Nonlinear optical charge state switching and pumping to a diamond NV center dark state

Resumen Técnico: Conmutación de Estado de Carga Óptica No Lineal y Bombeo a un Estado Oscuro de un Centro NV en Diamante

Planteamiento del Problema
El rendimiento de los centros de nitrógeno-vacante (NV) en diamante para tecnologías cuánticas se ve a menudo limitado por la fotodinámica que degrada la fidelidad de la lectura. Específicamente, la extinción de la fotoluminiscencia (PL) bajo excitación intensa se atribuye frecuentemente a un "estado oscuro", cuya naturaleza física y mecanismo de población han permanecido insuficientemente comprendidos. Aunque el centro NV existe en dos estados de carga primarios, el $NV^-$ cargado negativamente y el $NV^0$ neutro, ambos con propiedades ópticas bien caracterizadas, un estado no fluorescente observado bajo ciertos esquemas de excitación ha eludido un modelo definitivo. Trabajos previos han explorado la manipulación del estado de carga mediante excitación de longitud de onda múltiple (por ejemplo, combinando campos de luz verde e infrarroja cercana) y el uso de microscopía de agotamiento de emisión estimulada (STED), pero un modelo cuantitativo que describa el mecanismo de extinción y los niveles de energía específicos del estado oscuro asociado ha sido esquivo.

Metodología
Los autores investigan estas dinámicas utilizando una cavidad de microdisco de diamante que soporta modos de galería de ondas de alto factor de calidad ($Q$). El montaje experimental consiste en:

• Muestra: Un microdisco de diamante (diámetro $\sim 5.3$ $\mu$m) fabricado a partir de material de grado óptico con una concentración de NV de $\sim 10^{13}–10^{14}$ cm$^{-3}$.
• Excitación: Un microscopio confocal proporciona excitación de láser verde (532 nm) para excitar los centros NV. Simultáneamente, una guía de onda de cinta de fibra acopla evanescentemente luz infrarroja (IR) a los modos del microdisco en dos longitudes de onda específicas: 966 nm y 1524 nm.
• Intensidades de Campo: El alto $Q$ y el pequeño volumen de modo de la cavidad permiten intensidades de campo IR intracavidad superiores a 1 W/$\mu$m$^2$ para potencias de entrada del orden de milivatios, lo que permite el estudio de efectos ópticos no lineales a lo largo de seis órdenes de magnitud en la intensidad del campo.
• Detección: La PL se recolecta tanto a través del microscopio (espacio libre) como de la cinta de fibra (modos de la cavidad). La recolección mediante la cinta de fibra es crucial para aislar la emisión de los NV dentro de los modos de galería de ondas, filtrando eficazmente la PL de fondo proveniente del sustrato.
• Modelado: Los datos experimentales se analizan mediante un modelo de ecuaciones de tasa de siete niveles adaptado de Razinkovas et al. Este modelo tiene en cuenta los procesos de fotoionización y recombinación impulsados por fotones verdes individuales, fotones IR individuales y procesos de dos fotones IR. Específicamente, considera las transiciones entre los estados fundamental ($^3A_2$) y excitado ($^3E$) del $NV^-$ y los estados fundamental ($^2E$), excitado ($^2A_2$) y cuarteto ($^4A_2$) del $NV^0$.

