Coherent Microwave Control of Optically Addressable Donor Qubits in ZnO

技術要約：ZnOにおける光学的にアドレス可能なドナー量子ビットのコヒーレントなマイクロ波制御

問題提起
酸化亜鉛（ZnO）における光学的にアドレス可能な浅いドナーは、その効率的な光学遷移と、同位体精製可能なホストによる長いスピンコヒーレンスの可能性から、スピン・フォトニック量子技術のための有望なプラットフォームである。しかし、微小な回転角を超えたコヒーレント制御の欠如が重大な制限となっている。超高速光パルスを用いた従来の手法は、レーザー誘起デフェージングにより、小さな回転（集団転移が40%付近で飽和）に限定されていた。さらに、完全なコヒーレント制御（例：$\pi$パルス）を実現するには、天然存在比のZnOにおける短い不均一デフェージング時間（$T_2^* \approx 17$ ns）内で動作させるために、ミリテスラ規模の共鳴マイクロ波場が必要となる。大きな技術的障壁は、スピン選択的な初期化と読み出しに必要なファラデー光学幾何学であり、これは、高い磁場強度を維持しながら結晶表面に平行なマイクロ波磁場を生成するという、光学アクセスを維持しつつ困難な構成を必要とする。

手法
著者らは、3 $\mu$m厚の分子線エピタキシャル成長（MBE）エピ層を持つ300 $\mu$m厚のZnO結晶を利用した。インジウム（In）イオンを、エネルギー380 keV、濃度$10^{11}$ ions/cm$^2$で注入し、その後700°Cでアニールを行った。注入プロファイルにより、深さ90 nmにおいてピークドナー密度は約$10^{16}$ ions/cm$^3$となった。

マイクロ波供給の幾何学的制約を克服するため、チームは中央に0.8 mmの開口部を持つマイクロストリップ共振器内にZnOサンプルを埋め込んだ。この設計により、中心部を通じた光学アクセスを可能にしつつ、外部静磁場に対して垂直な面内マイクロ波磁場（ファラデー幾何学）を生成することが可能となった。共振器は、高出力パルス動作（最大100 W）を行うように設計された。

実験は、ヘリウム浸漬クライオスタット内、外部磁場（$B_{ext}$）約300 mT、温度1.7–5.5 Kの条件下で行われた。スピン系は以下の手法を用いて操作された：

1. 共鳴光ポンピング： 369 nmレーザーパルスを用い、偏光選択性（$\sigma^+$ および $\sigma^-$）を利用して、ドナー結合エキシトン遷移を介して電子スピンを初期化および読み出した。
2. パルス光検出磁気共鳴（PODMR）： 磁場を掃引しながらマイクロ波パルスを印加し、超微細構造遷移を分解した。
3. コヒーレント制御シーケンス： ラビ振動、ラムゼイ干渉計、ハーンエコー、およびカル・パルセル・メイブルム・ギル（CPMG）ダイナミカルデカップリングシーケンスを用いてコヒーレンスを特性評価した。

主な貢献と結果

• コヒーレントなマイクロ波制御の実証： 本研究は、ZnO中の注入された$^{115}$Inドナーのコヒーレントなマイクロ波制御に成功した。システムは、インジウムの核スピン $I=9/2$ に対応する10個の明確な超微細遷移を解明し、その分裂幅は約104 MHzであった。
• 核スピン分極： 研究者らは、光ポンピング誘起の核スピン分極を観察した。異なる光ポンピング偏光下でのODMRスペクトルの非対称性を分析することにより、核スピン分極 $P_N \approx -0.19$ を抽出した。
• ラビ振動： チームは、ドナー電子スピンの完全なコヒーレント回転を実現した。彼らは最大周波数 $\Omega/2\pi = 36.2 \pm 0.7$ MHzのラビ振動を観察し、これは$13.8 \pm 0.3$ nsの$\pi$パルス時間に相当する。この時間は不均一デフェージング時間（$T_2^* \approx 17$ ns）よりも短いため、急速なアンサンブルデフェージングが存在するにもかかわらず、コヒーレントな操作が可能となった。
• スピンコヒーレンスの特性評価：
  • 不均一デフェージング： ラムゼイ干渉計により、$T_2^* = 17 \pm 1$ nsであることが確認された。これはPODMRの線幅およびラビ減衰モデリングと一致している。
  • 均一コヒーレンス： ハーンエコー測定により、$T_2 = 200 \pm 20$ nsのコヒーレンス時間が得られた。CPMGシーケンスによってこの時間は延長されたが、測定はパルス数が増えるにつれての試料加熱によって制限された。
• デコヒーレンス源の分析： 決定的な知見は、測定された$T_2$（200 ns）が、高磁場下でのZnOドナーに関する先行研究の全光学的研究で報告されている値（$\sim 50$ $\mu$s）よりも2桁以上短いことである。一連の制御実験を通じて、著者らはマイクロ波加熱や瞬時拡散が主要な原因ではないことを排除した。
  • 加熱については、1.8 Kと5.5 Kでの測定を比較したが、$T_2$に差は見られなかったため、排除された。
  • 瞬時拡散については、再焦点パルスの角度を変化させ、Inドープ領域とAlドープ領域（同様の短いコヒーレンス時間を示した）を比較することで排除された。
  • 著者らは、短縮されたコヒーレンスは、核スピンバスではなく、より広い局所的電子スピン環境に由来するスペクトル拡散によるものであると結論付けている。

意義と主張
本論文は、ナノ秒スケールの不均一デフェージングが存在する場合でも、光学的にアドレス可能なスピン系においてコヒーレントなマイクロ波制御が可能であることを確立した。この能力は、光学的な初期化/読み出しと完全なスピン操作の間のギャップを埋めるものであり、ドナーベースの量子技術にとって前提条件となるものである。

著者らは、自らの結果が、ZnOにおける光学的にインターフェースされた電子-核スピンレジスタを作成する実現可能性を示していると主張している。しかし、低磁場における予想外に短いコヒーレンス時間は、核スピンバスの抑制（同位体精製によるもの）だけでは長寿命な量子ビットを実現するには不十分である可能性を示唆している。代わりに、本研究は、スペクトル拡散に寄与する残留パラマグネティック欠陥や不純物を特定し、軽減する必要性を強調している。実証された技術は、磁場、温度、および材料プロセスに応じてコヒーレンス制限メカニズムを系統的に調査するための直接的な経路を提供するものであり、これは従来の全光学的制御手法では不可能であった。