Ultrafast X-ray sonography reveals the spatial heterogeneity of the laser-induced magneto-structural phase transition in FeRh
通过将超快硬X射线衍射与传播应变脉冲相结合，本研究利用X射线声学成像技术解析了FeRh中激光诱导磁结构相变的空时非均匀性，揭示了铁磁相是以表面 30 nm 窄柱状畴的形式成核的。
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物质通常以不同的状态存在，例如水可以作为冰、液体或蒸汽。当一种材料从一种状态转变为另一种状态时，这种转变很少是处处同时发生的简单、均匀的变化。相反，这种转变通常始于细小、分散的区域，并逐渐扩大和合并，从而创造出一个由新旧相组成的复杂、拼贴式的景观。准确了解这些区域是如何形成以及出现在哪里，对于设计更快、更高效的电子设备至关重要，但实时观察这一过程的过程，就像是站在太远的地方试图看清织锦中的每一根丝线。科学家们长期以来已经能够以惊人的速度追踪这些变化的时刻，测量发生在万亿分之一秒内的事件，但他们一直难以观察到新相开始的位置以及如何在材料中扩散的空间细节。
一个研究小组现在开发出了一种能够以前所未有的清晰度观察这一隐藏景观的方法，他们称之为超快X射线声呐成像技术（ultrafast X-ray sonography）。通过将高速X射线快照与在材料中传播的声波相结合，他们绘制出了一种特定的金属合金——被称为FeRh的合金——其磁性质发生变化的精确图谱。他们发现，当这种材料受到激光脉冲照射时，新的磁性状态并不是作为一个均匀扩散在整个表面的平面层出现，也不是从材料深处开始，而是从最顶层表面成核，并以数千个极其细窄的柱状结构向下生长进入材料，每个柱子的宽度约为30纳米。这一发现解决了一个长久以来的科学界难题，即不同的实验曾对这种转变是如何发生的提出了相互矛盾的观点，同时也提供了一个强大的新工具，用于观察材料如何在眨眼之间改变其结构。
这项研究的核心材料是一种铁铑合金，它处于一种微妙的平衡之中。在室温下，它是反铁磁性的，这意味着其内部的磁自旋排列成一种相互抵消的模式，使得材料整体没有磁力。当被加热，或者在这种情况下，当被激光脉冲击中时，它会经历剧烈的转变，变为铁磁性，即自旋趋于一致，使材料变成一块磁铁。这种转变伴随着材料晶体结构的物理膨胀，研究人员正是利用这一变化作为开启揭开转变如何发生的关键。虽然之前的实验可以告诉他们材料变化的程度和时间，但无法告诉他们变化发生在何处，或者新磁区的形状是什么样的。
为了解决这个问题，研究人员使用了一个涉及声音的高明技巧。当激光脉冲击中材料时，它不仅触发了磁性变化，还发射了一个声波脉冲，或者说应变波，它像池塘中的涟漪一样在材料中传播。这个声波在移动时会暂时挤压和拉伸材料。由于新的磁相会使材料结构膨胀，它对这个声波的反应与旧相不同。通过在激光击中后的精确时刻向材料发射超快X射线，团队可以观察X射线图样如何响应经过的声波而发生偏移。这些偏移就像声呐探测信号，随着声波经过，揭示了新磁区的深度和形状。
结果描绘了一幅非常具体的转型图景。数据排除了新磁相以平面层形式在整个表面扩散，或者从材料深处开始并向外移动的可能性。相反，X射线声呐成像显示，新相表现为从表面开始的截然不同的垂直柱状结构。这些柱子非常细窄，直径约为30纳米，这大约是构成该金属薄膜的微小晶粒的大小。随着激光脉冲持续驱动这一过程，这些柱状结构会向材料深处生长，最终合并形成一个连续的磁层。研究人员发现，这种柱状生长发生得非常迅速，初始形成仅需8皮秒，这一时间尺度仅为十亿分之一秒的一小部分。
这一发现具有重要意义，因为它解释了为什么之前的实验会产生如此不同的结果。一些测量方法（通过对整个样本的属性进行平均处理）表明变化是均匀的，而另一些则暗示了更复杂的行为。新的技术表明，真相在于空间排列方式：材料的变化具有高度的异质性，即新相在连接之前是以这些狭窄、孤立的柱状形式存在的。研究人员通过测试不同强度的激光脉冲确认了这一模式。当脉冲强度足以克服整个表面转变的能量障碍时，柱状结构会快速形成并合并。当脉冲较弱时，变化保持着斑块状，仅发生在材料最容易发生转变的地方，这进一步证实了这一过程是由材料的局部结构驱动的。
观察这些细节的能力为研究性质快速变化的材料开启了一扇新的窗口。这里使用的技术——超快X射线声呐成像——并不局限于这种特定的金属合金。因为它依赖于声波与不同结构相作用的基本方式，所以可以应用于广泛的经历类似变化的材料。这种方法允许科学家实时观察新相的诞生，区分不同的生长类型，并在无需对样品进行任何特殊制备的情况下识别变化区域的精确尺寸。通过揭示这些转变的隐藏几何结构，这项工作为理解材料在极端条件下的行为提供了更清晰的基础，这对于开发下一代高速计算和数据存储技术至关重要。
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