Coherent Microwave Control of Optically Addressable Donor Qubits in ZnO

Technische Samenvatting: Coherente Microgolfcontrole van Optisch Adresseerbare Donor-qubits in ZnO

Probleemstelling
Optisch adresseerbare ondiepe donoren in Zinkoxide (ZnO) vormen een veelbelovend platform voor spin-foton quantumtechnologieën vanwege hun efficiënte optische overgangen en het potentieel voor lange spincoherentie in een isotopisch te zuiveren gastheer. Echter, een kritieke beperking is het gebrek aan coherente controle buiten kleine rotaties. Eerdere pogingen met ultrasnelle optische pulsen waren beperkt tot kleine rotaties (verzadigend rond de 40% populatieoverdracht) vanwege laser-geïnduceerde dephasering. Bovendien vereist het bereiken van volledige coherente controle (bijv. $\pi$-pulsen) resonante microgolfvelden op de millitesla-schaal om te kunnen opereren binnen de korte inhomogene dephaseringstijd ($T_2^* \approx 17$ ns) van natuurlijk voorkomend ZnO. Een aanzienlijke technische hindernis is de Faraday optische geometrie die vereist is voor spin-selectieve initialisatie en uitlezing, wat een configuratie noodzaakt waarbij de microgolfmagnetische velden parallel aan het kristaloppervlak liggen—een configuratie die moeilijk te realiseren is met een hoge veldsterkte terwijl de optische toegang behouden blijft.

Methodologie
De auteurs maakten gebruik van een 300 $\mu$m dik ZnO-kristal met een 3 $\mu$m dikke moleculaire bundel epitaxiale (MBE) epilaag. Indium (In) ionen werden geïmplanteerd met een concentratie van $10^{11}$ ionen/cm$^2$ met een energie van 380 keV, gevolgd door annealing bij 700°C. Het implantatieprofiel leverde een piek donor-dichtheid van $\sim 10^{16}$ ionen/cm$^3$ op een diepte van 90 nm.

Om de geometrische beperkingen van microgolflevering te overwinnen, heeft het team het ZnO-monster ingebed in een microstrip-resonator met een centrale opening van 0,8 mm. Dit ontwerp maakte optische toegang door het centrum mogelijk terwijl sterke in-plane microgolfmagnetische velden loodrecht op het externe statische magnetische veld (Faraday-geometrie) werden gegenereerd. De resonator werd ontworpen voor hoogvermogen gepulseerde operatie (tot 100 W).

Experimenten werden uitgevoerd in een helium-immersie cryostaat bij 1,7–5,5 K met een extern magnetisch veld ($B_{ext}$) van ongeveer 300 mT. Het spinsysteem werd gemanipuleerd met behulp van:

1. Resonante Optische Pomping: 369 nm laserpulsen om het elektronspin te initialiseren en uit te lezen via donor-gebonden exciton-overgangen, gebruikmakend van polarisatie-selectiviteit ($\sigma^+$ en $\sigma^-$).
2. Pulsed Optically Detected Magnetic Resonance (PODMR): Microgolfpulsen toegepast tijdens het scannen van het magnetische veld om hyperfijn-transities te resolveren.
3. Coherente Controle Sequenties: Rabi-oscillaties, Ramsey-interferometrie, Hahn-echo en Carr-Purcell-Meiboom-Gill (CPMG) dynamische dekoppeling sequenties om coherentie te karakteriseren.

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten

• Demonstratie van Coherente Microgolfcontrole: De studie heeft succesvol coherente microgolfcontrole van geïmplanteerde $^{115}$In donoren in ZnO aangetoont. Het systeem loste tien duidelijke hyperfijn-transities op die overeenkomen met de $I=9/2$ kernspin van Indium, met een splitsing van $\sim 104$ MHz.
• Kernspin Polarisatie: De onderzoekers observeerden door optische pomping geïnduceerde kernspin-polarisatie. Door de asymmetrie in de ODMR-spectra onder verschillende optische pomp-polarisaties te analyseren, extraheerden zij een kernspin-polarisatie van $P_N \approx -0,19$.
• Rabi-oscillaties: Het team bereikte volledige coherente rotaties van de donor-elektronspin. Zij observeerden Rabi-oscillaties met een maximale frequentie van $\Omega/2\pi = 36,2 \pm 0,7$ MHz, wat overeenkomt met een $\pi$-puls duur van $13,8 \pm 0,3$ ns. Deze duur is korter dan de inhomogene dephaseringstijd ($T_2^* \approx 17$ ns), wat coherente manipulatie mogelijk maakt ondanks snelle ensemble-dephasering.
• Karakterisering van Spin-coherentie:
  • Inhomogene Dephasering: Ramsey-interferometrie bevestigde $T_2^* = 17 \pm 1$ ns, consistent met de PODMR-breedte en Rabi-decay modellering.
  • Homogene Coherentie: Hahn-echo metingen leverden een coherentietijd op van $T_2 = 200 \pm 20$ ns. Hoewel CPMG-sequenties deze tijd verlengden, werden de metingen beperkt door monsterverhitting bij een hoger aantal pulsen.
• Analyse van Decoherentiebronnen: Een cruciale bevinding was dat de gemeten $T_2$ (200 ns) meer dan twee orde grootheden korter is dan de waarden ($\sim 50$ $\mu$s) gerapporteerd in eerdere all-optische studies van ZnO-donoren bij hoge magnetische velden. Door middel van een reeks controlexperimenten hebben de auteurs uitgesloten dat microgolfverhitting en instantane diffusie de primaire oorzaken zijn.
  • Verhitting werd uitgesloten door metingen bij 1,8 K en 5,5 K te vergelijken, die geen verschil in $T_2$ lieten zien.
  • Instantane diffusie werd uitgesloten door de hoek van de refocuseringspuls te variëren en In-gedoteerde regio's te vergelijken met Al-gedoteerde regio's (die vergelijkbare korte coherentietijden vertoonden).
  • De auteurs concluderen dat de verkorte coherentie waarschijnlijk te wijten is aan spectrale diffusie voortkomend uit magnetische ruis in de bredere lokale elektronische spin-omgeving, in plaats van de kernspin-bath of de specifieke donor-soorten.

Significantie en Claims
Het artikel stelt vast dat coherente microgolfcontrole kan worden bereikt in optisch adresseerbare spinsystemen, zelfs met nanoseconde-schaal inhomogene dephasering. Deze capaciteit overbrugt de kloof tussen optische initialisatie/uitlezing en volledige spinmanipulatie, een vereiste voor donor-gebaseerde quantumtechnologieën.

De auteurs beweren dat hun resultaten de haalbaarheid aantonen van het creëren van optisch geïnterfaceerde elektron-kern spin-registers in ZnO. Ze merken echter bescheiden op dat de onverwacht korte coherentietijden bij lage magnetische velden laten zien dat het enkel onderdrukken van de kernspin-bath (via isotopische zuivering) mogelijk onvoldoende is om langdurige qubits te realiseren. In plaats daarvan benadrukt het werk de noodzaak om residuele paramagnetische defecten en onzuiverheden te identificeren en te mitigeren die bijdragen aan spectrale diffusie. De gedemonstreerde technieken bieden een directe route om coherentie-beperkende mechanismen systematisch te onderzoeken als functie van magnetisch veld, temperatuur en materiaalverwerking, wat voorheen ontoegankelijk was met louter optische controlemethoden.