Contribuciones Clave y Resultados

1. Identificación del Mecanismo del Estado Oscuro: El estudio demuestra que la extinción de la emisión del NV es causada por el bombeo óptico no lineal hacia el estado cuarteto $^4A_2$ del centro $NV^0$ neutro. Esto ocurre mediante un proceso de absorción de dos fotones donde dos fotones IR impulsan la población desde el estado excitado ($^3E$) del $NV^-$ hacia el estado cuarteto ($^4A_2$) del $NV^0$.
2. Restricciones de Energía: Mediante el análisis de los umbrales de ionización requeridos para reproducir los datos experimentales, los autores restringen la diferencia de energía entre el estado cuarteto $^4A_2$ del $NV^0$ y su estado fundamental ($^2E$) a $\Delta_0 \le 0.58$ eV. En consecuencia, la energía de ionización desde el estado excitado ($^3E$) del $NV^-$ hacia el estado cuarteto ($^4A_2$) se restringe a $\le 1.28$ eV.
3. Umbrales de Recombinación: El estudio establece que el umbral de energía de recombinación desde el estado $^4A_2$ hacia el estado fundamental ($^3A_2$) del $NV^-$ es $\le 2.33$ eV. Además, el umbral de recombinación desde el estado excitado ($^2A_2$) del $NV^0$ hacia el estado fundamental ($^3A_2$) del $NV^-$ se restringe al rango de $0.65$ eV $< R < 0.75$ eV.
4. Estimación del Tiempo de Vida Intrínseco: Se estima la tasa de decaimiento efectivo del estado $^4A_2$, obteniendo un rango de tiempo de vida intrínseco de $1.78$–$6.06$ $\mu$s. Este valor, derivado del ajuste de la dinámica de extinción de la PL y la respuesta de modulación resuelta en el tiempo, no ha sido reportado previamente en la literatura.
5. Dinámica de Estado de Carga: La investigación mapea tres regímenes distintos de comportamiento del estado de carga como función del número de fotones IR intracavidad ($N_{IR}$):
   • Bajo $N_{IR}$: La recombinación domina, aumentando la PL del $NV^-$.
   • Intermedio $N_{IR}$: La ionización de un solo fotón y la recombinación se equilibran, dando lugar a dinámicas complejas.
   • Alto $N_{IR}$: El bombeo de dos fotones al estado $^4A_2$ satura la población. Dado que el decaimiento desde el $^4A_2$ está limitado por una tasa no radiativa constante, la población queda atrapada en este estado oscuro, resultando en la extinción de la PL tanto del $NV^0$ como del $NV^-$.
6. Detección de Campos: La dependencia no lineal de la extinción respecto a la intensidad de IR permite la imagen de campos infrarrojos locales, como lo demuestran los mapas de PL con resolución espacial que muestran la supresión en el perímetro del microdisco donde se localizan los modos de galería de ondas.

Significancia y Reivindicaciones
El artículo sostiene que esta nueva comprensión del estado $^4A_2$ y su papel en el comportamiento del estado oscuro es crítica para predecir los límites operativos de las tecnologías basadas en NV que dependen de campos intensos. Específicamente, los autores señalan que estos hallazgos impactan en:

• Sistemas Levitados: Los experimentos que involucran nanodiamantes ópticamente levitados suelen utilizar campos IR intensos para el atrapamiento y enfriamiento; comprender la conmutación del estado de carga es vital para mantener la coherencia de espín.
• Optomecánica de Espín: Los dispositivos que integran centros NV con resonadores nanomecánicos y circuitos superconductores pueden verse afectados por transiciones de estado de carga no deseadas bajo operación de alta potencia.
• Magnetómetros Basados en Absorción: Los esquemas que utilizan absorción IR (por ejemplo, a 1042 nm) para la detección pueden sufrir degradación de rendimiento debido a la conmutación del estado de carga a altas potencias.
• Microscopía de Superresolución: Los resultados confirman que la luz de 1550 nm puede implementar la microscopía STED, y el mecanismo de extinción no lineal ofrece una alternativa a las técnicas de haz de electrones o de campo cercano, permitiendo potencialmente la mejora de la resolución espacial mediante post-procesamiento.

Los autores concluyen que la capacidad de manipular el estado $^4A_2$, potencialmente aprovechando su largo tiempo de vida y su tiempo de relajación espín-red, podría habilitar nuevas aplicaciones en sensores y memoria cuántica, mientras que la caracterización de estos límites es esencial para el diseño robusto de futuros dispositivos cuánticos.