Coherent Microwave Control of Optically Addressable Donor Qubits in ZnO

技术摘要：ZnO 中光学可寻址供体量子位的相干微波控制

问题陈述
氧化锌（ZnO）中具有光学可寻址性的浅供体是实现自旋-光子量子技术的极具前景的平台，这归功于其高效的光学跃迁以及在可同位素纯化基质中实现长自旋相干性的潜力。然而，一个关键的局限在于缺乏超越小角度旋转的相干控制。以往使用超快光学脉冲的尝试受限于激光诱导的退相干，仅能实现小角度旋转（在接近 40% 的布居数转移时趋于饱和）。此外，实现全相干控制（例如 $\pi$ 脉冲）需要在毫特斯拉量级的共振微波场下运行，以应对天然丰度 ZnO 中较短的不均匀退相干时间（$T_2^* \approx 17$ ns）。一个显著的技术障碍是实现自旋选择性初始化和读取所需的法拉第光学几何结构，这要求微波磁场平行于晶体表面——这种配置在维持高场强强度的同时保持光学接入是非常困难的。

方法论
研究人员使用了厚度为 300 $\mu$m 的 ZnO 晶体，其中包含一层 3 $\mu$m 厚的分子束外延（MBE）外延层。铟（In）离子以 380 keV 的能量以 $10^{11}$ ions/cm$^2$ 的浓度进行注入，随后在 700°C 下进行退火。注入剖面产生的峰值供体密度在 90 nm 深度处约为 $\sim 10^{16}$ ions/cm$^3$。

为了克服微波传输的几何限制，团队将 ZnO 样品嵌入到一个带有 0.8 mm 中心孔径的微带谐振器中。这种设计允许通过中心进行光学接入，同时产生垂直于外部静态磁场的面内微波磁场（法拉第几何结构）。该谐振器设计用于高功率脉冲操作（高达 100 W）。

实验在氦浸没式低温恒温器中进行，温度为 1.7–5.5 K，外部磁场（$B_{ext}$）约为 300 mT。自旋系统通过以下方式进行操控：

1. 共振光学泵浦： 利用 369 nm 激光脉冲通过供体结合激子跃迁进行初始化和读取电子自旋，并利用极化选择性（$\sigma^+$ 和 $\sigma^-$）。
2. 脉冲光检测磁共振（PODMR）： 在扫磁场过程中施加微波脉冲，以解析超精细跃迁。
3. 相干控制序列： 使用 Rabi 振荡、Ramsey 干涉、Hahn-echo 以及 Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG) 动力学解耦序列来表征相干性。

主要贡献与结果

• 相干微波控制的演示： 本研究成功演示了对 ZnO 中注入的 $^{115}$In 供体的相干微波控制。系统解析了十个截然不同的超精细跃迁，对应于铟的 $I=9/2$ 核自旋，分裂能约为 $\sim 104$ MHz。
• 核自旋极化： 研究人员观察到了光学泵浦诱导的核自旋极化。通过分析不同光学泵浦极化下的 ODMR 光谱不对称性，他们提取出核自旋极化度 $P_N \approx -0.19$。
• Rabi 振荡： 团队实现了供体电子自旋的全相干旋转。他们观察到最大频率为 $\Omega/2\pi = 36.2 \pm 0.7$ MHz 的 Rabi 振荡，对应的 $\pi$ 脉冲时间为 $13.8 \pm 0.3$ ns。该持续时间短于不均匀退相干时间（$T_2^* \approx 17$ ns），从而在快速系综退相干的情况下实现了相干操控。
• 自旋相干性表征：
  • 不均匀退相干： Ramsey 干涉证实 $T_2^* = 17 \pm 1$ ns，这与 PODMR 线宽和 Rabi 衰减模型一致。
  • 均匀相干性： Hahn-echo 测量得到的相干时间为 $T_2 = 200 \pm 20$ ns。虽然 CPMG 序列延长了这一时间，但测量受到高脉冲数下样品加热的限制。
• 退相干源分析： 一个关键发现是，测得的 $T_2$（200 ns）比之前在高磁场下研究的 ZnO 供体全光学研究报告的值（$\sim 50$ $\mu$s）短了两个数量级以上。通过一系列对照实验，作者排除了微波加热和瞬时扩散是主要原因的可能性。
  • 通过比较 1.8 K 和 5.5 K 下的测量结果，证明了 $T_2$ 没有差异，从而排除了加热影响。
  • 通过改变重聚焦脉冲角度并对比掺铝（Al）区域与掺铟（In）区域（后者显示出相似的短相干时间），排除了瞬时扩散。
  • 作者得出结论，缩短的相干性很可能是由于更广泛的局部电子自旋环境中的磁噪声引起的谱扩散，而非核自旋库或特定的供体种类。

意义与主张
本文确立了即使在纳秒量级的非均匀退相干情况下，也能实现对光学可寻址自旋系统的相干微波控制。这种能力弥合了光学初始化/读取与全自旋操控之间的差距，而这是基于供体的量子技术的先决条件。

作者声称，其结果证明了在光学可寻址自旋系统中创建光学接口电子-核自旋寄存器的可行性。然而，他们也谦虚地指出，在低磁场下观察到的异常短相干时间表明，仅仅通过同位素纯化来抑制核自旋库可能不足以实现长寿命量子比特。相反，这项工作强调了识别并减轻导致谱扩散的残余顺磁缺陷和杂质的必要性。所演示的技术提供了一条直接途径，可以根据磁场、温度和材料加工工艺，系统地研究相干性限制机制，而这在之前是全光学控制方法无法实现的。