($^3E$) do $NV^-$ para o estado quarteto ($^4A_2$) do $NV^0$ é restringida a $\le 1,28$ eV.
3. Limiares de Recombinação: O estudo estabelece o limiar de energia de recombinação do estado $^4A_2$ para o estado fundamental ($^3A_2$) do $NV^-$ como $\le 2,33$ eV. Além disso, o limiar de recombinação do estado excitado ($^2A_2$) do $NV^0$ para o estado fundamental ($^3A_2$) do $NV^-$ é restringido à faixa $0,65$ eV $< R < 0,75$ eV.
4. Estimativa de Tempo de Vida Intrínseco: A taxa de decaimento efetiva do estado $^4A_2$ é estimada, resultando em uma faixa de tempo de vida intrínseco de $1,78$–$6,06$ $\mu$s. Este valor, derivado do ajuste das dinâmicas de apagamento de PL e da resposta de modulação resolvida no tempo, não havia sido relatado anteriormente na literatura.
5. Dinâmica de Estado de Carga: A pesquisa mapeia três regimes distintos de comportamento de estado de carga como uma função do número de fótons IR intracavidade ($N_{IR}$):
   • Baixo $N_{IR}$: A recombinação domina, aumentando a PL do $NV^-$.
   • Intermediário $N_{IR}$: A ionização de fóton único e a recombinação se equilibram, levando a dinâmicas complexas.
   • Alto $N_{IR}$: O bombeamento de dois fótons para o estado $^4A_2$ satura a população. Como o decaimento do $^4A_2$ é limitado por uma taxa não radiativa constante, a população torna-se aprisionada neste estado escuro, resultando no apagamento da PL tanto do $NV^0$ quanto do $NV^-$.
6. Sensoriamento de Campo: A dependência não linear do apagamento em relação à intensidade de IR permite a imagem de campos infravermelhos locais, conforme demonstrado por mapas de PL espacialmente resolvidos que mostram supressão no perímetro do microdisco onde os modos de galeria de ondas estão localizados.

Significância e Alegações
O artigo afirma que este novo entendimento do estado $^4A_2$ e seu papel no comportamento de estado escuro é crítico para prever os limites operacionais de tecnologias baseadas em NV que dependem de campos intensos. Especificamente, os autores observam que estas descobertas impactam:

• Sistemas Levitados: Experimentos envolvendo nanodiamantes opticamente levitados utilizam frequentemente campos IR intensos para aprisionamento e resfriamento; compreender a alternância de estado de carga é vital para manter a coerência de spin.
• Optomecânica de Spin: Dispositivos que integram centros NV com ressonadores nanomecânicos e circuitos supercondutores podem ser afetados por transições de estado de carga indesejadas sob operação de alta potência.
• Magnetômetros Baseados em Absorção: Esquemas que utilizam absorção de IR (por exemplo, em 1042 nm) para sensoriamento podem sofrer degradação de desempenho devido à alternância de estado de carga em altas potências.
• Microscopia de Super-resolução: Os resultados confirmam que a luz de 1550 nm pode implementar microscopia STED, e o mecanismo de apagamento não linear oferece uma alternativa às técnicas de feixe de elétrons ou de campo próximo, potencialmente permitindo o aumento da resolução espacial via pós-processamento.

Os autores concluem que a capacidade de manipular o estado $^4A_2$, potencialmente aproveitando seu longo tempo de vida e tempo de relaxação spin-rede, poderia permitir novas aplicações em sensoriamento e memória quântica, enquanto a caracterização desses limites é essencial para o design robusto de futuros dispositivos quânticos.