Electrical control of spin photocurrent in a magnetoelectric oxide Cr$_2$O$_3$

技术摘要：磁电氧化物 $\text{Cr}_2\text{O}_3$ 中自旋光电流的电控研究

问题陈述
通过电场或电流控制磁性是自旋电子学的核心目标。虽然通过磁共振进行的自旋泵浦允许对绝缘体中的自旋电流进行光学控制，但在绝缘体磁体中，通过电学手段调节磁振子（magnon）自旋光电流的共振频率和强度的能力在很大程度上仍未得到充分探索。与可以通过自旋转移力矩控制磁共振的金属系统不同，绝缘体磁体缺乏类似的电学可重构机制。本研究旨在填补理解外部电场如何调制磁电材料中磁振子自旋光电流（一种对电磁辐射的二阶非线性响应）这一领域的空白。

研究方法
作者利用非线性响应理论研究了反铁磁绝缘体氧化铬（$\text{Cr}_2\text{O}_3$）中的自旋光电流。研究采用了两种不同的模型：

1. 准一维模型： 一个原始的四子晶格自旋链模型，作为 $\text{Cr}_2\text{O}_3$ 的有效表征，用以分离基本机制。
2. 三维模型： 一个基于 $\text{Cr}_2\text{O}_3$ 金红石结构的现实三维模型，包含了五种交换相互作用（$J_1$ 到 $J_5$）和均匀各向异性。

理论框架包括：

• 哈密顿量构建： 系统由具有单轴伊辛各向异性的海森堡交换模型描述，并引入了由外部静态电场（$E$）诱导的 Dzyaloshinsky–Moriya 相互作用（DMI）。DMI 矢量定义为 $D = \lambda(e_{p,q} \times E)$，其中 $\lambda$ 是磁电耦合强度。
• 自旋波理论： 使用线性自旋波理论对哈密顿量进行分析。通过旋转局部坐标系来考虑由场诱导的自旋倾斜角（$\theta$）。系统被映射到 Bogoliubov-de Gennes (BdG) 哈密顿量以对角化磁振子模式。
• 非线性电导计算： 自旋光电流被计算为由线偏振光诱导的二阶非线性电导 $[\sigma^{(2)}]^\mu_{\nu\lambda}$。作者将贡献分为单磁振子过程（共振峰）和双磁振子过程（连续谱）。

主要贡献与结果

• 通过 DMI 实现电场控制： 主要发现是，施加的电场会诱导 DMI，从而导致反铁磁自旋发生微小的倾斜。这种倾斜破坏了共线对称性并修改了磁振子色散关系。
• 各向异性响应与选择定则：
  • 在一维模型中，自旋电流电导表现出依赖于光偏振方向的显著各向异性。
  • 单磁振子过程： 电场不对称地解除磁振子能带的简并。由于扰动算符具有子晶格依赖的选择定则，沿局部 $x_0$ 轴偏振的光选择性地耦合到其中一个磁振子支路，而 $y$ 和 $z$ 偏振则耦合到另一个。因此，$x$ 偏振通道的共振频率随电场发生显著偏移，而 $y$ 和 $z$ 通道则保持相对稳定。
  • 双磁振子过程： 电场诱导的自旋倾斜使得同时产生两个磁振子的连续谱成为可能。在一维模型中，该连续谱显示出明显的多峰结构，对应于联合态密度（JDOS）中的范霍夫奇异点（van Hove singularities）。谱权重受矩阵元调制；例如，$z$ 偏振通道在 $k=0$ 处表现出相消干涉，抑制了 $2\omega(k=0)$ 处的峰值，而 $x$ 偏振通道则保留了与 JDOS 奇异点的对齐。
• 三维现实模型 ($\text{Cr}_2\text{O}_3$)：
  • 将理论应用于三维 $\text{Cr}_2\text{O}_3$ 模型，证实了各向异性非线性响应的鲁棒性。
  • 三维模型中的双磁振子连续谱并未表现出如一维模型中那样的尖锐多峰结构。这归因于三维模型中较小的倾斜角（由于存在更多的交换相互作用）以及三维 JDOS 在 $k=0$ 附近不存在范霍夫奇异点（在三维中 JDOS 随 $\sqrt{\hbar\omega - \Delta}$ 变化，而非 $1/\sqrt{\hbar\omega - \Delta}$）。
  • 三维模型中的 $y$ 偏振响应保持为纯单磁振子过程，因为自旋的旋转轴是 $y$ 轴，这防止了生成双磁振子项。
• 实验可行性：
  • 利用估计的 $\text{Cr}_2\text{O}_3$ 磁电耦合常数，作者计算得出，高达 $10^7$–$10^8$ V/m 的电场足以诱导出可观测到的共振峰偏移。这些电场低于 $\text{Cr}_2\text{O}_3$ 的击穿极限。
  • 用于检测预测的自旋电流所需的入射光磁场幅度（范围为 $10^{-16}$ 至 $10^{-10}$ nJ$\cdot$cm$^{-2}$）经估计处于实验可及范围（0.1–100 mT）。

意义
本文证明了在像 $\text{Cr}_2\text{O}_3$ 这样的磁电材料中，磁振子自旋光电流是可以实现电控的。其机制依赖于电场诱导的 DMI 修改了自旋倾斜和磁振子色散。研究结果表明，$\text{Cr}_2\text{O}_3$ 是实现电控可调磁振子光伏效应的一个可行平台。独特的偏振依赖性和通过电场调节共振频率的能力，为开发全绝缘体、电可重构的光自旋电子器件（如偏振选择性自旋光电探测器）提供了路径。这项工作为在不产生焦耳热的情况下操纵绝缘体中的自旋电流奠定了理论基础，弥合了基础非线性光学与实用自旋电子学应用之间的鸿沟。