Shear-Induced Electrophoretic Migration Perpendicular to the Electric Field

技术摘要：剪切诱导的垂直于电场方向的电泳迁移

问题陈述
近期的微通道实验观察表明，在同时受到电场和压力驱动流作用下的微颗粒，会发生垂直于所施加电场的横向迁移。虽然已有研究提出惯性效应可能是潜在机制，但理论分析表明，在典型的实验机制下，惯性贡献微乎其微。因此，驱动这种跨流向迁移的物理机制仍是一个悬而未决的问题，特别是考虑到该现象仅在电场与剪切场同时作用时才会出现，而非仅在单纯流场作用下发生。

研究方法
为了填补这一空白，作者将先前关于浓度极化（CP）的理论研究扩展到了一个涉及具有表面电导率的介电颗粒、且同时受外部电场和线性剪切流影响的系统。本研究采用了由 Schnitzer 和 Yarovoy 开发的宏观模型（SY 模型），该模型适用于薄电双层（EDL）且具有大 $\zeta$ 电位（$\zeta_0 \gg 25$ mV）的情形。

该理论框架包括：

• 控制方程： 系统由离子浓度的对流扩散方程、电流连续性方程以及包含电学体力的 Stokes 方程组成。
• 边界条件： 模型假设存在薄电双层，其中共离子被排除在扩散层之外。颗粒表面的边界条件考虑了表面电导率（由 Dukhin 数 $Du$ 量化）以及结合了电泳和扩散电泳效应的滑移速度。
• 渐近分析： 控制场通过无量纲电场强度 ($\beta$) 和无量纲剪切率 ($\Gamma$) 的幂级数进行渐近展开。作者重点研究了交叉项 ($u_{11}$)，该项与 $\Gamma\beta$ 的乘积成正比，因为低阶项不会引起横向迁移。
• 速度计算： 利用 Lorentz 倒易定理处理 Stokes 流，推导出颗粒的平移速度为滑移速度的表面平均值。计算过程利用匹配渐近展开法来处理浓度场，因为浓度场在正则摄动方案下会失效。

主要贡献与结果
本研究推导出了横向迁移速度 ($U_x$) 的显式解析表达式，揭示了该现象是由剪切对流导致的颗粒周围离子浓度场的不对称性所驱动的。所得迁移速度由两个截然不同的部分组成：

1. 电泳组分： 源于沿垂直于施加电场方向产生的感应电场。
2. 扩散电泳组分： 源于感应离子浓度梯度的不对称性。

推导出的无量纲速度表示为：
$$\frac{U_x}{\Gamma\beta/D} = \frac{Du}{(1 + 2Du)^2} \left[ \frac{|\zeta_0|Du}{4} - (1 + Du) \ln(\cosh(\zeta_0/4)) \right]$$

主要发现包括：

• 速度量级： 模型预测对于半径约为 1 $\mu$m 的颗粒，迁移速度在微米每秒 ($\mu$m/s) 量级，这与微通道中观察到的实验时间尺度一致。
• 方向反转： 理论预测迁移方向会随着 Dukhin 数 ($Du$) 的增加而发生反转。在低$Du$时，颗粒向流速较低的区域（在对齐电场中为通道壁）迁移；而在高$Du$ 时，颗粒向流速较高的区域（通道中心）迁移。
• 与惯性对比： 对于半径 $\approx 1$ $\mu$m 的颗粒，由于浓度极化产生的预测速度显著高于 Khair 和 Kabarowski 所预测的惯性电泳升力。

意义与主张
作者声称，这项工作确定了受剪切流调制的浓度极化是跨流向电泳迁移的主要物理机制，解决了实验观察与惯性理论之间的差异。该模型成功解释了观察到的速度量级，并能通过改变电解质电导率（从而改变 Dukhin 数）来定性地解释实验中报道的迁移方向反转现象。

研究结论指出，尽管该理论与现有数据吻合良好，但未来的工作需要进行系统的实验以进行严格的定量比较。作者指出，未来的研究必须考虑壁面效应（特别是浓度极化电渗流），并将其分析扩展到不再适用薄电双层近似的纳米胶体领域。